
核燃料サイクル(核燃料チェーンとも呼ばれる)とは、核燃料が製造、使用、リサイクルまたは廃棄の過程で経る一連の段階のことである。これは、燃料の準備を行う前工程、原子炉運転中に燃料が使用される使用期間中の工程、そして使用済み核燃料を安全に管理、封じ込め、再処理または廃棄するために必要な後工程から構成される。使用済み燃料が再処理されない場合、その燃料サイクルは開放型燃料サイクル(またはワンススルー型燃料サイクル)と呼ばれ、使用済み燃料が再処理される場合は閉鎖型燃料サイクルと呼ばれる。
原子力発電は、中性子との連鎖反応を持続できる核分裂性物質に依存しています。そのような物質の例としては、ウランやプルトニウムが挙げられます。ほとんどの原子炉は、中性子の運動エネルギーを下げて核分裂が起こる確率を高めるために減速材を使用します。これにより、原子炉は核兵器に必要な濃度よりもはるかに低い核分裂性同位体の濃度を持つ物質を使用できます。黒鉛と重水は、中性子を吸収することなく衝突によって減速させるため、最も効果的な減速材です。減速材として重水または黒鉛を使用する原子炉は、天然ウランを使用して運転できます。

軽水炉(LWR)は、自然界に存在する形態の水を使用し、核分裂性同位体の濃度を高くした燃料を必要とします。通常、LWRでは、自然界に相当量存在する唯一の核分裂性同位体であるウラン235を3~5%濃縮したウランを使用します。この低濃縮ウラン(LEU)燃料の代替として、プルトニウムと天然ウランまたは劣化ウランを混合して製造される混合酸化物(MOX)燃料があり、これらの燃料は余剰の兵器級プルトニウムを利用する手段となります。別のタイプのMOX燃料は、LEUとトリウムを混合して核分裂性同位体ウラン233を生成するものです。プルトニウムとウラン233は、原子炉内で増殖性物質、特に一般的なウラン同位体であるウラン238とトリウムを照射することによって中性子が吸収されることで生成され、再処理工場で使用済みウラン燃料やトリウム燃料から分離することができる。
中性子を減速させるための減速材を使用しない原子炉もある。減速材を使用しない、いわゆる「高速」中性子を用いる核兵器と同様に、これらの高速中性子炉は連鎖反応を維持するために、はるかに高濃度の核分裂性同位体を必要とする。また、増殖性物質から核分裂性同位体を増殖させることも可能であり、このようにして消費する核分裂性物質よりも多くの核分裂性物質を生成する原子炉は増殖炉と呼ばれる。
原子炉内での核反応中、核燃料中の核分裂性同位体が消費され、ますます多くの核分裂生成物が生成されます。これらの核分裂生成物のほとんどは放射性廃棄物とみなされます。核分裂生成物の蓄積と核分裂性同位体の消費により、最終的に核反応は停止し、燃料は使用済み核燃料となります。3%濃縮低濃縮ウラン燃料を使用した場合、使用済み燃料は通常、約1%のウラン235、95%のウラン238、1%のプルトニウム、および3%の核分裂生成物から構成されます。使用済み燃料やその他の高レベル放射性廃棄物は極めて危険ですが、核燃料のエネルギー密度が高いため、原子炉は他の発電所に比べて桁違いに少ない量の廃棄物しか生成しません。これらの原子力発電の副産物の安全な管理、貯蔵、処分は、原子力発電を利用するすべての国にとって困難な問題です。
地球物理学的探査によって発見されたウラン鉱床(ウラン鉱など)は、評価およびサンプリングが行われ、所定のコストで採掘可能なウランの量を決定する。ウラン埋蔵量とは、定められたコストで回収可能と推定される鉱石の量を指す。
天然ウランは主に2つの同位体U-238とU-235から構成されており、金属の99.28%がU-238、0.71%がU-235、残りの0.01%が主にU-234です。これらの名称の数字は、原子核内の陽子の数と中性子の数の合計である同位体の原子質量数を表しています。
ウラン235の原子核は、自由中性子が衝突するとほぼ必ず核分裂を起こすため、この同位体は「核分裂性」同位体と呼ばれます。一方、ウラン238の原子核は、自由中性子が衝突しても核分裂を起こすのではなく、ほぼ必ず中性子を吸収してウラン239の原子を生成します。この同位体はその後、自然放射性崩壊を起こしてプルトニウム239を生成します。プルトニウム239は、ウラン235と同様に核分裂性同位体です。ウラン238の原子は、炉心での中性子照射によって最終的に核分裂性のプルトニウム239の原子を生成するため、増殖性があると言われています。
ウラン鉱石は、他の金属の採掘に用いられるのと同様の露天掘りや地下掘りといった従来型の採掘方法で採掘できます。米国では、原位置浸出採掘法もウラン採掘に用いられています。この技術では、一定間隔で配置された複数の井戸を通して鉱石からウランを浸出し、地上のプラントで浸出液から回収します。米国のウラン鉱石のウラン含有量は、通常、酸化ウラン(U₃O₈)が約0.05~0.3%です。他国で開発されたウラン鉱床の中には、米国で採掘されている鉱床よりも高品位で規模の大きいものもあります。また、海洋起源の国内産リン酸塩鉱床の中には、非常に低品位(50~200ppm)のウランが含まれているものもあります。高濃度肥料やその他のリン酸系化学品に使用される湿式リン酸の製造には、大量のリン酸塩含有岩石が採掘されるため、一部のリン酸塩処理工場では、ウランはごく低濃度ではあるものの、処理工程から経済的に回収することができる。
