相転移

物理学、化学、および生物学などの関連分野において、相転移（または相変化）とは、媒体のある状態から別の状態への移行の物理的プロセスです。通常、この用語は、固体、液体、気体、まれにプラズマという物質の基本的な状態間の変化を指すために使用されます。熱力学系の相と物質の状態は、均一な物理的特性を持ちます。特定の媒体の相転移中、温度や圧力などの外部条件の変化の結果として、媒体の特定の特性が変わります。これは不連続な変化である場合があります。たとえば、液体は沸点まで加熱すると気体になり、体積が急激に変化します。変換が発生する外部条件を特定することで、相転移点が定義されます。

相転移とは、一般的に、物質が 4 つの状態のいずれかから別の状態へ変化することを指します。物質の相転移点、たとえば沸点では、関係する 2 つの相、つまり液体と蒸気の自由エネルギーは同じであるため、存在する可能性は同じです。沸点より低い場合、液体は 2 つの状態のうちより安定した状態ですが、沸点より高い場合、気体の方がより安定します。

温度や圧力の影響による、単一成分の固体、液体、気体の相間の一般的な遷移を次の表に示します。

単一成分について、異なる温度および圧力における最も安定した相を状態図に示すことができる。このような図は通常、平衡状態を表す。相転移は通常、圧力または温度が変化し、システムがある領域から別の領域に移動するときに発生する。これは、温度が凝固点以下に下がるとすぐに水が液体から固体に変わるのと同じである。通常のケースの例外として、システムの状態を非断熱的に（断熱的ではなく）変更し、相転移を起こさずに相転移点を通過させることができる場合がある。結果として生じる状態は準安定、つまり、転移が起こったであろう相よりも安定性が低くなるが、不安定でもない。これは、たとえば過熱および過冷却で発生する。準安定状態は通常の状態図には現れない。

相転移は、固体が化学組成を変えずに異なる構造に変化するときにも発生します。元素では、これは同素体として知られていますが、化合物では多形性として知られています。1 つの結晶構造から別の結晶構造への変化、結晶固体から非晶質固体への変化、または 1 つの非晶質構造から別の非晶質構造 (多形) への変化はすべて、固体から固体への相転移の例です。

マルテンサイト変態は、炭素鋼における多くの相変態の 1 つとして発生し、変位相変態のモデルとなっています。アルファチタンアルミナイドにおける秩序-無秩序転移など。物質の状態と同様に、構造相変態にも準安定相から平衡相への相変態があります。表面エネルギーが低いために急速に形成される準安定多形は、エネルギー障壁を克服するのに十分な熱入力があれば平衡相に変態します。

相転移は、異なる種類の磁気秩序間の変化を説明することもできます。最もよく知られているのは、磁性材料の強磁性相と常磁性相間の転移で、キュリー点と呼ばれる場所で発生します。別の例としては、アンチモン化セリウムなどの異なる秩序の整合または不整合の磁気構造間の転移があります。磁気相転移の簡略化されていますが、非常に有用なモデルは、イジングモデルによって提供されています。

溶液や混合物の相転移は、単一の化合物の相転移よりも複雑です。化学的に純粋な化合物は、固体相と液体相の間で単一の融点を示しますが、混合物は、一致融解と呼ばれる単一の融点を持つか、または異なる液相線温度と固相線温度を持ち、固体と液体が平衡状態で共存する温度範囲をもたらす可能性があります。これは、2 つの成分が等構造である 固溶体でよく見られます。

3 つの相が関与する相転移も数多く存在します。共晶変態では、2 つの成分からなる単相液体が冷却され、2 つの固相に変化します。同じプロセスですが、液体ではなく固体から始まることを共析変態と呼びます。包晶変態では、2 つの成分からなる単相固体が加熱され、固相と液相に変化します。包析反応は、包析反応ですが、固相のみが関与します。偏晶反応は、液体から固体と 2 番目の液体の組み合わせへの変化で構成され、2 つの液体は混和性ギャップを示します。^[1]

