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銀ナノ粒子は、大きさが1nmから100nmの銀ナノ粒子です。[ 1 ]しばしば「銀」と説明されますが、銀原子の表面積と体積の比率が大きいため、銀酸化物の割合が高いものもあります。用途に応じて、さまざまな形状のナノ粒子を作成できます。一般的に使用される銀ナノ粒子は球形ですが、ダイヤモンド形、八角形、薄いシート形も一般的です。[1]
銀ナノ粒子は表面積が非常に大きいため、膨大な数のリガンドを配位させることができる。銀ナノ粒子のヒト治療への応用可能性については、実験室や動物実験で調査されており、潜在的な有効性、生体安全性、生体内分布を評価している。[2]
合成方法
湿式化学
ナノ粒子合成の最も一般的な方法は、湿式化学、つまり溶液内での粒子の核生成のカテゴリーに分類されます。この核生成は、銀イオン錯体（通常は AgNO 3または AgClO 4 ）が還元剤の存在下でコロイド状 Ag に還元されるときに発生します。濃度が十分に高まると、溶解した金属銀イオンが結合して安定した表面を形成します。クラスターが小さい場合、表面はエネルギー的に不利です。溶解粒子の濃度を下げることで得られるエネルギーは、新しい表面を作ることで失われるエネルギーほど高くないためです。[3] クラスターが臨界半径と呼ばれる特定のサイズに達すると、エネルギー的に有利になり、成長し続けるのに十分安定します。この核はシステム内に残り、銀原子が溶液中に拡散して表面に付着するにつれて成長します[4] 溶解した原子銀の濃度が十分に低下すると、十分な数の原子が結合して安定した核を形成することはできなくなります。この核形成閾値では、新しいナノ粒子の形成が停止し、残りの溶解した銀は溶液中で成長しているナノ粒子に 拡散によって吸収されます。
粒子が成長すると、溶液中の他の分子が拡散して表面に付着します。このプロセスにより粒子の表面エネルギーが安定し、新しい銀イオンが表面に到達するのを防ぎます。これらのキャッピング/安定化剤の付着により、粒子の成長が遅くなり、最終的には停止します。[5] 最も一般的なキャッピングリガンドはクエン酸三ナトリウムとポリビニルピロリドン（PVP）ですが、特定のサイズ、形状、表面特性を持つ粒子を合成するために、さまざまな条件で他の多くのリガンドも使用されています。[6]
湿式合成法には、還元糖の使用、クエン酸還元、水素化ホウ素ナトリウムによる還元、[7]銀鏡反応、[8]ポリオール法、[9]種子媒介成長、[10]光媒介成長 [11] など、さまざまな方法があります。 これらの方法のそれぞれ、または方法の組み合わせにより、ナノ粒子のサイズ分布や幾何学的配置の分布をさまざまな程度に制御できます。[ 12]
エルスピケら（2015）は、非常に有望な新しい湿式化学技術を発見した。[13]彼らは環境に優しい超音波支援合成法を開発した。超音波処理下で、κ-カラギーナンを天然安定剤として銀ナノ粒子（AgNP）を合成する。反応は常温で行われ、不純物のないfcc結晶構造の銀ナノ粒子を生成する。κ-カラギーナンの濃度は、AgNPの粒度分布に影響を与えるために使用される。[14]
単糖類の還元
銀ナノ粒子を合成する方法は数多くありますが、その1つは単糖類を使う方法です。単糖類にはグルコース、フルクトース、マルトース、マルトデキストリンなどが含まれますが、スクロースは含まれません。また、銀イオンを銀ナノ粒子に戻す簡単な方法でもあり、通常は1段階のプロセスで済みます。[15]これらの還元糖が銀ナノ粒子の形成に不可欠であることを示唆する方法があります。多くの研究で、特にCacumen platycladi抽出物を使用したこのグリーン合成法によって銀を還元できることが示されています。さらに、ナノ粒子のサイズは抽出物の濃度に応じて制御できます。研究では、濃度が高いほどナノ粒子の数が増えることが示されています。[15]単糖類の濃度が高いため、 pHレベルが高いほどナノ粒子が小さくなりました。
銀ナノ粒子の別の合成法としては、還元糖をアルカリデンプンおよび硝酸銀とともに使用する方法がある。還元糖には遊離のアルデヒド基とケトン基があり、これらによって酸化されてグルコン酸になる。[16]単糖類は、還元剤として機能するためにはまず互変異性化を起こすため、遊離のケトン基を持っていなければならない。さらに、アルデヒドが結合していると、環状に固まってしまい、還元剤として機能できない。例えば、グルコースには、銀カチオンを銀原子に還元し、その後グルコン酸に酸化できるアルデヒド官能基がある。[17]糖が酸化される反応は水溶液中で起こる。加熱時にはキャッピング剤も存在しない。
クエン酸の減少
銀ナノ粒子を合成する初期の、そして非常に一般的な方法はクエン酸還元です。この方法は、1889年にクエン酸安定化銀コロイドの生成に成功したMC Leaによって初めて記録されました。[18] クエン酸還元では、銀源粒子（通常はAgNO 3またはAgClO 4 ）をクエン酸三ナトリウム（ Na 3 C 6 H 5 O 7 ）を使用してコロイド状銀に還元します。[19]合成は通常、粒子の単分散性（サイズと形状の両方の均一性）を最大化するために高温（約100 °C）で実行されます。この方法では、クエン酸イオンが伝統的に還元剤とキャッピングリガンドの両方の役割を果たします。[19]そのため、比較的容易で反応時間が短いため、AgNP製造に有用なプロセスとなっています。ただし、形成された銀粒子は広いサイズ分布を示し、同時にいくつかの異なる粒子形状を形成する可能性があります。[18] より均一な大きさと形状の粒子を合成するために、反応に強力な還元剤を添加することがよく行われる。[19]