ウランが地中から採掘された時点では、1ポンドあたり使用できるほどの純粋なウランは含まれていません。粉砕工程は、残りの物質(尾鉱とも呼ばれる)から使用可能なウランを抽出する方法です。粉砕工程を開始するには、鉱石を水で細かく粉砕するか、水を使わずに粉状に粉砕します。[ 3 ]物理的に処理された物質は、次に酸に浸すことで化学的に処理される工程が始まります。使用される酸には塩酸や亜硝酸などがありますが、最も一般的な酸は硫酸です。あるいは、鉱石の材料が酸に対して特に耐性がある場合は、代わりにアルカリが使用されます。[ 4 ]化学的に処理された後、ウラン粒子は処理に使用された溶液に溶解されます。この溶液は、残った固体がウランを含む液体から分離されるまでろ過されます。望ましくない固体は尾鉱として処分されます。[ 5 ]溶液から尾鉱が除去された後、ウランは残りの液体溶液から次の 2 つの方法のいずれかで抽出されます。溶媒交換またはイオン交換です。前者の場合、溶媒が溶液に混合されます。溶解したウランは溶媒と結合して上部に浮上し、他の溶解物質は混合物中に残ります。イオン交換では、別の物質が溶液に混合され、ウランがそれに結合します。ろ過後、物質はパンニングされ、洗浄されます。[ 3 ]溶液は、可能な限り多くの使用可能なウランを取り出すために、このろ過プロセスを繰り返します。ろ過されたウランは、U 3 O 8ウランに乾燥されます。粉砕プロセスでは、一般的に天然ウランからなる乾燥粉末状の物質「イエローケーキ」が生成され、これはウラン市場で U 3 O 8として販売されます。この物質は必ずしも黄色ではないことに注意してください。
通常、粉砕された酸化ウラン、U 3 O 8(八酸化三ウラン)は、用途に応じて2種類の物質のいずれかに加工されます。
ほとんどの原子炉で使用するために、U 3 O 8は通常、六フッ化ウラン(UF 6 ) に変換されます。これは、ほとんどの商業用ウラン濃縮施設の原料です。室温では固体である六フッ化ウランは、57 °C (134 °F) で気体になります。このサイクル段階では、六フッ化ウラン変換生成物はまだ天然の同位体組成 (U-238 が 99.28%、U-235 が 0.71%、やや使用しにくい U-234 が 0.01%) を保持しています。
CANDUのような濃縮燃料を必要としない原子炉で使用する場合、U3O8は代わりに二酸化ウラン(UO2 )に変換され、セラミック燃料要素に組み込むことができる。
湿式法と呼ばれる変換方法の一つでは、イエローケーキを硝酸に溶解し、リン酸トリブチルを用いて抽出する。得られた混合物を乾燥および洗浄して三酸化ウランを得る。[ 6 ]次に、三酸化ウランを純水素と混合して二酸化ウランと水を得る。その後、二酸化ウランを4倍量のフッ化水素と混合してさらに水と四フッ化ウランを得る。最後に、混合物にさらにフッ化物を加えるだけで、最終生成物である六フッ化ウランが生成される。[ 7 ]
現在の原子力産業では、 UO₂に直接変換される物質の量は、UF₆に変換される量に比べて通常かなり少ない。

核分裂性同位体U-235の自然濃度(0.71%)は、軽水炉炉心で核連鎖反応を維持するために必要な濃度よりも低い。したがって、天然ウラン源から製造されたUF 6は、このような原子炉の核燃料として使用される前に、核分裂性同位体の濃度を高くする必要がある。軽水炉燃料は通常、天然ウランから約3~5%のU-235に濃縮される[ 8 ]。多くの最新の炉心では、より高い燃焼度とより長い燃料サイクルを可能にするために、この範囲の上限に近い濃縮(多くの場合5%に近い)が使用されているが、一部の用途ではより低い濃縮も使用されている。濃縮は、いくつかの同位体分離法のいずれかを使用して行われる。気体拡散とガス遠心分離は、一般的に使用されているウラン濃縮法であるが、新しい濃縮技術が現在開発されている。
濃縮の副産物の大部分(96%)は劣化ウラン(DU)であり、これは装甲、運動エネルギー貫通弾、放射線遮蔽、バラストなどに使用できる。2008年現在、膨大な量の劣化ウランが貯蔵されている。米国エネルギー省だけでも47万トンを保有している。[ 9 ]劣化ウランの約95%は六フッ化ウラン(UF6 )として貯蔵されている。
核燃料として使用する場合、濃縮六フッ化ウランは二酸化ウラン(UO₂ )粉末に変換され、ペレット状に加工されます。このペレットは高温焼結炉で焼成され、硬質のセラミック製濃縮ウランペレットが作られます。円筒形のペレットは、均一なサイズにするために研磨されます。ペレットは、各原子炉炉心の設計仕様に従って、耐腐食性金属合金製の管に積み重ねられます。これらの管は燃料ペレットを封入するために密封され、燃料棒と呼ばれます。完成した燃料棒は、特殊な燃料集合体にまとめられ、原子力発電所の核燃料炉心を構築するために使用されます。
チューブに使用される合金は、原子炉の設計によって異なります。かつてはステンレス鋼が使用されていましたが、現在ではほとんどの原子炉でジルコニウム合金が使用されています。最も一般的なタイプの原子炉である沸騰水型原子炉(BWR)と加圧水型原子炉(PWR)では、チューブは束に組み立てられ[ 10 ]、チューブは正確な間隔で配置されます。これらの束には固有の識別番号が付けられ、製造から使用、廃棄まで追跡できるようになります。
輸送は核燃料サイクルの不可欠な部分です。原子力発電所はいくつかの国で稼働していますが、ウラン採掘が採算に合うのはごく一部の地域だけです。また、原子力産業が40年以上にわたって操業してきた中で、燃料サイクルサービスを提供するために世界各地に多くの専門施設が開発され、これらの施設との間で核物質を輸送する必要が生じています。[ 11 ]核燃料物質の輸送のほとんどはサイクルの異なる段階間で行われますが、時折、類似の施設間で物質が輸送されることもあります。いくつかの例外を除き、核燃料サイクル物質は固体の形で輸送されますが、例外は六フッ化ウラン(UF6 )で、これは気体とみなされます。核燃料に使用される物質のほとんどは、サイクル中に複数回輸送されます。輸送は国際的であることが多く、長距離に及ぶこともよくあります。核物質は一般的に専門の輸送会社によって輸送されます。
