歴史 カーボンナノチューブの発見者の真の正体は、いくつかの論争の対象となっている。[ 1 ] 2006年にMarc MonthiouxとVladimir KuznetsovがCarbon 誌に書いた社説では、カーボンナノチューブの起源について説明されている。[ 2 ] NEC の飯島澄雄 に帰している。彼の論文は大きな興奮を引き起こし、カーボンナノチューブの多くの応用研究を刺激したと言えるだろう。カーボンナノチューブの発見の功績の多くは飯島に帰せられているが、実際にはカーボンナノチューブの歴史は1991年よりもずっと前に遡ることが判明している。[ 1 ]
1952年、LV RadushkevichとVM Lukyanovichは、ロシア物理化学ジャーナル に炭素製の直径50ナノメートルのチューブの鮮明な画像を発表した。[ 3 ] この発見は、記事がロシア語で発表され、冷戦 中は西側の科学者がソ連の報道機関にアクセスすることが制限されていたため、ほとんど注目されなかった。MonthiouxとKuznetsovは、Carbonの 社説で次のように述べている。[ 2 ]
実際、ラドゥシュケヴィッチとルキヤノヴィッチは、炭素繊維が中空でナノメートルサイズの直径を持つ可能性があることを発見した功績、つまりカーボンナノチューブの発見の功績を称えられるべきである。
1976年、CNRS の遠藤守信は 、化学気相成長法によって合成された巻き上げられた黒鉛シートの中空チューブを観察した。[ 4 ] [ 5 ] [ 6 ] [ 5 ] [ 5 ] [ 5 ] [ 7 ] 1979年、ジョン・エイブラハムソンはペンシルベニア州立大学 で開催された第14回炭素に関する隔年会議でカーボンナノチューブの証拠を発表した。会議論文では、カーボンナノチューブはアーク放電中に炭素陽極上に生成された炭素繊維であると説明された。これらの繊維の特性が示され、低圧の窒素雰囲気中での成長に関する仮説も示された。[ 8 ]
1981年、ソ連の科学者グループが、一酸化炭素の熱触媒不均化反応によって生成された炭素ナノ粒子の化学的および構造的特性評価の結果を発表した。TEM画像と XRD パターンを用いて、著者らは、彼らの「炭素多層管状結晶」はグラフェン層を円筒状に丸めることによって形成されたと示唆した。彼らは、この丸めによって、グラフェン六角形ネットワークのさまざまな配置が可能になると推測した。彼らは、そのような可能な配置として、円形配置（アームチェア型ナノチューブ）とらせん状配置（キラルチューブ）の2つを提案した。[ 9 ]
1987年、ハイペリオン・カタリシスのハワード・G・テネントは、「直径が約3.5～約70 ナノメートルで一定、長さが直径の10 2 倍、外側の領域は複数の実質的に連続した秩序だった炭素原子の層、内側のコアが明確に存在する」円筒形の離散炭素繊維の製造に関する米国特許を取得しました。[ 10 ]
カーボンナノチューブに関する最初の興奮を生み出すのに役立ったのは、1991年に飯島氏がアーク放電した黒鉛棒の不溶性物質中に多層カーボンナノチューブを発見したこと[ 11 ] [ 12 ] で ある 。NEC ナノチューブ の 研究 [ 15 、 高温 炉 バックミンスターフラーレン を生成することでよく知られており、[ 16 ] [ 1 ] [ 5 ]
2020年、インドのタミル・ナードゥ州 キーラディ で行われた考古学的発掘調査で、約2600年前の陶器が発見され、そのコーティングにはカーボンナノチューブが含まれていることが分かった。科学者によると、ナノチューブの強固な機械的特性が、コーティングが長年にわたって残存してきた理由の一つである。[ 17 ]
SWCNTの構造
基本情報 カーボンナノチューブをグラフェン分子の帯として「スライスして広げた」状態を、完全な分子の図（薄い背景）に重ね合わせた図。矢印は、帯が巻き上げられたときに、帯の一方の端にある原子A1 が反対側の端に収まる隙間A2を示している。 関連するサブ格子の基底ベクトルu v 、非同型カーボンナノチューブ構造を定義する (n,m) ペア (赤い点)、およびキラル構造の鏡像異性体を定義するペア (青い点) 理想的な（無限に長い）単層カーボンナノチューブの構造は、無限円筒面上に描かれた正 六角格子 であり、その頂点は炭素原子の位置である。炭素-炭素結合の長さはほぼ固定されているため、円筒の直径と、その上の原子の配置には制約がある。[ 18 ]
ナノチューブの研究では、グラフェンのような格子上のジグザグ経路は、各結合を通過するたびに左右交互に60度回転する経路 として定義されます。また、アームチェア経路は、4ステップごとに60度の左回転を2回、続いて右回転を2回行う経路として定義されるのが一般的です。一部のカーボンナノチューブには、チューブの周囲を一周する閉じたジグザグ経路があります。このようなチューブは、ジグザグ型 またはジグザグ構成、あるいは単にジグザグナノチューブと呼ばれます。チューブが閉じたアームチェア経路で囲まれている場合は、 アームチェア型 、またはアームチェアナノチューブ と呼ばれます。あるタイプの無限ナノチューブは、そのタイプの閉じた経路が互いに接続されて完全に構成されます。
単層ナノチューブが取り得る構造は、ジグザグ型やアームチェア型だけではありません。一般的な無限に長いチューブの構造を説明するには、軸に平行な切断線で切り開かれ、原子A を通過し、平面上に平らに展開された状態を想像する必要があります。これにより、その原子と結合は、仮想のグラフェン シート、より正確にはそのシートの無限に長い帯と一致します。原子Aの 2 つの半分は、帯の反対側の端、グラフェンの 2 つの原子 A1 とA2 の上に位置し、 A1から A2 への線は、原子A を通過した円筒の円周に対応し、帯の端に垂直になります。グラフェン格子では、原子は 3 つの結合の方向に応じて 2 つのクラスに分けられます。半分の原子は 3 つの結合が同じ方向を向いており、残りの半分は、最初の半分に対して 180 度回転した 3 つの結合を持っています。円筒上の同じ原子A に対応する原子A1 とA2 は、同じクラスに属していなければならない。したがって、チューブの円周とストリップの角度は任意ではなく、同じクラスのグラフェン原子のペアを結ぶ線の長さと方向に制約される。