水素化ホウ素ナトリウムによる還元
水素化ホウ素ナトリウム（NaBH 4 ）還元による銀ナノ粒子の合成は、以下の反応によって起こる：[20]
- Ag ++ BH 4 − + 3 H 2 O → Ag 0 +B(OH) 3 +3.5 H 2
還元された金属原子はナノ粒子の核を形成します。全体的に、このプロセスは上記のクエン酸を使用した還元方法に似ています。水素化ホウ素ナトリウムを使用する利点は、最終的な粒子集団の単分散性が向上することです。NaBH 4 を使用すると単分散性が向上する理由は、NaBH 4 がクエン酸よりも強力な還元剤であるためです。還元剤の強度の影響は、ナノ粒子の核形成と成長を説明する LaMer 図を調べることで確認できます。[21]
硝酸銀 (AgNO 3 ) がクエン酸のような弱い還元剤によって還元されると、還元率は低くなります。つまり、新しい核が形成され、同時に古い核が成長します。これが、クエン酸反応の単分散性が低い理由です。NaBH 4ははるかに強力な還元剤であるため、硝酸銀の濃度は急速に低下し、新しい核が形成され、同時に成長する時間が短縮され、銀ナノ粒子の単分散集団が生成されます。
還元によって形成された粒子は、望ましくない粒子の凝集（複数の粒子が結合する場合）、成長、または粗大化を防ぐために、表面を安定化させる必要がある。これらの現象の原動力は、表面エネルギーの最小化である（ナノ粒子は表面積対体積比が大きい）。システム内の表面エネルギーを低下させるこの傾向は、ナノ粒子の表面に吸着して粒子表面の活性を低下させる種を追加することで打ち消すことができる。これにより、DLVO理論に従って粒子の凝集を防ぎ、金属原子の付着部位を占有して成長を防ぐことができる。ナノ粒子の表面に吸着する化学種はリガンドと呼ばれる。これらの表面安定化種には、大量のNaBH 4 、 [20]ポリ（ビニルピロリドン）（PVP）、[22] ドデシル硫酸ナトリウム（SDS）、[20] [22]および/またはドデカンチオールがある。[23]
溶液中で粒子が形成されると、それを分離して収集する必要があります。溶液からナノ粒子を除去する一般的な方法はいくつかあり、溶媒相を蒸発させる方法[23]や、溶液中のナノ粒子の溶解度を下げる化学物質を溶液に添加する方法[24]などがあります。どちらの方法でもナノ粒子の 沈殿が促進されます。
ポリオールプロセス
ポリオール法は、得られるナノ粒子のサイズと形状の両方を高度に制御できるため、特に有用な方法です。一般に、ポリオール合成は、エチレングリコール、1,5-ペンタンジオール、または1,2-プロピレングリコールなどのポリオール化合物の加熱から始まります7。Ag +種とキャッピング剤が添加されます（ただし、ポリオール自体がキャッピング剤になることもよくあります）。次に、Ag +種はポリオールによってコロイドナノ粒子に還元されます。[25]ポリオール法は、温度、化学環境、基質の濃度などの反応条件に非常に敏感です。[26] [27]したがって、これらの変数を変更することで、準球、ピラミッド、球、ワイヤーなど、さまざまなサイズと形状を選択できます。[12]さらなる研究では、このプロセスのメカニズムと、さまざまな反応条件下での結果として生じる形状がより詳細に調べられています。[9] [28]
種子による成長
シード媒介成長は、小さく安定した核を別の化学環境で所望のサイズと形状に成長させる合成方法です。シード媒介法は、核形成と成長という2つの異なる段階で構成されています。合成における特定の要因（リガンド、核形成時間、還元剤など）の変化により、[28]ナノ粒子の最終的なサイズと形状を制御できるため、シード媒介成長はナノ粒子の形態を制御するための一般的な合成アプローチとなっています。
シード媒介成長の核形成段階は、前駆体中の金属イオンが金属原子に還元される段階である。シードのサイズ分布を制御するには、核形成期間を短くして単分散性を確保する必要がある。LaMerモデルはこの概念を示している。[29]シードは通常、リガンドによって安定化された小さなナノ粒子で構成される。リガンドは、粒子の表面に結合してシードがそれ以上成長するのを防ぐ小さな、通常は有機分子である。リガンドは、凝固のエネルギー障壁を高め、凝集を防ぐため必要である。コロイド溶液内の引力と反発力のバランスは、DLVO理論によってモデル化できる。[30]リガンドの結合親和性および選択性を使用して、形状と成長を制御できる。シード合成では、成長段階での交換を可能にするために、中程度から低い結合親和性を持つリガンドを選択する必要があります。
ナノシードの成長には、成長溶液にシードを入れることが必要である。成長溶液には、低濃度の金属前駆体、既存のシード配位子と容易に交換される配位子、および弱いまたは非常に低い濃度の還元剤が必要である。還元剤は、シードがない場合に成長溶液中の金属前駆体を還元するほど強力であってはならない。さもないと、成長溶液は既存の核形成部位（シード）上で成長するのではなく、新しい核形成部位を形成する。[31]成長は、表面エネルギー（成長とともに不利に増加する）と体積エネルギー（成長とともに有利に減少する）の競合の結果である。成長と溶解のエネルギーのバランスが、既存のシード上でのみ均一に成長し（新しい核形成がない）理由である。[32]成長は、成長溶液からシードへの金属原子の追加、および成長配位子（より高い結合親和性を持つ）とシード配位子間の配位子交換によって起こる。[33]