核物質は放射性物質であるため、輸送に関わる者や輸送ルート沿いの一般市民の放射線被ばくを最小限に抑えることが重要です。核物質の包装には、必要に応じて、潜在的な放射線被ばくを低減するための遮蔽材が含まれます。新品のウラン燃料集合体など、放射線レベルがごくわずかで遮蔽材が不要な物質もあります。一方、使用済み燃料や高レベル放射性廃棄物などは放射能が非常に高く、特別な取り扱いが必要です。高放射性物質の輸送リスクを低減するため、使用済み核燃料輸送キャスクと呼ばれる容器が使用されます。この容器は、通常の輸送条件下および想定される事故発生時にも構造の完全性を維持するように設計されています。
輸送用キャスクは、設計、材質、サイズ、用途が様々ですが、一般的にはステンレス鋼またはコンクリート製の長い管で、漏れを防ぐために両端が密閉されています。多くの場合、キャスクの外殻には鉛などの放射線耐性材料の層が少なくとも1つあります。管の内部も、輸送されるものによって異なります。たとえば、使用済みまたは未使用の燃料棒を輸送するキャスクには、燃料棒を分離するためのスリーブがありますが、六フッ化ウランを輸送するキャスクには通常、内部構造がありません。用途や物質の放射能に応じて、一部のキャスクには、ルートや貨物により特化した換気システム、熱保護、衝撃保護などの機能が備わっています。[ 12 ]
原子炉の炉心は、数百個の「集合体」から構成されており、それらは規則的な配列のセル状に配置されています。各セルは、燃料棒または制御棒によって形成され、ほとんどの設計では、減速材と冷却材(ほとんどの原子炉では水)に囲まれています。
核分裂反応によって燃料が消費されるため、古い燃料棒は定期的に新しいものと交換する必要があります(これを交換サイクルと呼びます)。原子炉炉心内の場所によって燃料の消費速度が異なるため、1回の交換サイクルでは燃料集合体の一部(通常は3分の1)のみが交換されます。さらに、効率上の理由から、新しい燃料集合体を取り外した燃料集合体と全く同じ場所に配置することは適切ではありません。同じ年数の燃料集合体であっても、炉心内の以前の位置によって燃焼度が異なります。したがって、使用可能な燃料集合体は、安全上の制約と運転上の制約を満たしつつ、収量を最大化するように配置する必要があります。その結果、原子炉運転者は、いわゆる最適燃料装荷問題に直面します。これは、燃料燃焼度を最大化し、燃料サイクルコストを最小化するために、原子炉炉心の反応度を最大化しつつ、古い燃料集合体と新しい燃料集合体を含むすべての燃料集合体の再配置を最適化する問題です。
これは離散最適化問題であり、膨大な数の順列と各計算の複雑さのため、現在の組み合わせ的手法では計算的に実行不可能である。この問題を解決するために多くの数値的手法が提案され、燃料管理を支援する多くの商用ソフトウェアパッケージが開発されてきた。この問題に対する決定的な解決策が見つかっていないため、原子炉運転における継続的な課題となっている。運転員は、この問題に対処するために、計算的手法と経験的手法を組み合わせて使用している。
使用済み核燃料は、照射後検査で研究されます。使用済み燃料は、使用中に燃料内で発生するプロセスと、それらが事故の結果をどのように変える可能性があるかについてより詳しく知るために検査されます。たとえば、通常の使用中、燃料は熱膨張により膨張し、ひび割れを引き起こす可能性があります。ほとんどの核燃料は二酸化ウランであり、これはフッ化カルシウムと同様の構造を持つ立方晶固体です。使用済み燃料では、固体の大部分の固体状態構造は、純粋な立方晶二酸化ウランの構造と同じままです。SIMFUELは、微粉砕した金属酸化物を混合し、スラリー状に粉砕し、噴霧乾燥した後、水素/アルゴン中で1700 ℃まで加熱することによって作られる模擬使用済み燃料に付けられた名前です。[注1 ] SIMFUELでは、固体の体積の4.1%が、モリブデン、ルテニウム、ロジウム、パラジウムからなる金属ナノ粒子の形でした。これらの金属粒子のほとんどはMo-Ru-Rh-Pd合金のε相(六方晶)であり、SIMFUEL中にはこれらの金属のα相(立方晶)とσ相(正方晶)が少量含まれていることがわかった。また、SIMFUEL中にはバリウムストロンチウムジルコン酸塩(Ba x Sr 1−x ZrO 3)である立方晶ペロブスカイト相も存在していた。

二酸化ウランは水にほとんど溶けませんが、酸化すると三酸化ウランや、より溶解度の高い別のウラン(VI)化合物に変換できます。二酸化ウラン(UO 2 )は、酸素を多く含む過剰化学量論的酸化物(UO 2+x )に酸化され、さらに酸化されて U 4 O 9、 U 3 O 7、 U 3 O 8および UO 3 ·2H 2 Oになります。
使用済み燃料にはアルファ線放出核種(プルトニウムとマイナーアクチニド)が含まれているため、二酸化ウランにアルファ線放出核種( 238Pu)を添加すると酸化物の浸出速度に及ぼす影響が調査された。粉砕した酸化物の場合、 238Puを添加すると浸出速度が増加する傾向があったが、 238Puの添加量が0.1%と10%の場合の浸出速度の差は非常に小さかった。[ 13 ]
使用済み燃料と接触する水中の炭酸塩濃度は腐食速度に大きな影響を与える。これは、ウラン(VI)が[UO 2 (CO 3 ) 2 ] 2−や[UO 2 (CO 3 ) 3 ] 4−などの可溶性陰イオン炭酸塩錯体を形成するためである。炭酸イオンが存在せず、水が強酸性でない場合、二酸化ウランの酸化によって形成される六価ウラン化合物は、しばしば不溶性の三酸化ウラン水和相を形成する。[注2 ]
ウラン金属とアルゴン/酸素混合ガスを用いた「スパッタリング」により、金表面に二酸化ウランの薄膜を堆積させることができる。二酸化ウランで修飾されたこれらの金表面は、サイクリックボルタンメトリーと交流インピーダンス実験の両方に使用されており、これらは二酸化ウランの溶出挙動の可能性についての洞察を提供する。[ 14 ]