u v を A1 を 同じ結合方向を持つ最も近い 2 つの原子に接続する2 つの線形独立な ベクトルとします。これらはグラフェンの格子ベクトルです。たとえば、グラフェン セルの周りの連続する炭素に C1 から C6 まで番号を付ける場合、 u はC1 から C3 までのベクトル、 v は A1 と同じクラスの他の任意の原子A2に対して、 A1から A2 へのベクトルは、n u m v の線形結合 として書くことができます。ここで、 n とm は整数です。また、逆に、整数の各ペア ( n 、m ) は、 A2 の可能な位置を定義します。[ 18 ] n とm が与えられた場合、グラフェン格子上にベクトルw A1 とA2 を通る w k , 0）に適用すると、 2k 個の原子からなる閉じたジグザグ経路を持つジグザグナノチューブが得られます。ペア（k , k ）に適用すると、 4k 個の原子からなる閉じたアームチェア経路を持つアームチェアチューブが得られます。
種類 上記の仮説的な再構成を適用する前に、ストリップをA1 の 周りで時計回りに 60 度回転させても、ナノチューブの構造は変化しません。このような回転により、対応するペア ( n , m ) がペア (− m , n + m ) に変わります。したがって、 A1 に対するA2 の可能な位置の多く、つまり多くのペア ( n , m ) が、ナノチューブ上の原子の同じ配置に対応します。たとえば、6 つのペア (1,2)、(−2,3)、(−3,1)、(−1,−2)、(2,−3)、および (3,−1) がこれに該当します。特に、ペア ( k ,0) と (0, k ) は同じナノチューブの形状を表します。これらの冗長性は、 n > 0 かつm ≥ 0 であるペア ( n , m )のみを考慮することで回避できます。つまり、ベクトルwの方向が u v n , m ) が正確に 1 つ存在することが確認されており、これをチューブのタイプ と呼びます。逆に、すべてのタイプに対して仮想的なナノチューブが存在します。実際、2 つのナノチューブが同じタイプであるのは、一方を概念的に回転および平行移動して他方と完全に一致させることができる場合のみです。タイプ ( n , m ) の代わりに、カーボンナノチューブの構造は、ベクトルw u w α は、時計回りに 0 度 (含む) から 60 度 (含まない) までの範囲になります。図がu を
（1,3）型のキラルナノチューブ、（3,1）型の鏡像
（2,2）型ナノチューブ、最も細い「アームチェア型」
キラリティと鏡面対称性 ナノチューブがキラルで あるとは、タイプが ( n , m ) で、m > 0 かつm ≠ n である場合を指します。この場合、そのエナンチオマー (鏡像) はタイプ ( m , n ) であり、これは ( n , m ) とは異なります。この操作は、展開されたストリップを、ベクトル u の方向 (つまり、ベクトル u + v の方向) から時計回りに30 度 角度 A1 を通る線L に関して鏡像反転することに対応します。アキラル でないナノチューブのタイプは、( k ,0) の「ジグザグ」チューブと ( k , k ) の「アームチェア」チューブのみです。2 つのエナンチオマーが同じ構造であるとみなす場合、タイプ ( n , m ) のみを考慮し、0 ≤ m ≤ n かつn > 0 とします。この場合、 u w α は、0 度から 30 度 (両方を含む) の範囲をとり、ナノチューブの「キラル角」と呼ばれます。
円周と直径 n とm から、ベクトルw c と直径dを計算することもできます。これらは( ピコメートル )で表されます。
c = | u | （ n 2 + n m + m 2 ） ≈ 246 （ （ n + m ） 2 − n m ） d = c π ≈ 78.3 （ （ n + m ） 2 − n m ） {\displaystyle {\begin{aligned}c&=\left|{\boldsymbol {u}}\right|{\sqrt {(n^{2}+nm+m^{2})}}&&\approx 246{\sqrt {((n+m)^{2}-nm)}}\\d&={\frac {c}{\pi }}&&\approx 78.3{\sqrt {((n+m)^{2}-nm)}}\\\end{aligned}}}
これらの式は近似式にすぎず、特にn とmが 小さい場合、結合に歪みが生じるため、壁の厚さは考慮されていません。
u w α と円周c は、タイプ指数n とm と次の関係にある。
α = 引数 （ n + m / 2 、 m 3 / 2 ） = 1 r c コス n + m / 2 c {\displaystyle \alpha \;=\;\arg(n+m/2,\,m{\sqrt {3}}/2)\;=\;\mathop {\mathrm {arc} } \cos {\frac {n+m/2}{c}}}
ここで、arg( x , y ) は X 軸とベクトル ( x , y )の間の時計回りの角度であり、多くのプログラミング言語でatan2( y , x )として利用できる関数です。逆に、 c とα が与えられた場合、次の式で型 ( n , m ) を取得できます。