成長の範囲と方向は、ナノシード、金属前駆体の濃度、リガンド、反応条件（熱、圧力など）によって制御できます。[34] 成長溶液の化学量論的条件を制御することで、粒子の最終的なサイズを制御できます。たとえば、成長溶液中の金属シードと金属前駆体の濃度が低いと、より大きな粒子が生成されます。キャッピング剤は、成長の方向を制御し、それによって形状を制御することが示されている。リガンドは、粒子全体への結合に対してさまざまな親和性を持つことができます。粒子内の異なる結合は、粒子全体で異なる成長をもたらす可能性があります。これにより、プリズム、立方体、ロッドなどの非球形の形状を持つ異方性粒子が生成されます。[35] [36]
光媒介成長
光媒介合成も研究されており、光は様々な銀ナノ粒子の形態の形成を促進することができる。[11] [37] [38]
銀鏡反応
銀鏡反応では、硝酸銀が Ag(NH3)OH に変換されます。その後、Ag(NH3)OH は、糖などのアルデヒドを含む分子を使用してコロイド銀に還元されます。銀鏡反応は次のとおりです。
- 2(Ag(NH 3 ) 2 ) + + RCHO + 2OH − → RCOOH + 2Ag + 4NH 3。[39]
生成されるナノ粒子のサイズと形状は制御が難しく、分布が広い場合が多い。[12] しかし、この方法は銀粒子の薄いコーティングを表面に塗布するためによく使用され、より均一なサイズのナノ粒子を生成するためのさらなる研究が行われている。[12]
イオン注入
イオン注入は、ガラス、ポリウレタン、シリコン、ポリエチレン、ポリメチルメタクリレートに埋め込まれた銀ナノ粒子を作成するために使用されています。粒子は、高加速電圧での衝撃によって基板に埋め込まれます。イオンビームの電流密度が一定の値まで固定されている場合、埋め込まれた銀ナノ粒子のサイズは、その集団内で単分散であることがわかっています。 [40]その後は、イオン濃度の増加のみが観察されます。イオンビームの線量をさらに増やすと、ターゲット基板内のナノ粒子のサイズと密度の両方が減少することがわかりましたが、高加速電圧で動作するイオンビームで電流密度を徐々に増加させると、ナノ粒子のサイズが徐々に増加することがわかりました。ナノ粒子のサイズの減少につながる可能性のある競合するメカニズムはいくつかあります。衝突によるナノ粒子の破壊、サンプル表面のスパッタリング、加熱および解離による粒子の融合です。 [40]
埋め込まれたナノ粒子の形成は複雑であり、制御パラメータと要因のすべてがまだ調査されているわけではありません。拡散とクラスタリングのプロセスが関係するため、コンピューターシミュレーションはまだ困難ですが、注入、拡散、成長などのいくつかの異なるサブプロセスに分解できます。注入後、銀イオンは基板内のさまざまな深さに到達し、平均がX深さを中心とするガウス分布に近づきます。注入の初期段階の高温条件により、基板内の不純物の拡散が増加し、その結果、ナノ粒子の核形成に必要な衝突イオンの飽和が制限されます。[41]単分散のナノ粒子のサイズと深さの分布を得るには、注入温度とイオンビーム電流密度の両方を制御することが重要です。低電流密度を使用すると、イオンビームによる熱攪拌と表面電荷の蓄積に対抗できます。表面への注入後、表面伝導率が増加するため、ビーム電流を上げることができます。[41]不純物の拡散速度はナノ粒子の形成後に急速に低下し、ナノ粒子は可動イオントラップとして機能します。これは、注入プロセスの開始が、結果として得られるナノ粒子の間隔と深さの制御、および基板温度とイオンビーム密度の制御に重要であることを示唆しています。これらの粒子の存在と性質は、さまざまな分光法と顕微鏡法の機器を使用して分析できます。[41]基板で合成されたナノ粒子は、特徴的な吸収帯によって証明されるように表面プラズモン共鳴を示します。これらの特徴は、ナノ粒子のサイズと表面の凹凸に応じてスペクトルシフトを起こしますが、[40]光学特性は複合材料の基板材料にも大きく依存します。
生物学的合成
ナノ粒子の生物学的合成は、水素化ホウ素ナトリウムなどの有害な還元剤を使用する従来の方法に比べて、技術の改善手段を提供してきました。これらの方法の多くは、これらの比較的強力な還元剤を置き換えることで、環境への影響を改善できます。一般的に使用されている生物学的方法は、植物や果物の抽出物、菌類、さらには昆虫の羽の抽出物などの動物の一部を使用しています。[42] [43] [44]銀ナノ粒子の化学的製造の問題は、通常、コストが高く、凝集のために粒子の寿命が短いことです。標準的な化学的方法の厳しさから、生物を使用して溶液中の銀イオンをコロイドナノ粒子に還元する方法が普及しました。[45] [46]
さらに、ナノ粒子の治療特性はこれらの要因に大きく依存するため、ナノ粒子の合成においては形状とサイズの正確な制御が極めて重要である。[47]したがって、生体合成研究の主な焦点は、正確な特性を持つナノ粒子を一貫して再現する方法の開発にある。[48] [49]
真菌と細菌
細菌や真菌は扱いやすく、遺伝子組み換えも容易なため、ナノ粒子の細菌合成や真菌合成は実用的である。これにより、さまざまな形状やサイズの AgNP を高収率で合成できる生体分子を開発する手段が提供され、これがナノ粒子合成における現在の課題の最前線にある。バーティシリウムなどの真菌株やクレブシエラ・ニューモニエなどの細菌株は、銀ナノ粒子の合成に使用できる。[50]真菌/細菌を溶液に加えると、タンパク質バイオマスが溶液中に放出される。[50]トリプトファンやチロシンなどの 電子供与残基は、硝酸銀によってもたらされた溶液中の銀イオンを還元する。[50]これらの方法は、有害な還元剤を使用せずに安定した単分散ナノ粒子を効果的に作成できることがわかっている。
真菌Fusarium oxysporumを導入することで銀イオンを還元する方法が発見されました。この方法で形成されるナノ粒子は、サイズ範囲が 5 ～ 15 nm で、銀ヒドロゾルで構成されています。銀ナノ粒子の還元は酵素プロセスによるものと考えられており、生成された銀ナノ粒子は真菌によって排出される タンパク質との相互作用により極めて安定しています。