核燃料サイクルの研究には、通常条件下および事故条件下における核物質の挙動の研究が含まれます。例えば、二酸化ウランをベースとした燃料が、それを覆うジルコニウム合金製のチューブとどのように相互作用するかについて、多くの研究が行われてきました。使用中、燃料は熱膨張により膨張し、ジルコニウム合金の表面と反応し始め、燃料と(被覆材由来の)ジルコニウムの両方を含む新しい層を形成します。そして、この混合層の燃料側には、燃料の大部分よりもセシウムとウランの比率が高い燃料層が存在します。これは、核分裂生成物としてキセノン同位体が生成され、燃料の格子から燃料と被覆材の間の狭い隙間などの空隙に拡散するためです。これらの空隙に拡散した後、キセノン同位体はセシウム同位体に崩壊します。燃料の使用中に生じる温度勾配のため、揮発性の核分裂生成物はペレットの中心から縁部へと移動する傾向があります。[注3 ]以下は、縁部の温度が200℃である直径20mmのペレットの中心からの距離の関数として、金属ウラン、窒化ウラン、二酸化ウランの温度を示したグラフです。二酸化ウランは(熱伝導率が低いため)ペレットの中心で過熱しますが、他の熱伝導率の高いウランは融点以下にとどまります。

核燃料サイクルに関連する核化学は、大きく2つの分野に分けられます。1つは想定された条件下での運転に関する分野であり、もう1つは通常の運転条件から何らかの変更が生じた場合、または(より稀なケースですが)事故が発生した場合の、運転不良に関する分野です。
通常操業における放射性物質の放出とは、ウラン鉱石の処理、濃縮、原子炉、再処理工場、廃棄物貯蔵施設などから計画的に放出される少量の放射性物質のことです。これらは、事故発生時に放出される放射性物質とは化学的・物理的に異なる形態をとる可能性があります。さらに、想定される事故における同位体組成は、計画された通常操業による環境への放射性物質放出における同位体組成とは大きく異なる可能性があります。
放射性同位体が放出されたからといって、それが人体に取り込まれて害を及ぼすとは限りません。例えば、放射能の移動は、放射性同位体が土壌粒子の表面に結合することによって変化する可能性があります。例えば、セシウム(Cs)はイライトやモンモリロナイトなどの粘土鉱物に強く結合するため、浅い根を持つ植物(草など)がアクセスできる土壌の上層部に留まります。そのため、草やキノコはかなりの量の137Csを保有し、食物連鎖を通じて人体に移行する可能性があります。しかし、137Csはほとんどの土壌を速やかに移動できないため、井戸水を汚染する可能性は低いと考えられます。土壌鉱物のコロイドは土壌中を移動できるため、金属が土壌粒子の表面に単純に結合しただけでは、金属が完全に固定されるわけではありません。
イジー・ハーラの教科書によると、分配係数Kdは、土壌の放射能(Bq g⁻¹)と土壌水の放射能(Bq ml⁻¹)の比である。放射性同位体が土壌中の鉱物に強く結合している場合、その土壌で育つ作物や草に吸収される放射能は少なくなる。
酪農において、137Csに対する最良の対策の一つは、土壌を深く耕して混ぜ合わせることです。これにより、137Csが草の浅い根に届かないようになり、草の放射能レベルが低下します。また、核戦争や重大な事故の後には、表層数センチの土壌を取り除き、浅い溝に埋めることで、ガンマ線光子が土壌を通過する際に減衰するため、 137Csによる人体への長期的なガンマ線被ばく量を減らすことができます。
放射性元素が植物の根に到達した後でも、その金属は植物の生化学的反応によって排除される可能性がある。水耕栽培条件下で育てられたヒマワリへの90 Sr と137 Csの取り込みの詳細が報告されている。[ 15 ]セシウムは葉脈、茎、頂端葉で見つかった。セシウムの 12%、ストロンチウムの 20% が植物に取り込まれたことがわかった。この論文では、カリウム、アンモニウム、カルシウムイオンが放射性同位体の取り込みに及ぼす影響の詳細も報告されている。
畜産において、 137Csに対する重要な対策の一つは、動物に少量のプルシアンブルーを与えることです。この鉄カリウムシアン化物化合物はイオン交換体として作用します。シアン化物は鉄と非常に強く結合しているため、人間が1日に数グラムのプルシアンブルーを摂取しても安全です。プルシアンブルーはセシウムの生物学的半減期(核半減期とは異なります)を短縮します。137Csの物理的または核半減期は約30年です。これは変更できない定数ですが、生物学的半減期は定数ではありません。生物学的半減期は、それが発現する生物の性質や習性に応じて変化します。人間の体内のセシウムの生物学的半減期は通常1~4ヶ月です。プルシアンブルーのもう一つの利点は、動物の糞便中に排出されるセシウムが植物が利用できない形態であることです。そのため、セシウムのリサイクルを防ぐことができます。人間や動物の治療に必要なプルシアンブルーは特殊なグレードである。絵具に使用される顔料グレードを使用しようとする試みは成功していない。[注4 ]
IAEAは、通常の運転では水冷式原子炉の冷却材にいくらかの放射能が含まれていると想定しているが[ 16 ]、原子炉事故時には冷却材の放射能レベルが上昇する可能性がある。IAEAは、さまざまな条件下で、炉心内の放射性物質のさまざまな量が燃料から放出される可能性があると述べている。IAEAが考慮する4つの条件は、通常の運転、突然の停止/圧力低下による冷却材の放射能の急増(炉心は水で覆われたまま)、被覆管の破損による燃料/被覆管ギャップ内の放射能の放出(これは、被覆管が650~1250 ℃に達した15~30分間、水の喪失により燃料が露出することによる可能性がある)、または炉心の溶融(燃料は少なくとも30分間露出する必要があり、被覆管は1650℃を超える温度に達する )である[ 17 ] 。