スピノーダル分解によって複数の相への分離が起こる可能性があり、この分解では単一の相が冷却され、2 つの異なる組成に分離します。

過飽和などの非平衡混合が発生する可能性があります。

その他のフェーズ変更は次のとおりです。

• 「液晶」相の 1 つなど、固体と液体の間の中間相への遷移。
• 鉄上の水素の場合のように、吸着形状が被覆率と温度に依存すること（110）。
• 特定の金属やセラミックを臨界温度以下に冷却すると超伝導が出現する。
• 人工フォトニック媒体のパラメータが変化すると、メタマテリアル特性が出現する。 ^{[2] [3]}
• ボーズ流体の量子凝縮（ボーズ・アインシュタイン凝縮）。液体ヘリウムの超流動遷移はその一例です。
• 宇宙の初期の歴史において、温度が下がるにつれて物理法則の対称性が破れること。
• 同位体分別は相転移中に起こり、関与する分子内の軽い同位体と重い同位体の比率が変化する。水蒸気が凝縮すると（平衡分別）、重い同位体（¹⁸ Oと² H）は液相に濃縮され、軽い同位体（¹⁶ Oと¹ H）は気相に向かう傾向がある。^[4]

相転移は、システムの熱力学的自由エネルギーが、いくつかの熱力学的変数の選択に対して非解析的である場合に発生します (相を参照)。この状態は、通常、システム内の多数の粒子の相互作用から生じ、小さなシステムでは発生しません。相転移は、温度がパラメーターではない非熱力学的システムで発生する可能性があります。例としては、量子相転移、動的相転移、およびトポロジカル (構造的) 相転移があります。これらのタイプのシステムでは、温度の代わりに他のパラメーターが使用されます。たとえば、浸透ネットワークでは、接続確率が温度に置き換わります。

ポール・エーレンフェストは、熱力学的自由エネルギーが他の熱力学的変数の関数として示す挙動に基づいて相転移を分類した。 ^[5]この体系では、相転移は、転移時に不連続となる自由エネルギーの最低の導関数によって分類される。一次相転移は、何らかの熱力学的変数に対する自由エネルギーの一次導関数に不連続性を示す。^[6]固体/液体/気体のさまざまな転移は、圧力に対する自由エネルギーの一次導関数（の逆数）である密度の不連続な変化を伴うため、一次転移に分類される。二次相転移は、一次導関数では連続的であるが（外部場に対する自由エネルギーの一次導関数である秩序パラメータは、転移全体で連続している）、自由エネルギーの二次導関数では不連続性を示す。^[6]これらには鉄などの物質の強磁性相転移が含まれ、磁化は印加磁場強度に対する自由エネルギーの一次導関数であり、温度がキュリー温度以下に下がるとゼロから連続的に増加する。磁化率、つまり磁場に対する自由エネルギーの二次導関数は不連続に変化する。エーレンフェスト分類体系によれば、原理的には第3次、第4次、さらに高次の相転移が存在する可能性がある。例えば、2次元格子量子色力学におけるグロス・ウィッテン・ワディア相転移は第3次相転移である。^{[7] [8]}多くの強磁性体のキュリー点も第3次転移であり、その比熱の傾きが突然変化することがそれを示している。^{[9] [10]}

実際には、通常、1 次および 2 次相転移のみが観察されます。2 次相転移は、ギブス自由エネルギーの 2 つのシートが正確に接触する必要があると思われるため、しばらくの間議論の的となりましたが、これは実際には決して起こりそうにありません。Cornelis Gorter は、ギブス自由エネルギー面は片側に 2 つのシートがあるかもしれませんが、反対側には 1 つのシートしかないため、フォーク状の外観になる可能性があると指摘して、この批判に応えました。^[11] ( ^[9] pp. 146--150)

エーレンフェスト分類は、物質の結合特性が変化するが、自由エネルギー導関数に不連続性がない連続的な相転移を暗黙的に考慮します。この例は、超臨界液体-気体境界で発生します。