銀鉱山で発見された細菌、シュードモナス・スタッツェリAG259は、三角形や六角形の銀粒子を作ることができた。これらのナノ粒子のサイズは広範囲にわたり、中には200nmという通常のナノスケールよりも大きなサイズに達するものもあった。銀ナノ粒子は細菌の有機マトリックス中に発見された。[51]
乳酸菌は銀ナノ粒子の製造に利用されている。ラクトバチルス属、ペディオコッカス・ペントサセウス、エンテロッカス・フェシウム、ラクトコッカス・ガルビエなどの細菌は銀イオンを銀ナノ粒子に還元できることがわかっている。ナノ粒子の生成は、細胞内で銀イオンと細胞の有機化合物との相互作用によって起こる。ラクトバチルス・ファーメンタムという細菌が平均サイズ11.2nmの最小の銀ナノ粒子を生成することがわかった。また、この細菌は最も小さなサイズ分布のナノ粒子を生成し、ナノ粒子は主に細胞の外側に存在することもわかった。また、pHが上昇するとナノ粒子の生成速度と生成される粒子の量が増加することもわかった。[52]
植物
銀イオンを銀ナノ粒子に還元することもゼラニウムの葉を使って達成されている。硝酸銀溶液にゼラニウムの葉エキスを加えると、銀イオンが急速に還元され、生成されたナノ粒子は特に安定していることが判明した。溶液中で生成された銀ナノ粒子のサイズは16～40nmであった。[51]
別の研究では、銀イオンを還元するためにさまざまな植物の葉の抽出物が使用されました。チャノキ（緑茶）、松、柿、イチョウ、モクレン、プラタナスの中で、モクレン葉の抽出物が銀ナノ粒子を作成するのに最適であることがわかりました。この方法では、15〜500 nmの分散サイズ範囲の粒子が作成されましたが、反応温度を変えることで粒子サイズを制御できることもわかりました。モクレン葉抽出物によるイオンの還元速度は、還元に化学薬品を使用した場合の速度に匹敵しました。[45] [53]
銀ナノ粒子の製造における植物、微生物、真菌の使用は、より環境に配慮した銀ナノ粒子の製造への道を切り開きます。[46]
アマランサス・ガンゲティクス・リン葉抽出物を用いて銀ナノ粒子を合成するグリーンな方法が利用可能である。 [54]
製品と機能化
小さなサイズの銀ナノ粒子には、通常、二十面体または十面体の双晶が含まれています。[55]銀ナノ粒子製造の合成プロトコルを変更して、非球形の形状の銀ナノ粒子を製造したり、シリカなどの異なる材料でナノ粒子を機能化したりすることもできます。さまざまな形状と表面コーティングの銀ナノ粒子を作成することで、サイズ固有の特性をより細かく制御できます。
異方性構造
銀ナノ粒子は、さまざまな非球形（異方性）形状で合成できます。銀は他の貴金属と同様に、ナノスケールで局在表面プラズモン共鳴（LSPR）と呼ばれるサイズと形状に依存する光学効果を示すため、さまざまな形状の銀ナノ粒子を合成できると、その光学的挙動を調整する能力が大幅に向上します。たとえば、ある形態（球体など）のナノ粒子で LSPR が発生する波長は、その球体が別の形状に変わると異なります。この形状依存性により、銀ナノ粒子は、サイズを比較的一定に保ちながら、形状を変えるだけで、さまざまな波長で光学的増強を経験できます。この側面は、光相互作用を通じてナノ粒子の形状変化を促進するために合成で利用できます。[38]この形状を利用した光学的挙動の拡張の用途は、より感度の高いバイオセンサーの開発から繊維の寿命の延長まで多岐にわたります。[56] [57]
三角形のナノプリズム
三角形のナノ粒子は、金と銀の両方で研究されている異方性形態の標準的なタイプです。[58]
銀ナノプリズムの合成にはさまざまな技術が存在するが、いくつかの方法ではシード媒介アプローチが採用されており、最初に小さな（直径3〜5 nm）銀ナノ粒子を合成し、三角形のナノ構造に形状指向成長するためのテンプレートを提供する。[7]
銀シードは、硝酸銀とクエン酸ナトリウムを水溶液で混合し、その後急速に水素化ホウ素ナトリウムを加えることによって合成されます。追加の硝酸銀を低温でシード溶液に加え、アスコルビン酸を使用して余分な硝酸銀をゆっくりと還元することでプリズムを成長させます。[7]
銀ナノプリズム合成におけるシード媒介アプローチでは、ある形状に対する他の形状の選択性は、キャッピングリガンドによって部分的に制御できます。基本的に上記と同じ手順を使用しますが、クエン酸をポリビニルピロリドン（PVP）に変更すると、三角形のナノプリズムではなく、立方体と棒状のナノ構造が得られます。[59]
シード媒介技術に加えて、銀ナノプリズムは光媒介アプローチを使用して合成することもできます。このアプローチでは、反応混合物を高強度の光にさらすだけで、既存の球状銀ナノ粒子が三角形のナノプリズムに変換されます。[60] [61] [38]
ナノキューブ
銀ナノキューブは、ポリオール合成反応において、エチレングリコールを還元剤として、PVPをキャッピング剤として使用して合成することができる（上記参照）。これらの試薬を使用した典型的な合成では、140℃に加熱したエチレングリコール溶液に新鮮な硝酸銀とPVPを加える。[62]
この手順は、硝酸銀溶液を合成に使用する前に熟成させるだけで、別の異方性銀ナノ構造であるナノワイヤを生成するように実際に変更できます。硝酸銀溶液を熟成させることにより、合成中に形成される初期のナノ構造は、新鮮な硝酸銀で得られるものとわずかに異なり、成長プロセス、ひいては最終製品の形態に影響を与えます。[62]
シリカコーティング