加圧水型原子炉には300トンの水が含まれており、1GWe原子炉の燃料の放射能はIAEAの予測通りであると仮定すると[ 18 ] 、スリーマイル島事故(炉心が露出して水で回収される事故)のような事故後の冷却材の放射能を予測することができる。
使用済み燃料は、照射後に放置して、短寿命で放射性毒性のあるヨウ素同位体が崩壊するのを待つのが一般的です。米国で行われたある実験では、崩壊させていない新鮮な燃料を再処理し(グリーンラン[ 19 ] [ 20 ])、短時間冷却された燃料の再処理による大量のヨウ素放出の影響を調査しました。再処理工場では、ヨウ素の放出を防ぐために、溶解器からの排ガスをスクラバーするのが一般的です。ヨウ素の放出に加えて、燃料が溶解すると、希ガスとトリチウムが放出されます。燃料からトリチウムの大部分を回収するために、ボラキゼーション(酸化条件下で炉で燃料を加熱する)を行うことが提案されています。[ 21 ]
アイルランド海で発見されたカキの放射能に関する論文が書かれた。[ 22 ]ガンマ線分光法により、これらのカキには141Ce、144Ce、103Ru、106Ru、137Cs、95Zr、95Nbが含まれていることが判明した。さらに、亜鉛放射化生成物(65Zn )も発見されたが、これは使用済み燃料プール内のマグノックス燃料被覆管の腐食によるものと考えられている。ウィンドスケール事故によるこれらの同位体の現代の放出量は、おそらくこれよりも少ないだろう。
RBMK型やCANDU型原子炉など、一部の原子炉設計では、運転を停止せずに燃料交換を行うことができます。これは、加圧水型原子炉( PWR)や沸騰水型原子炉(BWR)のように大きな圧力容器を1つ使用するのではなく、燃料と冷却材を収容するために多数の小型圧力管を使用することで実現されます。各圧力管は個別に隔離でき、運転員が制御する燃料補給機によって燃料交換が行われます。CANDU型原子炉では、通常、約400本の圧力管のうち、1日に最大8本が燃料交換されます。運転中の燃料交換により、最適な燃料装填問題を継続的に解決できるため、燃料の効率的な使用が可能になります。ただし、数百本の圧力管と、それらを整備する燃料補給機の複雑さが増すため、この効率向上は部分的に相殺されます。
運転サイクル終了後、原子炉は燃料交換のために停止されます。その際に排出される燃料(使用済み燃料)は、原子炉敷地内(一般的には使用済み燃料プール)または原子炉敷地外の共通施設に保管されます。敷地内のプールの保管容量が超過した場合、冷却された使用済み燃料を、原子炉敷地内または敷地外の施設にある独立使用済み燃料貯蔵施設(ISFSI)と呼ばれるモジュール式乾式貯蔵施設に保管することが望ましい場合があります。使用済み燃料棒は通常、水またはホウ酸に保管されます。これは、冷却(使用済み燃料は残留放射性崩壊の結果として崩壊熱を発生させ続ける)と、残留電離放射線から環境を保護するための遮蔽の両方を提供しますが、少なくとも1年間の冷却後には乾式キャスク貯蔵に移されることがあります。
原子炉から排出される使用済み燃料には、核分裂性物質(U-235およびPu-239)、増殖性物質(U-238)、および反応毒物を含むその他の放射性物質が相当量含まれているため、燃料を取り出す必要がありました。これらの核分裂性物質と増殖性物質は、使用済み燃料から化学的に分離して回収することができます。回収されたウランとプルトニウムは、経済的および制度的条件が許せば、核燃料として再利用することができます。これは現在、米国では民生用使用済み核燃料に対しては行われていませんが、ロシア[ 23 ]とフランスでは行われています。ロシアは、使用済み燃料からの核分裂性物質のリサイクルを最大化することを目指しています。そのため、使用済み燃料の再処理は基本的な慣行であり、再処理されたウランはリサイクルされ、プルトニウムはMOX燃料に使用されますが、現在は高速炉のみに使用されています。[ 24 ]
混合酸化物燃料、すなわちMOX燃料は、再処理されたウランとプルトニウム、および劣化ウランの混合物であり、ほとんどの原子炉が設計された濃縮ウラン燃料と全く同じではないものの、類似した挙動を示す。MOX燃料は、原子力発電の主流である軽水炉で使用される低濃縮ウラン(LEU)燃料の代替燃料である。
現在、ヨーロッパの原子力発電所では、ヨーロッパと日本の電力会社から排出される使用済み核燃料の再処理が行われている。米国では、核拡散の危険性が懸念されるため、商業用原子炉で使用された使用済み核燃料の再処理は現在認められていない。ブッシュ政権の 「グローバル原子力エネルギーパートナーシップ」では、米国が国際的なパートナーシップを結成し、使用済み核燃料に含まれるプルトニウムを核燃料として利用できるものの、核兵器には転用できないように再処理することを提案した。
PUREXラフィネートをガラスまたはSynrocマトリックスに廃棄する代わりに、高度な再処理によって最も放射性に有害な元素を除去することができます。分離後、マイナーアクチニドと一部の長寿命核分裂生成物は、中性子または光子照射によって短寿命または安定同位体に変換できます。これは核変換と呼ばれます。分離および核変換(P&T)の安全性と経済的実現可能性が実証される成熟した産業規模に到達するには、強力かつ長期的な国際協力、数十年にわたる研究、および巨額の投資が依然として必要です。[ 25 ]