m = 2 c 3 罪 α n = c コス α − m 2 {\displaystyle m={\frac {2c}{\sqrt {3}}}\sin \alpha \quad \quad n=c\cos \alpha -{\frac {m}{2}}}
物理的な限界
最も狭い例
n とm が小さすぎると、( n , m )のペアで表される構造は、合理的に「チューブ」とは呼べない分子を表し、安定しない可能性さえあります。たとえば、(1,0)のペア（極限の「ジグザグ」型）で理論的に表される構造は、単なる炭素鎖になります。これはカルビンという実際の分子で、軌道 混成、高い引張強度など、ナノチューブの特徴をいくつか持っていますが、中空空間がなく、凝縮相として得られない可能性があります。(2,0)のペアは理論的には融合した4環の鎖を生成し、(1,1)の極限の「アームチェア」構造は、二重連結した4環の鎖を生成します。これらの構造は実現できない可能性があります。
最も細いカーボンナノチューブは、直径が0.3 nmのタイプ(2,2)のアームチェア構造です 。このナノチューブは、多層カーボンナノチューブの内部で成長しました。カーボンナノチューブタイプの割り当ては、高分解能透過型電子顕微鏡 (HRTEM)、ラマン分光法 、および密度汎関数理論 (DFT)計算の組み合わせによって行われました。[ 19 ]
最も細い自立 型単層カーボンナノチューブの 直径は約 0.43 nm です。[ 20 ] [ 21 ] 収差補正高分解能透過型電子顕微鏡 を使用して、二重壁 CNT 内部で(3,3)、(4,3)、および (5,1) カーボンナノチューブ (すべて 直径約 0.4 nm) が明確に識別されました。[ 22 ]
密度 CNTの最高密度は 2013年に達成され、導電性チタン でコーティングされた銅表面に、 コバルト とモリブデンの 助触媒をコーティングし、通常よりも低い450 ℃の温度で成長させた。チューブの平均高さは380 nm、質量密度は1.6 g cm −3 であった。この材料はオーム伝導性を示した（最低抵抗は約22 kΩ）。[ 27 ] [ 28 ]
バリエーション 科学文献 では、カーボンナノチューブを表す用語についてコンセンサスが得られていない。「-wall」と「-walled」の両方が「single」、「double」、「triple」、「multi」と組み合わせて使用されており、略語では文字Cが省略されることが多い。例えば、multi-walled carbon nanotube (MWNT)。国際標準化機構は 通常、文書で「single-walled carbon nanotube (SWCNT)」または「multi-walled carbon nanotube (MWCNT)」を使用している。[ 29 ]
多層 三重壁アームチェア型カーボンナノチューブ 多層カーボンナノチューブ（MWNT）は、グラフェンの複数の巻き層（同心円状のチューブ）から構成されています。多層カーボンナノチューブの構造を説明するために使用できるモデルは 2 つあります。ロシア人形 モデルでは、グラファイト のシートが同心円状の円筒状に配置されます。たとえば、より大きな (0,17) 単層カーボンナノチューブの中に (0,8) 単層カーボンナノチューブ (SWNT) があります。羊皮紙 [ 30 ] [ 31 ] [ 32 ]
二重壁カーボンナノチューブ（DWNT）は、その形態 と特性がSWNTに似ているが、化学物質による攻撃に対してより耐性があるため、特殊なクラスのナノチューブを形成します。[ 33 ] 機能化）する必要がある場合に特に重要です。SWNTの共有結合による機能化は、いくつかのC=C 二重結合 を切断し、ナノチューブの構造に「穴」を残し、その機械的特性と電気的特性の両方を変更します。DWNTの場合、外壁のみが変更されます。グラムスケールでのDWNTの合成は、メタンと水素中の酸化物溶液の選択的還元から、 2003年にCCVD 技術によって初めて提案されました[ 34 ] 。
内側シェルの伸縮運動能力は、低摩擦、低摩耗のナノベアリングおよびナノスプリングとして機能することを可能にし、ナノ電気機械システム （NEMS）において望ましい材料となる可能性がある。[ 35 ] レナード・ジョーンズ相互作用 によって引き起こされ、その値は約1.5 nNである。 [ 36 ]
接合部と架橋 カーボンナノチューブ接合部の透過型電子顕微鏡画像 2 つ以上のナノチューブ間の接合は、理論的に広く議論されてきた。[ 37 ] [ 38 ] このような接合は、アーク放電法 や化学気相成長 法で作製されたサンプルで非常に頻繁に観察される。このような接合の電子特性は、Lambin らによって初めて理論的に検討され、[ 39 ] 接合を表すと指摘された。したがって、このような接合は、ナノチューブベースの 電子回路 の構成要素になり得る。隣の画像は、2 つの多層ナノチューブ間の接合を示している。
ナノチューブとグラフェンの接合部は理論的に検討され[ 40 ] [ 41 ] 柱状グラフェン の基礎を形成する[ 42 ] 。柱状グラフェンは、3次元カーボンナノチューブ構造 の一種である。
3Dカーボン足場 最近、いくつかの研究で、カーボンナノチューブを構成要素として使用して、3次元マクロスコピック（ 3次元すべてで100 nm以上）の全炭素デバイスを製造する可能性が強調されています。Lalwaniらは、単層および多層カーボンナノチューブを構成要素として使用して、マクロスコピックで自立型の多孔質全炭素足場を製造するための新しいラジカル開始熱架橋法を報告しました。[ 43 ] [ 44 ] [ 45 ]