この方法では、ポリビニルピロリドン（PVP）を超音波処理によって水に溶解し、銀コロイド粒子と混合します。[1]活発な撹拌により、PVPがナノ粒子表面に吸着していることが保証されます。[1] 遠心分離により、PVPでコーティングされたナノ粒子が分離され、エタノール溶液に移されてさらに遠心分離され、アンモニア、エタノール、Si(OEt 4 )（TES）の溶液に入れられます。 [1] 12時間撹拌すると、機能性を追加できるエーテル結合を持つ酸化ケイ素の周囲層からなるシリカシェルが形成されます。 [1] TESの量を変えることで、異なる厚さのシェルを形成できます。[1]この技術は、露出したシリカ表面にさまざまな機能性を追加できるため、人気があります。
計測学
銀ナノ粒子の参照物質は数多くある。[63] NIST RM 8017には、75nmの銀ナノ粒子がポリマーポリビニルピロリドンのケーキに埋め込まれており、酸化に対して安定化され、長期保存が可能となっている。これらには、動的光散乱、超小角X線散乱、原子間力顕微鏡、透過型電子顕微鏡を使用した平均粒子サイズの参照値と、後者2つの方法のサイズ分布の参照値がある。[64] [65] BAM - N001認証参照物質には、小角X線散乱と透過型電子顕微鏡で測定された数加重中央値サイズが12.6nmの特定のサイズ分布を持つ銀ナノ粒子が含まれている。[66]
使用
触媒
近年、銀ナノ粒子を触媒として使用することが注目を集めています。最も一般的な用途は医療または抗菌目的ですが、銀ナノ粒子は染料、ベンゼン、一酸化炭素に対して触媒酸化還元特性を示すことが実証されています。他の未試験の化合物でも銀ナノ粒子を触媒として使用できる可能性がありますが、この分野はまだ十分に調査されていません。
注：この段落は、触媒としてのナノ粒子の特性に関する一般的な説明であり、銀ナノ粒子に限定されるものではありません。ナノ粒子のサイズは、さまざまな量子効果によりナノ粒子が示す特性を大きく左右します。さらに、ナノ粒子の化学環境も触媒特性に大きな役割を果たします。これを念頭に置いて、不均一触媒は反応種が触媒基質に吸着することによって起こることに注意することが重要です。ポリマー、複合リガンド、または界面活性剤を使用してナノ粒子の凝集を防ぐと、吸着能力が低下するため、触媒能力が低下することがよくあります。[67]ただし、これらの化合物は、化学環境が触媒能力を高めるような方法で使用することもできます。
シリカ球に担持 – 染料の減少
銀ナノ粒子は不活性シリカ球の支持体上で合成されている。 [67]支持体は触媒能力にはほとんど役割を果たさず、コロイド溶液中の銀ナノ粒子の凝集を防ぐ方法として機能します。このようにして、銀ナノ粒子は安定化され、水素化ホウ素ナトリウムによる染料の還元のための電子リレーとして機能する能力を実証することができました。[67]銀ナノ粒子触媒がなければ、水素化ホウ素ナトリウムとさまざまな染料（メチレンブルー、エオシン、ローズベンガル）との間で反応は事実上起こりません。
メソポーラスエアロゲル – ベンゼンの選択酸化
エアロゲルに担持された銀ナノ粒子は、活性部位の数が多いという利点がある。[68]ベンゼンからフェノールへの酸化に対する最高の選択性は、エアロゲルマトリックス中の銀の重量パーセントが低い場合（1% Ag）に観察された。この優れた選択性は、 1% Agサンプルのエアロゲルマトリックス内のより高い単分散性の結果であると考えられる。各重量パーセント溶液は、異なるサイズ範囲の幅を持つ異なるサイズの粒子を形成した。[68]
銀合金 – 一酸化炭素の相乗酸化
Au-Ag合金ナノ粒子は、一酸化炭素（CO）の酸化に対して相乗効果があることが示されている。 [69]純金属ナノ粒子は、単独ではCO酸化に対する触媒活性が非常に低いが、一緒にすると触媒特性が大幅に向上する。金は酸素原子の強力な結合剤として機能し、銀は強力な酸化触媒として機能すると提案されているが、正確なメカニズムはまだ完全には解明されていない。Au/Ag比を3:1～10:1で合成した場合、合金ナノ粒子は、常温で空気中に1%のCOを供給したときに完全な変換を示した。[69]合金粒子のサイズは触媒能力に大きな役割を果たさなかった。金ナノ粒子は、約3nmの大きさの場合にのみCOに対する触媒特性を示すことがよく知られていますが、30nmまでの合金粒子は優れた触媒活性を示し、 TiO2、Fe2O3などの活性担体上の金ナノ粒子よりも優れた触媒活性を示しました。[69]
光強化
プラズモニック効果は広範に研究されてきました。最近まで、表面プラズモン共鳴の励起によるナノ構造の酸化触媒強化を調査する研究はありませんでした。酸化触媒能力を強化するための決定的な特徴は、光線を吸着分子に伝達できるエネルギー電子の形に変換する能力であると特定されています。[70]このような特徴は、熱エネルギーと結合した低強度の連続光によって光化学反応を駆動できることを意味します。
低強度の連続光と熱エネルギーの結合は銀ナノキューブで行われています。光触媒を可能にする銀ナノ構造の重要な特徴は、可視領域の光から共鳴表面プラズモンを作り出す性質です。 [70]
光増強の追加により、粒子は40K以上加熱された粒子と同程度の性能を発揮することができました 。 [ 70]光熱プロセスと熱プロセスを比較すると、25Kの温度低下により触媒寿命がほぼ10倍に延びることを考えると、これは重要な発見です。 [70]
生物学研究
研究者らは、小さな薬物分子や大きな生体分子などのさまざまなペイロードを特定の標的に送達するためのキャリアとして銀ナノ粒子の使用を研究してきました。AgNPが標的に到達するのに十分な時間があれば、ペイロードの放出は内部または外部の刺激によって引き起こされる可能性があります。ナノ粒子の標的化と蓄積により、特定の標的部位で高いペイロード濃度が得られ、副作用を最小限に抑えることができます。[71]