原子力発電分野における現在の懸念事項は、原子炉からの使用済み燃料、または再処理オプションが使用される場合は再処理プラントからの廃棄物の安全な処分と隔離である。これらの物質は、それらに含まれる放射能が安全なレベルまで減少するまで、生物圏から隔離されなければならない。 [ 31 ]米国では、 1982 年原子力廃棄物政策法の改正により、エネルギー省が使用済み核燃料および高レベル放射性廃棄物の廃棄物処分システムの開発に責任を負っている。現在の計画では、廃棄物を固体の状態で、認可された深地層処分場と呼ばれる深くて安定した地質構造に最終的に処分することになっている。エネルギー省は、処分場の場所としてユッカマウンテンを選んだ。その開設は繰り返し延期されている。1999 年以降、数千の核廃棄物輸送がニューメキシコ州の廃棄物隔離パイロットプラントに保管されている。
高速中性子炉はすべてのアクチニドを核分裂させることができ、トリウム燃料サイクルでは超ウラン元素が少量しか生成されない。軽水炉とは異なり、原理的にはこれらの燃料サイクルはプルトニウムとマイナーアクチニドをリサイクルし、核分裂生成物と放射化生成物のみを廃棄物として残すことができる。放射能の高い中寿命核分裂生成物であるセシウム137とストロンチウム90は、1世紀ごとに10分の1に減少する一方、長寿命核分裂生成物の放射能は比較的低く、多くの場合、元のウラン鉱石の放射能と比較しても遜色ない。
水平掘削孔処分とは、使用済み核燃料、セシウム137、ストロンチウム90などの高レベル廃棄物を処分する目的で、地殻に垂直方向に1キロメートル、水平方向に2キロメートル以上掘削するという提案を指します。設置および回収期間後、掘削孔は埋め戻され、封鎖されます。この技術の一連のテストは、2018年11月に実施され、その後2019年1月に米国に拠点を置く民間企業によって再び公開されました。[ 32 ]このテストでは、水平掘削孔へのテスト用容器の設置と、同じ容器の回収が実証されました。このテストでは、実際の高レベル廃棄物は使用されていません。[ 33 ] [ 34 ]
最も一般的な用語は燃料サイクルですが、使用済み燃料は完全にリサイクルされることはないため、燃料チェーンという用語の方がより正確だと主張する人もいます。使用済み燃料には、一般的に廃棄物として処理しなければならない核分裂生成物のほか、ウラン、プルトニウム、その他の超ウラン元素が含まれます。プルトニウムがリサイクルされる場合、通常は軽水炉で一度再利用されますが、高速炉はプルトニウムのより完全なリサイクルにつながる可能性があります。[ 35 ]

厳密にはサイクルではなく、燃料は一度使用された後、生物圏からの隔離を強化するための追加の包装を除いて、それ以上の処理を行わずに貯蔵庫に送られます。この方法は、米国、カナダ、スウェーデン、フィンランド、スペイン、南アフリカの6か国で支持されています。[ 36 ]フィンランド、スウェーデン、カナダなどの一部の国は、必要に応じて将来的に物質を回収できるように貯蔵庫を設計していますが、他の国は、米国のユッカマウンテン核廃棄物貯蔵庫のような地層貯蔵庫に永久的に隔離することを計画しています。



日本、スイス、そして以前はスペインとドイツを含むいくつかの国が、Areva NC、そして以前はTHORPが提供する再処理サービスを利用している、または利用していた。原子炉級プルトニウムから核分裂生成物、マイナーアクチニド、放射化生成物、および再処理ウランが分離され、その後MOX燃料に加工することができる。プルトニウムの非核分裂性偶数質量同位体の割合はサイクルを一周するごとに増加するため、使用済みMOX燃料からのプルトニウムを熱中性子炉で3回目のパスに再利用する計画は現在ない。高速炉が利用可能になれば、これらのプルトニウム、あるいは他のほとんどすべてのアクチニド同位体を燃焼させることができるかもしれない。
敷地内に中規模の再処理施設を設置し、現在の水系再処理ではなく乾式再処理を採用することで、処理施設が敷地内にあるため、核拡散の可能性や核分裂性物質の不正転用を大幅に削減できる可能性があると主張されている。同様に、乾式再処理サイクルではプルトニウムは単独では分離されず、すべてのアクチニドは使用済み燃料から「電気回収」または「精製」されるため、プルトニウムは単独で分離されることはなく、代わりにガンマ線やアルファ線を放出するアクチニドと混合された状態で新しい燃料に取り込まれる。これらの物質は、様々な盗難シナリオにおいてプルトニウムを「自己保護」する役割を果たす。
2016年からロシアはリミックス燃料の試験を開始し、現在では使用済み核燃料をパイロプロセッシングなどのプロセスに通して原子炉級プルトニウムと残りのウランを核分裂生成物と燃料被覆管から分離するリミックス燃料を実用化している。この混合金属に、ウラン235濃度が約17%の中濃縮ウランを少量加えることで、原子炉級プルトニウム1%、ウラン235濃度4%の新しい複合金属酸化物燃料が作られる。これらの燃料棒は、使用済み核燃料のサイクル終了時のプルトニウム含有量を超えないため、標準的なPWR原子炉での使用に適している。2020年2月現在、ロシアはこの燃料をVVER原子炉の一部で実用化している。[ 38 ] [ 39 ]
プルトニウムの使用に加えて、マイナーアクチニドも臨界発電炉で使用できることが提案されている。アメリシウムを燃料として使用する試験は既に実施されている。[ 40 ]
一体型高速炉など、この従来とはかなり異なる燃料サイクルに対応した原子炉設計が数多く開発されてきた。原理的には、あらゆるアクチニド原子核の核分裂からエネルギーを得ることが可能であるはずだ。原子炉を慎重に設計すれば、燃料中のアクチニドをすべて消費し、半減期の短い軽元素だけを残すことができる。これは試作プラントでは実現されているものの、このような原子炉が大規模に運転された例はまだない。