エーレンフェスト分類に当てはまらない相転移の最初の例は、 1944年にラース・オンサーガーによって発見されたイジングモデルの正確な解であった。正確な比熱は、臨界温度で単純な不連続性を持つことが予測されていた以前の平均場近似とは異なっていた。代わりに、正確な比熱は臨界温度で対数発散を示した。^[12]その後の数十年間で、エーレンフェスト分類は、そのような転移を組み込むことができる単純化された分類体系に置き換えられた。

現代の分類体系では、相転移はエーレンフェストの分類に似た2つの大きなカテゴリーに分けられます。^[5]

一次相転移は潜熱を伴う。このような転移の間、システムは体積当たり一定量の（通常は大量の）エネルギーを吸収または放出する。このプロセスの間、熱が加えられてもシステムの温度は一定に保たれる。システムは「混合相状態」にあり、システムの一部は転移を完了し、他の部分は転移を完了していない。^{[13] [14]}

よく知られている例としては、氷が溶けたり、水が沸騰したりすることが挙げられます（水はすぐに蒸気に変わるのではなく、液体の水と蒸気の泡の乱流混合物を形成します）。ヨセフ・イムリーとマイケル・ワーティスは、急冷された無秩序が一次転移を広げることができることを示しました。つまり、転移は有限の温度範囲で完了しますが、過冷却や過熱などの現象は存続し、熱サイクルでヒステリシスが観察されます。^{[15] [16] [17]}

二次相転移は「連続相転移」とも呼ばれます。これらは発散する磁化率、無限の相関長、および臨界点付近での相関のべき乗則。二次相転移の例には、強磁性転移、超伝導転移（タイプ I 超伝導体、相転移は外部磁場がゼロのときに二次であり、タイプ II 超伝導体相転移は常伝導状態から混合状態への転移と混合状態から超伝導状態への転移の両方で二次です）、および超流動転移があります。粘性とは異なり、非晶質材料の熱膨張と熱容量はガラス転移温度で比較的急激な変化を示します^[18]示差走査熱量測定を 使用して正確に検出できますレフ・ランダウは二次相転移の 現象論的理論を提示しました

孤立した単純な相転移とは別に、磁場や組成などの外部パラメータが変化すると、 転移線や多重臨界点が存在します。

いくつかの遷移は無限次相転移として知られています。これらは連続的ですが、対称性を破りません。最も有名な例は、2次元XYモデルにおけるコスターリッツ-サウレス転移です。2次元電子ガスなどの多くの量子相転移は、このクラスに属します。

液体ガラス転移は、結晶相の融点よりはるかに低い温度まで過冷却できる多くのポリマーやその他の液体で観察されます。これはいくつかの点で非典型的です。これは熱力学的基底状態間の転移ではありません。真の基底状態は常に結晶であると広く信じられています。ガラスは急冷された無秩序状態であり、そのエントロピー、密度などは熱履歴に依存します。したがって、ガラス転移は主に動的な現象です。液体を冷却すると、内部の自由度が次々に平衡から外れます。いくつかの理論的方法では、無限に長い緩和時間の仮説的極限で、根本的な相転移を予測しています。^{[19] [20]}これらの転移の存在を直接裏付ける実験的証拠はありません。