化学療法
ナノテクノロジーの医療への導入は、癌診断画像や治療薬設計の基準を進歩させることが期待されています。[72]ナノテクノロジーは、ナノスケールでの生物系の構造、機能、組織レベルについての洞察を明らかにする可能性があります。[73]
銀ナノ粒子は、均一な官能化表面を提供するコーティング技術を受けることができ、その表面に基質を加えることができる。ナノ粒子が、例えばシリカでコーティングされると、表面はケイ酸として存在する。したがって、基質は、天然の代謝酵素によって直ちに分解されない安定したエーテルおよびエステル結合を介して加えることができる。[74] [75]最近の化学療法の用途では、光分解性リンカー（ [76]オルトニトロベンジル橋など）を備えた抗癌剤が設計され、ナノ粒子表面の基質に結合している。 [74]低毒性のナノ粒子複合体は、体内のシステム全体に分布するのに必要な時間、代謝攻撃を受けても生存し続けることができる。[74]癌性腫瘍が治療の標的である場合、腫瘍領域に紫外線を照射することができる。 [74]光の電磁エネルギーにより、薬剤とナノ粒子基質の間の光応答性リンカーが切断される。[74]薬剤は分解され、変化のない活性型で放出され、癌性腫瘍細胞に作用します。[74]この方法の利点は、薬剤が毒性の高い化合物を使用せずに輸送され、有害な放射線や特定の化学反応に頼ることなく薬剤が放出され、標的組織で選択的に薬剤を放出できることが期待されます。[74] [75]
2 つ目のアプローチは、置換反応を起こすために求核種と結合した銀ナノ粒子の機能化表面に化学療法薬を直接付着させることです。たとえば、ナノ粒子薬物複合体が標的組織または細胞に入るかその近くにあると、グルタチオンモノエステルをその部位に投与することができます。[77] [78]求核エステル酸素は、新しいエステル結合を介してナノ粒子の機能化表面に付着し、薬物は周囲に放出されます。[77] [78]これで薬物は活性化され、周囲の細胞に生物学的機能を発揮し、他の組織との望ましくない相互作用を制限できます。[77] [78]
多剤耐性
現在の化学療法が効果を発揮しない主な原因は、いくつかのメカニズムから生じる多剤耐性である。 [79]
ナノ粒子は、MDR を克服する手段を提供することができます。[80]一般に、標的剤を使用してナノキャリアを癌細胞に送達する場合、その剤が細胞表面に独自に発現している分子に高い選択性で結合することが不可欠です。したがって、ナノ粒子は、表面に過剰発現したトランスポータータンパク質を持つ薬剤耐性細胞を特異的に検出するタンパク質を使用して設計できます。[81]一般的に使用されているナノ薬物送達システムの落とし穴は、ナノキャリアから細胞質に放出された遊離薬物が再び MDR トランスポーターにさらされ、輸出されることです。これを解決するために、8 nm のナノ結晶銀粒子に、細胞透過ペプチド(CPP) として機能するHIV-1ウイルス由来のトランス活性化転写活性化因子(TAT)を添加して修飾しました。[82]一般に、AgNP の有効性は、効率的な細胞内取り込みの欠如のために制限されていますが、CPP 修飾はナノ粒子の細胞内送達を改善するための最も効率的な方法の 1 つになっています。摂取されると、AgNP の排出はサイズ排除によって阻止されます。概念は単純です。ナノ粒子は MDR トランスポーターによって排出されるには大きすぎます。排出機能は基質のサイズに厳密に左右され、通常 300～2000 Da の範囲に制限されるためです。そのため、ナノ粒子は排出の影響を受けず、高濃度で蓄積する手段となります。[引用が必要]
抗菌性
細菌細胞に銀を導入すると、高度な構造的および形態的変化が誘発され、細胞死につながる可能性があります。銀ナノ粒子が細菌と接触すると、細胞壁と細胞膜に付着します。[83]結合すると、銀の一部は内部に浸透し、DNAやRNAなどのリン酸含有化合物と相互作用し、別の部分は膜上の硫黄含有タンパク質に付着します。[83]膜での銀と硫黄の相互作用により、細胞壁にピットや細孔の形成などの構造変化が起こります。[84]これらの細孔を通じて、浸透圧の違いにより細胞成分が細胞外液に放出されます。細胞内では、銀の統合により低分子量領域が作成され、そこでDNAが凝縮します。[84] DNAが凝縮状態になると、細胞の複製タンパク質がDNAと接触することが阻害されます。したがって、銀ナノ粒子の導入は複製を阻害し、細胞死を引き起こすのに十分です。さらに銀は液体と接触するとイオン化する傾向があり、ナノ粒子の殺菌作用が増すため、その効果はさらに高まります。[84]これは、細胞のATP産生能力に関係する酵素の抑制やタンパク質の発現阻害と相関関係にあります。[85]
提案されている細胞の種類ごとに異なりますが、細胞膜の構成が大きく異なるため、一般的に、平均サイズが10 nm以下の銀ナノ粒子は、電子効果を示し、殺菌活性が大幅に向上することがわかっています。[86]これは、粒子サイズが小さくなると、表面積と体積の比率が増加するため、反応性が高くなるという事実によるところもある可能性があります。[引用が必要]
銀ナノ粒子は、ペニシリンG、アンピシリン、エリスロマイシン、クリンダマイシン、バンコマイシンなどの一般的に使用されている抗生物質と相乗的な抗菌活性を持つことが示されており、大腸菌や黄色ブドウ球菌に対して効果がある。[87]さらに、銀ナノ粒子と過酸化水素の間にも相乗的な抗菌活性が報告されており、この組み合わせにより、グラム陰性菌とグラム陽性菌の両方に対して大幅に殺菌効果が向上した。[88]銀ナノ粒子と過酸化水素の間のこの抗菌相乗効果は、ヒドロキシルラジカルなどの非常に反応性の高い酸素種を生成するフェントンのような反応に起因する可能性がある。[88] [89] [90]