偶然にも、多くのアクチニド元素の中性子断面積は中性子エネルギーの増加とともに減少するが、核分裂と単純放射化(中性子捕獲)の比率は中性子エネルギーの増加とともに核分裂に有利に変化する。したがって、十分に高い中性子エネルギーを用いれば、超キュリウム金属を生成することなくキュリウムさえも破壊できるはずである。これは、アクチニド燃料の再処理と取り扱いを大幅に容易にするため、非常に望ましい結果と言えるだろう。
この観点から有望な代替案の一つは、加速器駆動型未臨界炉/未臨界炉である。ここでは、陽子(米国および欧州の設計)[ 41 ] [ 42 ] [ 43 ]または電子(日本の設計)[ 44 ]のビームがターゲットに照射される。陽子の場合、非常に高速な中性子がターゲットから剥離し、電子の場合は非常に高エネルギーの光子が生成される。これらの高エネルギー中性子と光子は、重アクチニドの核分裂を引き起こすことができる。

このような原子炉は、中性子エネルギーの点で他の中性子源と比べて非常に優れている。
代替案として、半減期が18年のキュリウム244を、高速炉の燃料として使用する前にプルトニウム240に崩壊させるという方法もある。
現在までに、アクチニド変換のための燃料(標的)の種類は決定されていない。
アクチニドを亜臨界炉で核変換する場合、燃料は従来の燃料よりも多くの熱サイクルに耐えられる必要があると考えられます。現在の粒子加速器は長時間の連続運転に最適化されていないため、少なくとも第一世代の加速器駆動型亜臨界炉は、臨界炉と同等の長期間にわたって一定の運転期間を維持できる可能性は低く、加速器が停止するたびに燃料は冷却されます。
一方、アクチニドを高速炉(例えば一体型高速炉)を用いて破壊する場合、燃料は通常の発電所よりも多くの熱サイクルにさらされる可能性は低い。
マトリックスの種類によっては、このプロセスによってマトリックスからより多くの超ウラン元素が生成される可能性がある。これは、燃料生成量の増加という点で好ましい場合もあれば、放射性毒性の高い超ウラン元素の生成量の増加という点で好ましくない場合もある。重アクチニドの生成を制御できる様々なマトリックスが存在する。
核分裂性原子核(233U、235U、239Puなど)は遅発中性子によく反応するため、臨界状態の原子炉を安定させる上で重要です。そのため、臨界状態の原子炉で破壊できるマイナーアクチニドの量が制限されます。結果として、原子炉が核分裂性原子核と非核分裂性原子核の比率を高く保てるように、選択されたマトリックスが重要になります。これは、長寿命のアクチニドを安全に破壊するためです。一方、未臨界状態の原子炉の出力は駆動粒子加速器の強度によって制限されるため、ウランやプルトニウムを全く含まない場合があります。このようなシステムでは、追加の長寿命同位体を生成しない不活性マトリックスを使用することが望ましい場合があります。遅発中性子の割合が低いことは、未臨界状態の原子炉では問題にならないだけでなく、臨界度を1に近づけることができるため、わずかに有利になる場合もあります。
アクチニドは、それ以上アクチニドを生成しない金属と混合される。例えば、ジルコニアなどの固体中にアクチニドを合金化したものが使用できる。
不活性マトリックス燃料イニシアチブ (IMF) の存在意義は、兵器級および軽水炉級プルトニウムの過剰を利用、削減、処分するために使用できる不活性マトリックス燃料の研究開発に貢献することです。プルトニウムに加えて、マイナーアクチニドの量も増加しています。したがって、これらのアクチニドは安全で、環境に優しく、経済的な方法で処分する必要があります。プルトニウムとマイナーアクチニドを、既存の商用原子力発電炉 (米国、欧州、ロシア、日本の軽水炉 (LWR)、カナダの加圧重水炉、または将来の核変換装置) 内でワンススルー燃料方式を使用して利用する有望な戦略は、イニシアチブの開始以来強調されてきました。不活性マトリックス燃料を使用するこのアプローチは、現在、世界中のいくつかのグループによって研究されています。[ 45 ] [ 46 ]この選択肢には、地層処分前にプルトニウムの量と潜在的にマイナーアクチニドの含有量を削減できるという利点があります。 2番目の選択肢は、再処理にウランを含まない燃料浸出物を使用し、多重リサイクル戦略に従うことに基づいています。どちらの場合も、先進燃料材料はプルトニウムまたはマイナーアクチニドを消費しながらエネルギーを生成します。ただし、この材料は堅牢でなければなりません。選択された材料は、不活性マトリックス、可燃性吸収剤、核分裂性材料を最小構成要素として、安定剤を添加した慎重なシステム研究の結果である必要があります。これにより、単相固溶体、またはより簡単に、このオプションが選択されない場合は複合不活性マトリックス-核分裂性成分が得られます。スクリーニング研究[ 47 ] [ 48 ] [ 49 ]では、事前に選択された要素が適切であると特定されました。90年代には、次の特性を考慮して、IMFワンススルー戦略が採用されました。
この一度通過させて排出する戦略は、核分裂収量が十分でない場合、複数回リサイクル後の最終サイクルとして採用される可能性があり、その場合、再処理と複数回リサイクルのための良好な浸出特性という次の特性が要求される。[ 56 ]
中性子照射により、トリウムはウラン233に変換される。ウラン233は核分裂性であり、ウラン235およびウラン238よりも核分裂断面積が大きいため、中性子捕獲によって高次アクチニドを生成する可能性ははるかに低い。
アクチニドがウラン金属またはウラン酸化物マトリックスに組み込まれると、238Uの中性子捕獲によって新たなプルトニウム239が生成される可能性が高い。アクチニドをウランやプルトニウムと混合する利点は、エネルギーの低い遅発中性子に対する235Uと239Puの大きな核分裂断面積により、反応が十分に安定し、臨界高速炉で実施できる可能性があることである。これは、加速器駆動システムよりも安価で簡便であると考えられる。