無秩序に広がった一次転移は有限の温度範囲で起こり、温度が低下するにつれて低温平衡相の割合が 0 から 1 (100%) に増加する。共存する割合が温度とともに連続的に変化することから、興味深い可能性が浮かび上がった。冷却すると、一部の液体は平衡結晶相に転移するのではなく、ガラス化する。これは、冷却速度が臨界冷却速度よりも速い場合に起こり、分子運動が非常に遅くなり、分子が結晶位置に再配置できないことに起因している。^[21]この減速はガラス形成温度T _g未満で起こり、これは印加圧力に依存する可能性がある。^{[18] [22]}一次凍結転移が温度範囲で起こり、T _{g が}この範囲内にある場合、転移が部分的かつ不完全なときに停止するという興味深い可能性がある。これらの考え方を、低温で停止する一次磁気転移にまで拡張すると、最低温度まで 2 つの磁気相が共存する不完全な磁気転移が観察されました。強磁性から反強磁性への転移の場合に初めて報告されましたが、^[23]このような永続的な相共存は、現在ではさまざまな一次磁気転移にわたって報告されています。これらには、巨大磁気抵抗マンガン酸化物材料、^{[24] [25]}磁気熱量材料、^[26]磁性形状記憶材料、^[27]およびその他の材料が含まれます。^{[28]転移が発生する温度範囲内に}T _{g が}含まれる というこれらの観察の興味深い特徴は、構造転移が圧力の影響を受けるのと同じように、一次磁気転移が磁場の影響を受けることです。圧力とは対照的に、磁場は比較的簡単に制御できるため、T _gとT _cの相互作用を徹底的に研究できる可能性があります。一次磁気遷移にわたる相共存により、ガラスを理解する上での未解決の問題を解決できるようになります。

液体と気体の相を含むあらゆるシステムには、臨界点と呼ばれる圧力と温度の特別な組み合わせが存在し、この組み合わせでは液体と気体の間の遷移が二次遷移になります。臨界点の近くでは、流体は十分に高温で圧縮されているため、液体と気体の相の区別はほとんどなくなります。これは、あらゆる波長（可視光を含む）での密度の変動により液体が乳白色に見える臨界 乳光現象と関連しています。

相転移には対称性の破れを伴うことが多い。例えば、流体を冷却して結晶性固体にすると、連続並進対称性が破れる。流体内の各点は同じ特性を持つが、結晶内の各点は同じ特性を持たない（結晶格子の格子点から点が選ばれる場合を除く）。通常、高温相は、自発的な対称性の破れにより、低温相よりも多くの対称性を含むが、特定の偶発的な対称性（例えば、低温でのみ発生する重い仮想粒子の形成）は例外である。 ^[29]

秩序パラメータは、相転移システムにおける境界を越えた秩序の度合いの尺度であり、通常は一方の相（通常は臨界点以上）ではゼロ、もう一方の相ではゼロ以外の値の範囲となる。^[30]臨界点では、秩序パラメータの感受性は通常発散する。

秩序パラメータの一例としては、相転移を起こしている強磁性システムの正味磁化が挙げられます。液体/気体転移の場合、秩序パラメータは密度の差です。

理論的な観点からは、秩序パラメータは対称性の破れから生じます。これが起こると、システムの状態を記述するために 1 つ以上の追加変数を導入する必要があります。たとえば、強磁性相では、正味の磁化 を与える必要があります。この方向は、システムがキュリー点以下に冷却されたときに自発的に選択されます。ただし、秩序パラメータは対称性を破らない遷移に対しても定義できることに留意してください。^{[引用が必要]}

超伝導や強磁性などの一部の相転移では、複数の自由度に対して秩序パラメータを持つことができます。このような相では、秩序パラメータは複素数、ベクトル、またはテンソルの形をとることがあり、その大きさは相転移時にゼロになります。^{[引用が必要]}

不規則性パラメータの観点から見た相転移の二重の記述も存在します。これらは、渦線や欠陥線などの線状励起の存在を示します。

対称性を破る相転移は宇宙論において重要な役割を果たしている。宇宙が膨張し冷却するにつれて、真空は一連の対称性を破る相転移を起こした。例えば、電弱転移は電弱場のSU(2)×U(1)対称性を現在の電磁場のU(1)対称性に破った。この転移は電弱バリオン生成理論 によれば、現在の宇宙における物質と反物質の量の非対称性を説明する上で重要である 。

エリック・チェイソン^[31]とデビッド・レイザー^[32]の研究で示されているように、膨張する宇宙における進行性の相転移は宇宙の秩序の発達に関係していると考えられています。