銀ナノ粒子は、細菌が表面で増殖したり付着したりするのを防ぐことができます。これは、患者と接触するすべての表面を滅菌する必要がある外科手術の現場で特に役立ちます。銀ナノ粒子は、金属、プラスチック、ガラスなど、多くの種類の表面に組み込むことができます。[91]医療機器では、銀ナノ粒子を使用すると、古い技術と比較して、使用されている機器の細菌数が少なくなることが示されています。ただし、手順が終了し、新しい手順を実行する必要があるときに問題が発生します。器具を洗浄する過程で、銀イオンが失われるため、銀ナノ粒子の大部分の効果が低下します。銀ナノ粒子は、火傷患者の皮膚移植によく使用されます。移植片に埋め込まれた銀ナノ粒子は抗菌作用が高く、患者の瘢痕が大幅に減少するためです。これらの新しい用途は、皮膚潰瘍などの症状を治療するために硝酸銀を使用していた古い方法の直接の子孫です。現在、銀ナノ粒子は、特定の火傷や傷の治癒を助ける包帯やパッチに使用されています。[92]代替アプローチとしては、火傷や傷の治療にAgNPを使用して生物学的包帯（例えば、ティラピアの魚皮）を滅菌するというものがある。 [93]
また、きれいな飲料水を作るための水処理方法としての有望な応用も示されています。[94]これは大したことではないように聞こえますが、水には多くの病気が含まれており、世界の一部の地域ではきれいな水がまったくないか、まったくありません。微生物の除去に銀を使用することは目新しいことではありませんが、この実験では水中の炭酸塩を使用して、微生物が銀に対してさらに脆弱になるようにしました。[95]まず、実験の科学者はナノ粒子を使用して、摂取すると人間にとって致命的となる特定の殺虫剤を水から除去します。他のいくつかのテストでは、銀ナノ粒子が鉄、鉛、ヒ素などの特定のイオンも水中で除去できることが示されています。しかし、銀ナノ粒子が非常に魅力的な理由はそれだけではありません。反応を起こすために外部からの力（電気や油圧装置）を必要としないからです。[96] 逆に、廃水中の使用済み銀ナノ粒子は、廃水処理に使用される生物学的因子に悪影響を及ぼす可能性があります。[97]
消費財
家庭用アプリケーション
銀ナノ粒子やコロイド銀が消費財に使用されている例がある。例えばサムスンは、洗濯機に銀ナノ粒子を使用すると、洗濯やすすぎの際に衣類や水を殺菌し、お湯を使わずに衣類を洗えると主張した。 [98]これらの機器のナノ粒子は電気分解によって合成される。電気分解により、金属板から銀が抽出され、還元剤によって銀ナノ粒子に変換される。[99]この方法では、他のコロイド合成法で一般的に必要とされる乾燥、洗浄、再分散のプロセスが不要になる。[99]重要なのは、電気分解戦略によって銀ナノ粒子の生産コストも削減され、これらの洗濯機をより手頃な価格で製造できるようになることである。 [100]サムスンはこのシステムについて次のように説明している 。
[洗濯機]の洗濯槽の横にあるグレープフルーツ大の装置は、電流を使って大きなチューインガム大の銀板2枚をナノスケールで削ります。その結果、プラスに帯電した銀原子、銀イオン（Ag +）が洗濯サイクル中に洗濯槽に注入されます。[100]
サムスンの銀ナノ粒子生成プロセスの説明は、銀ナノ粒子の広告と矛盾しているように思われる。その代わりに、この声明は洗濯サイクルについて述べている。[99] [100]衣類を洗濯サイクルにかけると、水中の細菌が洗濯槽内の銀と相互作用して殺菌されるという意図された作用モードがある。[98] [100]その結果、これらの洗濯機は従来の洗濯方法に加えて抗菌および殺菌効果を提供することができる。サムスンは、これらの銀含有洗濯機の寿命についてコメントしている。銀の電気分解により、洗濯サイクルごとに4000億を超える銀イオンが発生する。銀源の大きさ（「ガムサイズ」の銀プレート2枚）を考慮すると、サムスンはこれらのプレートが最大3000回の洗濯サイクルに耐えられると見積もっている。[100]
サムスンのこれらの計画は、規制当局によって見過ごされなかった。ナノ粒子の使用を調査している機関には、米国FDA、米国EPA、日本のSIAA、韓国の化学工業試験研究院、FITI試験研究院などが含まれるが、これらに限定されない。[98]これらのさまざまな機関は、家電製品に含まれる銀ナノ粒子を規制する計画を立てている。[98]これらの洗濯機は、EPAが消費財に含まれるナノ粒子を規制しようとした最初のケースの一部である。サムスンは、銀は下水に流されてしまうと述べ、規制当局はそれが廃水処理の流れにどのような影響を与えるかを懸念している。 [100]現在、EPAは、廃水浄化の抗菌剤として使用されるため、銀ナノ粒子を農薬に分類している。 [98]サムスンが開発している洗濯機には農薬が含まれており、法律、特に米国連邦殺虫剤・殺菌剤・殺鼠剤法 に基づいて登録および安全性試験が行われなければならない。[98] しかし、このようにナノテクノロジーを規制することの難しさは、毒性を測定する明確な方法がないことである。[98]
上記の用途に加えて、欧州ナノマテリアル観測所（EUON）は、銀ナノ粒子が顔料だけでなく化粧品の着色料にも使用されていることを強調しています。[101] [102] EUONが最近発表した研究では、顔料中のナノ粒子の安全性に関する知識のギャップが存在することが示されています。[103]
健康と安全