その他の形態 安定したナノバッド 構造 カーボンナノバッド は、これまで発見された2つの炭素同素体であるカーボンナノチューブとフラーレン を組み合わせた新しい材料です。この新しい材料では、フラーレンのような「バッド」が、基となるカーボンナノチューブの外側の側壁に共有結合しています。このハイブリッド材料は 、フラーレンとカーボンナノチューブの両方の有用な特性を備えています。特に、非常に優れた電界放出体 であることがわかっています。[ 46 ] 複合材料 では、結合したフラーレン分子が分子アンカーとして機能し、ナノチューブの滑りを防ぎ、複合材料の機械的特性を向上させます。
カーボンピーポッド [ 47 ] [ 48 ] [ 49 ] [ 50 ]
理論上、ナノトーラスは、トーラス （ドーナツ型）に曲げられたカーボンナノチューブです。ナノトーラスは、特定の半径に対して以前に予想されていたよりも1000倍大きい磁気モーメントなど、多くのユニークな特性を持つと予測されています。[ 51 ] 磁気モーメント 、熱安定性などの特性は、トーラスの半径とチューブの半径によって大きく異なります。[ 51 ] [ 52 ]
グラフェン化カーボンナノチューブ は、多層カーボンナノチューブまたは竹型カーボンナノチューブの側壁に沿って成長したグラファイト 葉を組み合わせた比較的新しいハイブリッドです。葉の密度は、堆積条件（温度や時間など）に応じて変化し、その構造は数層のグラフェン （< 10）からより厚くグラファイト に似たものまで様々です。[ 53 ] 統合されたグラフェン -CNT構造の根本的な利点は、CNTの高い表面積の三次元フレームワークとグラフェンの高いエッジ密度が組み合わさっていることです。整列したCNTの長さに沿って高密度のグラフェン葉を堆積すると、他のカーボンナノ構造と比較して、公称面積あたりの総電荷容量を 大幅に増加させることができます。[ 54 ]
カップスタック型カーボンナノチューブ（CSCNT）は、通常準金属的な電子伝導体として振る舞う他の準一次元炭素構造とは異なります。CSCNTは、グラフェン層の積層微細構造のため、半導体的な挙動を示します。[ 55 ]
物件 単層カーボンナノチューブの多くの特性は、（n 、m ）型に大きく依存し、この依存性は単調 ではない（片浦プロット を参照）。特に、バンドギャップは ゼロから約2 eVまで変化し、電気伝導率は金属的または半導体的な挙動を示す可能性がある。
機械 カーボンナノチューブ束の走査型電子顕微鏡画像 カーボンナノチューブは、引張強度 と弾性率 の点で、これまでに発見された中で最も強く、最も硬い材料です。この強度は、個々の炭素原子間に形成される共有結合sp 2結合に起因します。2000年に、多層カーボンナノチューブの引張強度が 63 GPa (9,100,000 psi) であることが試験されました。[ 56 ] 1 mm 2 (0.0016 sq in) のケーブルに6,422キログラム重 (62,980 N; 14,160 lbf) に相当する張力に耐える能力に相当します)。2008年に行われた研究など、さらなる研究では、個々のCNTシェルが最大約100 GPa (15,000,000 psi) の強度を持つことが明らかになり、これは量子/原子論的モデルと一致しています。[ 57 ] 3 と低いため、[ 58 ] 比強度 は最大48,000 kN·m/kgで、高炭素鋼の154 kN·m/kgと比較して、既知の材料の中で最高です。
個々の CNT シェルの強度は非常に高いものの、隣接するシェルとチューブ間の弱いせん断相互作用により、多層カーボンナノチューブとカーボンナノチューブバンドルの実効強度はわずか数 GPa まで大幅に低下します。[ 59 ] [ 57 ] [ 59 ] CNT は圧縮に対してそれほど強くありません。中空構造と高いアスペクト比のため、圧縮、ねじり、または曲げ応力が加わると座屈する 傾向があります。[ 60 ]
一方、放射方向ではかなり柔らかいという証拠もある。放射弾性の最初の透過型電子顕微鏡 観察では、ファンデルワールス力 でさえ隣接する2つのナノチューブを変形させることができることが示唆された。その後、いくつかのグループが原子間力顕微鏡 によるナノインデンテーションを 行い、多層カーボンナノチューブの放射弾性を定量的に測定し、単層カーボンナノチューブに対してタッピング/コンタクトモード原子間力顕微鏡も実施した。線方向の ヤング率 は数GPaオーダー（長さ約2.4μmのナノチューブでは実験的に1.8TPaに達することもある[ 61 ]
電気 （6,0）CNT（ジグザグ型、金属型）、（10,2）CNT（半導体型）、および（10,10）CNT（アームチェア型、金属型）について、タイトバインディング近似を用いて計算したバンド構造 二次元半金属 であるグラフェンとは異なり、カーボンナノチューブは管軸に沿って金属[ 62 ] 半導体のいずれかである。特定の( n , m )ナノチューブの場合、n = m であればナノチューブは金属であり、n − mが 3の倍数でn ≠ mであれば、ナノチューブは非常に小さなバンドギャップを持つ準金属であり、そうでなければナノチューブは中程度の半導体 である。[ 63 ] n = m )ナノチューブは金属であり、ナノチューブ(6,4)、(9,1)などは半導体である。[ 64 ] ブリルアンゾーンの K 点からわずかにずれ、σ*とπ*反結合バンド間の混成を引き起こし、バンド分散が変化するからです。
金属的挙動と半導体的挙動に関する規則には例外があり、小径チューブの曲率効果が電気特性に強く影響する可能性がある。[ 65 ] [ 64 ] 理論的には、金属ナノチューブは40億A/ cm2 の電流密度を運ぶことができ、これは銅 などの金属の1,000倍以上である。[ 66 ] 銅相互接続 の場合、電流密度はエレクトロマイグレーション によって制限される。そのため、カーボンナノチューブは複合材料の相互接続 および導電率向上コンポーネントとして研究されており、多くのグループが個々のカーボンナノチューブから組み立てられた高導電性電線を商業化しようとしている。しかし、電圧下での望ましくない電流飽和[ 67 ]