関係秩序理論および秩序と無秩序も参照してください。

連続相転移は潜熱がないため一次相転移よりも研究しやすく、多くの興味深い特性があることが発見されています。連続相転移に関連する現象は、臨界点と関連しているため、臨界現象と呼ばれます。

連続相転移は、臨界指数と呼ばれるパラメータによって特徴付けることができます。最も重要なのは、転移に近づくにつれて熱相関長がどれだけ変化するかを表す指数でしょう。たとえば、このような転移付近での熱容量の挙動を調べてみましょう。他のすべての熱力学的変数を固定したまま、システムの温度T を変化させると、転移がある臨界温度T _{cで発生することがわかります。T}がT _cに近い場合、熱容量C は通常、べき乗則に従います。

${\displaystyle C\propto |T_{\text{c}}-T|^{-\alpha }.}$

非晶質材料の熱容量は、ガラス転移温度付近で、普遍臨界指数α = 0.59となるような挙動を示す^[33]。相関長についても、 指数αの代わりにνを用いた同様の挙動が当てはまる。

指数νは正です。これはαとは異なります。その実際の値は、検討している相転移の種類によって異なります。

臨界指数は臨界温度以上と以下で必ずしも同じではない。連続対称性が（繰り込み群の意味で）無関係な異方性によって離散対称性に明示的に分解されると、いくつかの指数（磁化率の指数など）は同一ではなくなる。^[34]${\displaystyle \gamma }$

−1 < α < 0 の場合、熱容量は遷移温度で「キンク」を持ちます。これは、通常の状態から超流動状態へのラムダ遷移における液体ヘリウムの挙動であり、実験ではα = −0.013 ± 0.003 であることがわかっています。サンプル内の圧力差を最小限に抑えるために、少なくとも 1 つの実験が軌道を周回する衛星の無重力状態で実行されました。^{[35]この α の実験値は、}変分摂動論に基づく理論的予測と一致しています。^[36]

0 < α < 1 の場合、熱容量は転移温度で発散します (ただし、α < 1 であるため、エンタルピーは有限のままです)。このような動作の例として、3D 強磁性相転移があります。一軸磁石の 3 次元イジング モデルでは、詳細な理論的研究により、指数α ≈ +0.110が得られています。

一部のモデル システムは、べき乗則の挙動に従わない場合があります。たとえば、平均場理論では、転移温度での熱容量の有限不連続性が予測され、2 次元イジング モデルには対数発散があります。ただし、これらのシステムは限定的なケースであり、規則の例外です。実際の相転移は、べき乗則の挙動を示します。

他にも、相転移付近の測定可能な物理量のべき乗則挙動を調べるために、 β、γ、δ、ν、ηなどの​​臨界指数がいくつか定義されている。指数は、次のようなスケーリング関係によって関連している。

${\displaystyle \beta =\gamma /(\delta -1),\quad \nu =\gamma /(2-\eta ).}$

独立した指数はνとηの2 つだけであることが示されます。

異なるシステムで発生する相転移が、しばしば同じ臨界指数のセットを持つというのは注目すべき事実です。この現象は普遍性として知られています。たとえば、液体-気体臨界点における臨界指数は、流体の化学組成とは無関係であることがわかっています。

さらに印象的なのは、上記から当然のことながら、これらは一軸磁石の強磁性相転移の臨界指数と完全に一致していることです。このようなシステムは、同じ普遍性クラスにあると言われています。普遍性は、相転移の繰り込み群理論の予測であり、相転移に近いシステムの熱力学的特性は、次元や対称性などの少数の特徴にのみ依存し、システムの根本的な微視的特性には影響されないと述べています。ここでも、相関長の発散が重要なポイントです。

他にも臨界現象は存在します。例えば、静的関数の他に臨界ダイナミクスもあります。その結果、相転移時に臨界減速または臨界加速が観察されることがあります。前の現象に関連して、システムの初期相の安定性が低い結果として、相転移前の変動が増加する現象もあります。連続相転移の大きな静的普遍性クラスは、より小さな動的普遍性クラスに分割されます。臨界指数に加えて、磁場と温度の臨界値からの差の特定の静的または動的関数に関する普遍的な関係もあります。^[要出典]