米国国立労働安全衛生研究所は、銀ナノマテリアル（一次粒子サイズが100nm未満）の推奨暴露限界（ REL）を、空気中の呼吸可能な8時間時間加重平均（TWA）濃度として0.9μg/m 3と算出した。これは、総銀（金属粉塵、煙、可溶性化合物を含む）の8時間TWAとしてのREL10μg/m 3と比較したものである。 [104]結合していない銀陽イオンが究極の毒性物質であり、Agナノ粒子への曝露後に細胞外で形成されたイオンが毒性を引き起こすことが判明した。[105]
銀ナノ粒子はさまざまな市販製品に広く使用されていますが、人間の健康への影響を研究する大きな取り組みがなされたのはごく最近のことです。肺、肝臓、皮膚、脳、生殖器など、さまざまな臓器に対する銀ナノ粒子の試験管内毒性を説明した研究がいくつかあります。 [106]銀ナノ粒子が人間の細胞に毒性を示すメカニズムは、Ag NP、Ag イオン、またはその両方によって刺激された活性酸素種(ROS)の生成によって引き起こされる酸化ストレスと炎症に由来すると思われます。 [107] [108] [109] [110] [111]たとえば、Parkらは、マウス腹腔マクロファージ細胞株 (RAW267.7) を銀ナノ粒子に曝露すると、濃度と時間に依存して細胞生存率が低下することを示しました。[110]さらに、活性酸素消去剤である細胞内還元型グルタチオニン（GSH）が、銀ナノ粒子1.6ppmの対照群の81.4％に減少したことも示した。[110]
毒性のモード
銀ナノ粒子は溶解して銀イオンを放出するため[112] 、その毒性効果は十分に文書化されており[111] [112] [113]、銀ナノ粒子の毒性が銀イオンの放出によるものかナノ粒子自体によるものかを判断するための研究がいくつか実施されている。銀ナノ粒子と銀イオンはどちらも同様の細胞毒性があると報告されているため、いくつかの研究では、銀ナノ粒子の毒性は細胞内での銀イオンの放出に起因すると示唆している。[109] [110] [114] [115]例えば、銀ナノ粒子が「トロイの木馬型メカニズム」を介して細胞内での有毒な遊離銀イオンの放出を促進すると報告されているケースもある。このメカニズムでは、粒子が細胞に入り、その後細胞内でイオン化される。[110]しかし、銀ナノ粒子とイオンの組み合わせが銀ナノ粒子の毒性効果の原因であることを示唆する報告もある。Navarroらは、溶液中の遊離銀の濃度を測定するツールとしてシステインリガンドを使用し、最初は銀イオンが藻類Chlamydomanas reinhardtiiの光合成を阻害する可能性が18倍高かったが、2時間の培養後、銀ナノ粒子を含む藻類は銀イオン単独よりも毒性が強いことが明らかになったことを突き止めた。[116]さらに、銀ナノ粒子は遊離銀イオンとは無関係に毒性を誘発することを示唆する研究もある。 [111] [117] [118]例えば、Asharaniらは、銀ナノ粒子が遊離銀イオンとは無関係に毒性を誘発することを示唆する研究もある。銀ナノ粒子と銀イオンを投与したゼブラフィッシュで観察された表現型欠陥を比較し、銀ナノ粒子投与で観察された表現型欠陥は銀イオン投与した胚では観察されなかったことを明らかにした。これは銀ナノ粒子の毒性が銀イオンとは無関係であることを示唆している。[118]
タンパク質チャネルと核膜孔は、直径 9 nm から 10 nm の範囲のサイズであることが多い。[111]このサイズで作られた小さな銀ナノ粒子は、膜を通過して内部構造と相互作用するだけでなく、膜内に留まることもできる。[111]膜内の銀ナノ粒子の沈着は、溶質の調節、タンパク質の交換、細胞認識に影響を与える可能性がある。[111]銀ナノ粒子への曝露は、「炎症、酸化、遺伝毒性、細胞毒性の結果」と関連付けられており、銀粒子は主に肝臓に蓄積する。[119]しかし、脳を含む他の臓器にも毒性があることが示されている。[106]組織培養されたヒト細胞に塗布されたナノ銀は、フリーラジカルの形成につながり、潜在的な健康リスクの懸念を引き起こしている。[120]
- アレルギー反応：銀ナノ粒子のアレルギー性を示す前例を示した研究がいくつか実施されている。[121] [122]
- 銀沈着症と着色: 銀や銀化合物(コロイド銀を含む) を摂取すると、銀沈着症と呼ばれる皮膚や臓器の変色を引き起こすことがあります。2006 年には、17 歳の男性が体の 30% に火傷を負い、銀ナノ粒子を含む創傷被覆材のブランドであるアクティコートで数日治療した後、一時的に青みがかった灰色になったという症例研究がありました。[123]銀沈着症は深部組織に銀が沈着する症状で、一時的に起こることはあり得ないため、男性の変色の原因が銀沈着症なのか、銀治療の結果なのかという疑問が生じます。[124]銀包帯は 2 ～ 14 日で消える「一時的な変色」を引き起こすことが知られていますが、永久的な変色ではありません。[125]
- シルゾーン心臓弁:セント・ジュード・メディカルは、 1997年に銀コーティングされた縫合カフ（イオンビームアシスト蒸着法でコーティング）を備えた機械式心臓弁を発売しました。 [126]この弁は、心内膜炎の発生を減らすように設計されました。この弁は、カナダ、ヨーロッパ、米国、および世界中のほとんどの市場で販売が承認されました。市販後の研究では、研究者らは、この弁が組織の成長を防ぎ、弁周囲漏出、弁の緩み、最悪の場合、脱落を防ぐことを示しました。販売から3年が経ち、36,000個のインプラントが使用された後、セント・ジュードは弁の製造を中止し、自主的にリコールしました。
参照
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文献
ウィキメディア・コモンズには、銀ナノ粒子に関連するメディアがあります。
- Cao H (2017).抗菌デバイス用銀ナノ粒子：生体適合性と毒性。CRC Press。ISBN 9781315353470。