ナノスケールの断面のため、電子はチューブの軸方向にのみ伝播します。そのため、カーボンナノチューブはしばしば一次元導体と呼ばれます。単層カーボンナノチューブの最大電気伝導率は2 G 0 であり、G 0 = 2 e 2 / hは 単一の弾道量子チャネルの伝導率 です。[ 68 ]
グラフェンの電子特性を 決定する上でπ電子系が重要な役割を果たすため、カーボンナノチューブのドーピングは 、同じ周期表の族に属するバルク結晶半導体（例えばシリコン）のドーピングとは異なります。ナノチューブ壁の炭素原子をホウ素または窒素ドーパント でグラファイト置換すると、シリコンの場合と同様に、それぞれp型およびn型の挙動を示します。しかし、アルカリ金属や電子豊富なメタロセン など、カーボンナノチューブに導入される非置換型（インターカレーション または吸着）ドーパントは、ナノチューブのπ電子系に電子を供与するため、n型伝導をもたらします。対照的に、FeCl3や電子不足のメタロセンなどのπ電子受容体は、価 電子帯の上端からπ電子を引き離すため、p型ドーパントとして機能します。
固有の超伝導 が報告されているが、[ 69 ] [ 70 ] [ 71 ] [ 72 ]
2021年、MITのカーボン・P・ダブス化学工学教授であるマイケル・ストラノは、カーボンナノチューブを使用して電流を生成する研究結果を発表しました。[ 73 ] 電気化学を 行うことができます」と述べ、この技術における重要なブレークスルーを表しています。 [ 74 ] [ 74 ]
結晶学的欠陥は、管の電気的特性にも影響を与える。一般的な結果として、管の欠陥領域を通る導電率が低下する。電気を通すことができる金属製アームチェア型管の欠陥は、周囲の領域を半導体化させる可能性があり、単一の単原子空孔は磁気特性を誘起する。[ 75 ]
光学 カーボンナノチューブは、吸収 、フォトルミネッセンス （蛍光 ）、ラマン分光 といった有用な特性を有しています。分光法を用いることで、比較的大量のカーボンナノチューブを迅速かつ非破壊的に特性評価することが可能です。このような特性評価は、産業界において非常に重要視されています。ナノチューブ合成 の様々なパラメータは、意図的または非意図的に変更することができ、非管状炭素含有量、生成されるナノチューブの構造（キラリティ）、構造欠陥など、ナノチューブの品質を変化させることができます。そして、これらの特性によって、他の重要な光学的、機械的、電気的特性のほぼすべてが決定されます。
カーボンナノチューブの光学的特性は、発光ダイオード（LED ）[ 78 ] [ 79 ] 光検出器 [ 80 ] 波長 における狭い選択性と、ナノチューブ構造による微調整の可能性である。さらに、単層カーボンナノチューブの集合体上にボロメータ [ 81 ] [ 82 ] [ 83 ] [ 84 ] [ 85 ]
熱 すべてのナノチューブは、チューブに沿って非常に優れた熱伝導体 であると予想され、 [ 86 ] [ 87 ] 「弾道伝導 」として知られる特性を示しますが、チューブ軸の横方向では優れた絶縁体です。測定によると、個々のSWNTは、室温で軸に沿って約3500 W·m −1 ·K −1 の熱伝導率を持ちます。[ 88 ] これを、優れた熱伝導率 でよく知られている金属である銅と比較すると、銅は385 W·m −1 ·K −1 を伝達します。個々のSWNTは、室温で軸の横方向（半径方向）の熱伝導率が約1.52 W·m −1 ·K −1 であり、[ 89 ] −1 ·K −1 に達しています。 [ 90 ] −1 ·K −1の熱伝導率を持つ 断熱 レベルから、非常に高い値まで、さまざまな熱伝導率を示します。[ 91 ] 真空 中では最大 2800 °C 、空気中では約 750 °C と推定されています。[ 92 ]
結晶学的欠陥はチューブの熱特性に大きく影響します。このような欠陥はフォノン 散乱を引き起こし、その結果フォノン の緩和速度が増加します。これにより平均自由行程 が短くなり、ナノチューブ構造の熱伝導率が低下します。フォノン輸送シミュレーションによると、窒素やホウ素などの置換欠陥は主に高周波光学フォノンの散乱を引き起こします。しかし、ストーン・ウェールズ欠陥 などのより大きなスケールの欠陥は広範囲の周波数でフォノン散乱を引き起こし、熱伝導率のより大きな低下につながります。[ 93 ]
CNT強化による抗菌メカニズムの概略図 – Nanomaterials 2024, 14, 756. https://doi.org/10.3390/nano14090756
抗菌 近年、カーボンナノチューブは抗菌特性を持つことが示されています。カーボンナノチューブは、物理的/機械的損傷を引き起こしたり、酸化ストレス や脂質抽出を促進したり、細菌の代謝を阻害したり、CNM含有ナノ材料で包み込むことで機能部位を隔離したりすることにより、正常な細菌機能を阻害します。[ 94 ]
合成 アーク放電、レーザーアブレーション、化学気相成長法 （CVD）、高圧一酸化炭素不均化法（HiPCO）など、ナノチューブを大量に生産するための技術が開発されてきました。これらのうち、アーク放電とレーザーアブレーションはバッチ式プロセスであり、化学気相成長法はバッチ式プロセスと連続プロセスの両方に使用できます[ 95 ] [ 96 ] [ 97 ] [ 98 ] [ 99 ] 高温 と約30～50バールの高圧で動作します。 [ 100 ] 一酸化炭素 を使用し、触媒としてペンタカルボニル鉄 またはテトラカルボニルニッケルを 使用します。これらの触媒は、ナノチューブが成長するための核生成サイトを提供します。 [ 97 ]