相転移は生物系において多くの重要な役割を果たしている。例としては、脂質二重層の形成、タンパク質の折り畳みとDNAの融解過程におけるコイル-グロビュール転移、 DNA凝縮過程における液晶のような転移、相転移の特徴を持つDNAとタンパク質への協調的なリガンド結合などが挙げられる。^[37]

生体膜では、ゲルから液晶への相転移が生体膜の生理機能に重要な役割を果たしている。ゲル相では、膜脂質の脂肪酸鎖の流動性が低いため、膜タンパク質の動きが制限され、生理的役割の遂行が制限される。植物は、低温環境にさらされる葉緑体 チラコイド膜による光合成に大きく依存している。チラコイド膜は、3つの二重結合を持つ18炭素鎖であるリノレン酸の含有量が高いため、脂肪酸の無秩序性が高く、比較的低温でも固有の流動性を保持している。 ^[38]生体膜のゲルから液晶への相転移温度は、熱量測定、蛍光、スピンラベル 電子常磁性共鳴、NMRなど、一連のサンプル温度で関連するパラメータの測定値を記録することによって、多くの技術で決定できる。13-C NMR線強度からそれを決定する簡単な方法も提案されている。^[39]

いくつかの生物系は臨界点の近くにあるかもしれないと提案されている。例としては、サンショウウオの網膜の神経ネットワーク^[40] 、鳥の群れ^[41] 、ショウジョウバエの遺伝子発現ネットワーク^{[42] 、タンパク質の折り畳み[43]}などがある。しかし、臨界性の議論を支持する現象のいくつかを他の理由で説明できるかどうかは明らかではない。^[44]また、生物は相転移の2つの重要な特性、すなわち、臨界点における巨視的行動の変化とシステムの一貫性を共有していると示唆されている。^[45]相転移は、生物系における運動行動の顕著な特徴である。^[46]自発的な歩行遷移^[47]や疲労によって引き起こされる運動課題の解除^[48]は、それまで安定していた運動行動パターンの突然の質的変化を暗示する典型的な臨界行動を示している。

二次相転移の特徴は、いくつかのスケールフリー特性にフラクタルが現れることである。タンパク質球が水との相互作用によって形作られることは古くから知られている。タンパク質ペプチド鎖の側鎖を形成するアミノ酸は20種類あり、親水性から疎水性までの範囲で、前者は球状表面近くに位置し、後者は球状中心近くに位置する。5000を超えるタンパク質セグメントの溶媒関連表面積で20のフラクタルが発見された。^[49] これらのフラクタルの存在は、タンパク質が二次相転移の臨界点近くで機能することを証明している。

ストレス下にある生物群（臨界遷移に近づいているとき）では相関が増加する傾向があり、同時に変動も増加する。この効果は、人間、マウス、木、草本植物のグループを対象とした多くの実験と観察によって裏付けられている。^[50]

相転移は、動的システムとして捉えられる社会システムにおいて起こると仮説されてきた。1990年代と2000年代に平和と武力紛争の文脈で提唱された仮説は、非暴力の紛争が武力紛争の段階に移行するとき、これは動的システム内の潜在的段階から顕在的段階への相転移であるというものである。^{[51] : 49}

さまざまな効果を研究するために、さまざまな方法が適用されます。選択された例は次のとおりです。

• ホール効果（磁気遷移の測定）
• メスバウアー分光法（磁性遷移と非磁性遷移の同時測定。約 800～1000 °C までに限定）
• 中性子回折
• 摂動角相関(磁気遷移と非磁気遷移の同時測定。温度制限なし。2000 °C 以上ですでに実行済み。理論的にはタンタルハフニウムカーバイドなどの最も高い結晶材料の4215 °C まで可能。)
• ラマン分光法
• SQUID（磁気遷移の測定）
• 熱重量測定（非常に一般的）
• X線回折

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