垂直配向カーボンナノチューブアレイ も、熱化学気相成長法によって成長させる。基板（石英、シリコン、ステンレス鋼、炭素繊維など）に触媒金属（Fe、Co、Ni）層をコーティングする。通常、この層は鉄であり、スパッタリングによって1～5 nmの厚さに成膜される。多くの場合 、最初に10～50 nmのアルミナ下地層を基板上に形成する。これにより、濡れ性の制御と良好な界面特性が得られる。基板を成長温度（約600～850 ℃）まで加熱すると、連続した鉄膜が小さな島に分裂し、それぞれの島でカーボンナノチューブが核生成される。スパッタリングされた厚さによって島のサイズが制御され、これがナノチューブの直径を決定する。鉄層が薄いほど島の直径が小さくなり、成長するナノチューブの直径も小さくなる。金属島は移動性があり、より大きな（ただし数は少ない）島に合体する可能性があるため、成長温度にとどまる時間は限られている。成長温度でのアニーリングは、触媒の直径を増加させながら、サイト密度（CNTの数/mm²）を減少させる。
作製されたカーボンナノチューブには、他の形態の炭素（非晶質炭素、フラーレンなど）や非炭素不純物（触媒として使用される金属）などの不純物が必ず含まれています。[ 101 ] [ 102 ] [ 103 ]
精製 合成されたカーボンナノチューブには、通常、不純物が含まれており、最も重要なのは、カーボンナノチューブのキラリティが異なることです。そのため、ポリマー支援 [ 104 ] [ 105 ] [ 106 ] 密度勾配超遠心分離 （DGU）[ 107 ] [ 108 ] [ 109 ] [ 110 ] [ 111 ] [ 112 ] [ 113 ] [ 114 ] [ 115 ] [ 116 ] [ 117 ] [ 118 ]
特定のポリマーは、特定のキラリティ、金属特性、または直径のCNTを選択的に分散または包み込みます。例えば、ポリ（フェニレンビニレン）は特定の直径（0.75～0.84 nm）のCNTを分散し、ポリフルオレンは半導体CNTに対して高い選択性を示します。分離は主に2つのステップで行われます。まず、混合物（溶媒中のCNTとポリマー）を超音波処理し、次に遠心分離します。上澄み液には目的のCNTが含まれます。
密度勾配超遠心分離は、CNTの密度差に基づいており、遠心力によって異なる成分が遠心分離管内で層状に分離されます。クロマトグラフィーに基づく方法には、サイズ排除クロマトグラフィー（SEC）、イオン交換クロマトグラフィー（IEX）、ゲルクロマトグラフィーがあります。SECでは、異なる細孔径の固定相を使用して、サイズの違いによりCNTが分離されます。IEXでは、IEXカラムに充填された化学的に官能化された樹脂へのCNTの吸着と脱着の 差に基づいて分離が達成されるため、CNT混合物と樹脂間の相互作用を理解することが重要です。最初のIEXは、DNA-SWCNTの分離に報告されました。[ 119 ] [ 120 ] [ 121 ]
ATPEは、ポリエチレングリコール（PEG）やデキストラン などの2種類の水溶性ポリマーを使用します。これらを混合すると、互いに混ざり合わない 2つの水相が自然に形成され、それぞれの相はCNTに対して異なる親和性を示します。分配は、マイクロスケールの体積を持つ2つの類似相間の溶媒和エネルギーの差に依存します。分離システムや温度を変更したり、強力な酸化剤、還元剤、または塩を添加したりすることで、CNTの2つの相への分配を調整できます。
CNTの分離・精製において進歩が見られたにもかかわらず、さらなる精製が不要となるようなキラリティ制御されたCNTの成長や、大規模な精製など、多くの課題が残されている。
機能化 カーボンナノチューブは、さまざまな用途で使用するために、望ましい特性を得るために機能化することができます。 [ 127 ] [ 128 ] 疎水性を 下げ、バルクポリマー との界面接着性 を向上させることができます。[ 129 ]
共有結合官能基化などの化学的手法は広く研究されており、これは強酸（例えば硫酸 、硝酸、または両者の混合物）によるCNTの酸化を伴い、カルボキシル基をCNTの表面に結合させて最終生成物とするか、エステル化やアミノ化によるさらなる修飾を行うものです。共有結合官能基化法の中でも、フリーラジカルグラフト法は有望な技術であり、アルキルまたはアリールペルオキシド、置換アニリン、およびジアゾニウム塩が出発物質として使用されます。
官能基化によって、CNTが水などの多くの溶媒中で示す分散性の低さ（強い分子間π-π相互作用に起因する）を改善できる。これにより、不溶性CNTの加工や操作が容易になり、幅広い用途に合わせて特性を調整できる革新的なCNTナノ流体の合成に役立つようになる。
フリーラジカルグラフト法を用いて高分子（官能基として）をCNTの表面に導入すると、ヒドロキシル基などの小分子をCNTの表面に付着させる酸処理に比べてCNTの溶解性が向上する。フリーラジカルグラフト法では、官能基の大きな分子が、官能基化の程度が低い場合でも、さまざまな溶媒へのCNTの分散を促進するため、CNTの溶解性を大幅に向上させることができる。最近、クローブのつぼみを用いて多層カーボンナノチューブ（MWCNT）を共有結合で官能基化する環境に優しい方法が開発された。この方法は、一般的なカーボンナノ材料の官能基化手順で通常使用される毒性のある危険な酸を使用しないため、革新的で環境に優しい。MWCNTは、フリーラジカルグラフト反応を用いてワンポットで官能基化される。クローブで官能基化されたMWCNTは、水に分散され、非常に安定な多層カーボンナノチューブ水性懸濁液（ナノ流体）が生成される。[ 130 ]
カーボンナノチューブの表面は、水熱合成によりスピネルナノ粒子をコーティングすることで化学的に修飾することができ [ 131 ] [ 132 ] 。
さらに、カーボンナノチューブの表面は、フッ素有機物質と接触させながら加熱することでフッ素化 またはハロフッ素化することができ、それによってグラフトされた（ハロ）フルオロアルキル官能基を有する部分的にフッ素化された炭素（いわゆるフルオカー材料）が形成される。[ 133 ] [ 134 ]
モデリング 凝集領域を有するコンピュータシミュレーションによる微細構造 カーボンナノチューブは、強化相がマトリックス相に囲まれている従来の複合材料と同様の方法でモデル化されます。円筒形、六角形、正方形などの理想化されたモデルが一般的です。マイクロメカニクス モデルのサイズは、研究対象の機械的特性の関数です。代表体積要素（RVE）の概念は、CNT強化ナノ複合材料の実際の挙動を再現するためのコンピュータモデルの適切なサイズと構成を決定するために使用されます。関心のある材料特性（熱、電気、弾性率、クリープ）に応じて、1つのRVEが他のRVEよりも特性をよりよく予測する場合があります。理想モデルの実装は計算効率が良いですが、実際のナノ複合材料の走査型電子顕微鏡で観察される微細構造の特徴を表していません。現実的なモデリングを取り入れるために、多層または単層カーボンナノチューブの波状、配向、凝集などの変動を取り入れるコンピュータモデルも生成されます。[ 135 ]
安全と健康 多層カーボンナノチューブの束が肺胞上皮細胞 を貫通している様子を捉えた走査型電子顕微鏡 画像。 米国国立労働安全衛生研究所（NIOSH）は、 ナノ材料 の労働安全衛生への影響と応用に関する研究とガイダンスを提供する米国連邦政府機関です。初期の科学的研究では、ナノスケール粒子は単位質量あたりの表面積が相対的に増加するため、バルク材料よりも健康リスクが高い可能性があることが示されています。CNTの長さと直径の増加は、毒性の増加[ 146 ] [ 147 ] [ 148 ] [ 149 ]を公表しました。 [ 150 ] 国立労働安全衛生研究所は、 背景補正された元素状炭素として、8時間時間加重平均（TWA）呼吸性質量濃度として、カーボンナノチューブとカーボンナノファイバーの 非規制推奨曝露限界 （REL）を1 μg/m 3 と決定しました。[ 151 ] [ 152 ]
2016年10月現在、単層カーボンナノチューブは、SWCNTの潜在的に危険な特性の評価に基づき、欧州連合の化学物質の登録、評価、認可および制限（REACH）規則を通じて登録されています。この登録に基づき、EUでは最大100トンまでのSWCNTの商業化が許可されています。 [ 153 ] OCSiAl が製造する特定の種類の単層カーボンナノチューブに限定されます。 [ 154 ]
カーボンナノチューブの毒性に影響を与える物理化学的要因 数多くの研究により、カーボンナノチューブ（CNT）の生物学的相互作用および毒性プロファイルに影響を与える重要な物理化学的特性が、試験管内および生体内システムの両方において特定されている。
アスペクト比、長さ、剛性： 長くて剛性の高いCNTは生体内残留性が高く、Smad2/3およびERK1/2シグナル伝達経路の活性化を介して線維形成と強く関連しています。[ 155 ] [ 156 ] [ 157 ] [ 158 ] 、さらにはDNA損傷 [ 159 ]
長さが約 0.5 ～ 10 μm の多層カーボンナノチューブ (MWCNT) は、アスベスト症様線維症や中皮腫などの重篤な肺疾患に関与している。[ 160 ] nm 未満でよく分散しているものは、腎臓および胆汁排泄経路を介して体からより容易に除去される。[ 161 ]
凝集状態： CNTの凝集状態とは、主にファンデルワールス力と静電相互作用によって束や凝集体に凝集する傾向を指します。凝集度と細胞毒性ポテンシャルの間には正の相関関係が観察されており、CNT凝集体はCNT束よりも高い毒性を示します。[ 162 ] [ 163 ] [ 164 ]
凝集したCNTは、より緩やかに結合したCNT束と比較して、アスベスト繊維に形態的に類似した、より大きく、より硬く、よりコンパクトな構造を形成する傾向がある。[ 165 ] [ 166 ]
不純物： CNT材料の金属汚染物質は、酸化ストレスや炎症反応の誘発と強く関連しており、毒性レベルは金属含有量と密接に相関している。[ 167 ] [ 168 ] [ 169 ] [ 170 ] [ 171 ] [ 170 ] [ 172 ]
金属不純物以外にも、非晶質炭素やその他の炭素質副産物（例えば、多環芳香族炭化水素）などの非金属汚染物質の存在は、CNTに対する生物学的応答を大きく調節し、細胞毒性や炎症シグナル伝達に寄与する可能性がある。[ 173 ] [ 174 ]
物理化学的変調によるカーボンナノチューブの毒性軽減 長さ、直径、および凝集状態： 合成されたままのCNTは通常、大きな束または凝集体を形成し、これは細胞毒性の増加と関連しています。個々のCNTへの解離と長さの切断により、毒性を軽減できます。これらの変更は、界面活性剤またはポリマーの存在下でチップ超音波処理を行い、その後、超遠心分離によって残留束と不純物を除去することによって一般的に行われます。このような処理により、分散性が向上し、剛性が低下し、生体適合性が向上します。[ 175 ]
単一タイプの濃縮と分類: CNT 材料の不均一性は、一貫性のない生物学的応答の原因となります。水性二相抽出[ 176 ] [ 177 ] [ 178 ] [ 179 ] [ 180 ] [ 181 ]
純度向上： 合成後の精製技術として、穏やかな酸化[ 182 ] [ 183 ] [ 184 ] [ 182 ] [ 185 ] [ 186 ]
表面改質：
非共有結合修飾 ：一本鎖DNA（ssDNA）[ 175 ] [ 187 ] [ 188 ]
共有結合修飾 ：カルボキシル基による官能化は、NLRP3インフラマソームの活性化を抑制し、炎症性サイトカイン（例：IL-1β、TGF-β1、PDGF-AA）の発現を低下させることにより、細胞毒性および肺毒性を軽減することができる。 [ 189 ] [ 190 ]
CNT毒性学における曝露経路の検討 肺への曝露 ：製造または取り扱い中に空気中のCNTを吸入すると、最も高いリスクが生じます。[ 191 ] [ 192 ] [ 193 ] [ 194 ]
皮膚および消費者への曝露 ：無傷の皮膚はCNTの浸透に対するバリアとなるが、局所的な皮膚炎症が報告されている一方で、全身的な健康への影響は限定的であるという証拠がある。[ 191 ] [ 195 ]
経口および全身曝露 ：CNTの経口摂取は通常、バイオアベイラビリティが低く、排泄が速く、高用量でのみ顕著な影響が観察されます。[ 191 ] [ 196 ]
アプリケーション ナノテープ カーボンナノチューブは、産業用途および消費者向け用途において幅広く利用されています。例えば、バッテリー部品、ポリマー 複合材料、バルク製品の機械的特性、熱特性、電気的特性の向上、そして高吸収性黒色塗料などが挙げられます。その他にも、電子機器用電界効果トランジスタ、高強度繊維、生物医学および農業用途向けバイオセンサーなど、多くの用途が開発中です。
生物医学応用 表面積が比較的大きいため、CNTはさまざまな治療剤や診断剤（薬剤、遺伝子、ワクチン、抗体、バイオセンサーなど）と相互作用することができます。これは、薬剤を細胞に直接送達するのに役立ちます。[ 197 ] [ 198 ] [ 199 ]
生物医学におけるカーボンナノチューブ応用の概略図 Nanomaterials 2024, 14, 756. CNTは、骨芽細胞 の付着、増殖、分化に対する生体活性コーティングの有効性を高めることが示されており、骨代替材料として使用されている。[ 200 ]
CNTは、インプラントや医療用足場に使用される キトサン 含有コーティングの強化材として使用できる。[ 201 ]
カーボンナノチューブの強度と柔軟性により、他のナノスケール構造の制御に利用できる可能性があり、ナノテクノロジー 工学において重要な役割を果たすことが示唆されています。[ 283 ] GPa であることが試験されています。[ 56 ] ダマスカス鋼 からカーボンナノチューブが発見されており、おそらくこの鋼で作られた剣の伝説的な強度を説明するのに役立っていると考えられます。 [ 284 ] [ 285 ] [ 43 ] [ 286 ]
CNTは、ナノスケールVLSI回路における将来のビアおよびワイヤ材料の有望な候補です。現代のCu相互接続 を悩ませるエレクトロマイグレーションの 信頼性に関する懸念を解消し、分離された（単層および多層）CNTは、エレクトロマイグレーションによる損傷なしに1000 MA/cm 2 を超える電流密度を流すことができます。[ 287 ]
単層ナノチューブは電子機器の小型化の有力な候補です。これらのシステムの最も基本的な構成要素は電線であり、直径がナノメートルオーダーのSWNTは優れた導体になり得ます。[ 12 ] [ 288 ] SWNTの有用な応用例の1つは、最初の分子間電界効果トランジスタ （FET）の開発です。SWCNT FETを使用した最初の分子間論理ゲートは 2001年に作られました。[ 289 ] NOT論理ゲートとして機能します。
大量の純粋な CNT は、表面改質テープキャスティング (SETC) 製造技術によって自立シートまたはフィルムにすることができ、これは優れた特性を持つ柔軟で折り畳み可能なシートを製造する拡張可能な方法です。[ 290 ] [ 291 ] 紡糸 による CNT 繊維 (別名フィラメント) です。[ 292 ] 糸 にすることができます。強度と柔軟性に加えて、主な利点は導電性の糸 を作ることです。個々の CNT 繊維 (つまり、個々の CNT の束) の電子特性は、CNT の二次元構造によって決まります。繊維の抵抗率は、 300 K (27 °C; 80 °F) で金属導体よりも 1 桁高いだけであることが測定されました。 CNTとCNT繊維をさらに最適化することで、電気特性が向上したCNT繊維を開発できる可能性がある。[ 287 ] [ 293 ]
CNTベースの糸は、イオン交換膜 でコーティングすると、エネルギーや電気化学的水処理の用途に適しています。[ 294 ] 巻線 材料として銅の代替となる可能性があります。Pyrhönenら（2015）は、CNT巻線を使用したモーターを製作しました。[ 295 ] [ 296 ]
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外部リンク ナノカーボン：グラフェンからバッキーボールまで。シクロヘキサン、ベンゼン、グラフェン、グラファイト、キラルおよび非キラルナノチューブ、C60バッキーボールのインタラクティブな3Dモデル – WeCanFigureThisOut.org。 C60とカーボンナノチューブ：改質グラファイトシートからナノチューブを作る方法と、形成される3種類のナノチューブについて説明する短いビデオ。 カーボンナノチューブとナノリボンのバンド構造に関する学習モジュール カーボンナノチューブに関する無料ダウンロード記事のセレクション WOLFRAM実証プロジェクト：ゾーンフォールディング法による単層カーボンナノチューブの電子バンド構造 WOLFRAM実証プロジェクト：タイトバインディング・ワニエ表現による単層カーボンナノチューブの電子構造
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