上述の材料を混合してマトリックスを作成することも可能です。これは、高速炉において、原子炉の稼働を維持するために新規燃料の増殖率を高く保ちつつ、生成されたアクチニドを別の場所に輸送することなく安全に破壊できる程度に低く抑える必要がある場合に最も一般的に行われます。この目的を達成する一つの方法は、アクチニドとウランを不活性ジルコニウムと混合した燃料を使用し、所望の特性を持つ燃料要素を生成することです。
原子力再生可能エネルギーの概念に必要な条件を満たすには、Degueldre ら (2019 [ 57 ] が報告しているように、核燃料サイクルのフロントエンドから燃料生産、特定の流体燃料と原子炉を使用したエネルギー変換に至るプロセスの組み合わせを研究する必要があります。海水などの希釈された流体鉱石からのウランの抽出は、世界中のさまざまな国で研究されています。Degueldre ( 2017 )が示唆するように、この抽出は節約的に行う必要があります。[ 58 ]数世紀にわたって年間数キロトンの U の抽出率では、海洋のウランの平衡濃度 (3.3 ppb) を大きく変化させることはありません。この平衡は、河川水による年間 10 キロトンの U の流入と、海洋の 1.37 エクサトンの水からの海底での U の除去によって生じます。再生可能なウラン抽出には、ウラン、そしてその後他の遷移金属を吸着するために特定のバイオマス材料を使用することが提案されています。バイオマスへのウラン負荷は、1kgあたり約100mgとなる。接触時間後、負荷された材料は乾燥され、熱が電気に変換されて燃焼される(CO2ニュートラル)。溶融塩高速炉でのウランの「燃焼」は、すべてのアクチニド同位体を優れた収率で燃焼させることにより、エネルギー変換を最適化するのに役立つ。これにより、核分裂から最大限の熱エネルギーを生成し、それを電気に変換する。この最適化は、液体燃料/冷却材中の減速材と核分裂生成物の濃度を低減することによって達成できる。これらの効果は、アクチニドを最大量、アルカリ金属/アルカリ土類金属を最小量使用して、より硬い中性子スペクトルを得ることによって達成できる。これらの最適な条件下では、天然ウランの消費量は、1ギガワット(GW)の発電量あたり年間7トンとなる。海からのウラン抽出と溶融塩高速炉でのその最適な利用を組み合わせることで、原子力エネルギーは再生可能エネルギーのラベルを獲得できるはずである。さらに、高速溶融塩炉の場合、最終冷却液とタービンを冷却するために原子力発電所が使用する海水量は年間約2.1ギガトンとなり、これは年間7トンの天然ウラン抽出量に相当する。この事実が、原子力発電を再生可能エネルギーと呼ぶ根拠となっている。
トリウム燃料サイクルでは、トリウム232が高速炉または熱中性子炉で中性子を吸収します。トリウム233はベータ崩壊してプロトアクチニウム233になり、さらにウラン233に変化します。このウラン233が燃料として利用されます。したがって、ウラン238と同様に、トリウム232は増殖性物質です。
既存の U-233 またはU-235やPu-239などの他の核分裂性物質で原子炉を起動した後、U-238 とプルトニウムの場合と似ているが、より効率的な増殖サイクル[注 5 ]が作られる。Th-232 は中性子を吸収して Th-233 になり、これはすぐにプロトアクチニウム-233 に崩壊する。プロトアクチニウム -233 は、半減期 27 日で U-233 に崩壊する。溶融塩原子炉の設計によっては、Pa-233 が抽出され、中性子 (Pa-234 およびU-234に変化する可能性がある) から保護され、U-233 に崩壊するまで保護される。これは、高速炉に比べて低い増殖率を改善するために行われる。
トリウムは、すべてのウラン同位体を合わせたよりも少なくとも4~5倍多く自然界に存在し、地球上にかなり均等に分布しており、多くの国が膨大な量のトリウムを保有しています[注6 ]。トリウム燃料の製造には、困難で高価な濃縮プロセスは必要ありません[注5 ]。トリウム燃料サイクルでは、主にウラン232で汚染されたウラン233が生成されるため、長期間安定している通常の事前組み立て済み核兵器での使用が難しくなります(残念ながら、即時使用兵器や最終組み立てが使用直前に行われる場合は、欠点ははるかに少なくなります)。溶融塩炉やその他の増殖炉設計では、核廃棄物問題の少なくとも超ウラン元素部分の排除が可能です。
トリウム燃料サイクルを利用する初期の試みの1つは、1960年代にオークリッジ国立研究所で行われた。溶融塩炉技術に基づいた実験炉が建設され、このアプローチの実現可能性が研究された。溶融塩は、燃料要素を製造する必要がないように、液体状態を保つほど高温に保たれたフッ化トリウム塩が使用された。この取り組みは、増殖性物質として232Th 、核分裂性燃料として233Uを用いた溶融塩炉実験(MSR)で最高潮に達した。しかし、資金不足のため、MSR計画は1976年に中止された。
トリウムは、1962年に運転を開始したインディアンポイント1号機で初めて商業的に使用されました。トリウムの1%未満しかU-233に変換されなかったため、使用済み燃料からU-233を回収するコストは非経済的であると判断されました。発電所の所有者はウラン燃料に切り替え、原子炉が1974年に永久に停止されるまで使用されました。[ 59 ]
現在、核燃料として使用されている同位体はウラン235(U-235)、ウラン238(U-238)、プルトニウム239のみですが、提案されているトリウム燃料サイクルには利点があります。一部の最新の原子炉は、わずかな変更を加えることでトリウムを使用できます。トリウムは地殻中にウランの約3倍(ウラン235の550倍)多く存在します。トリウム資源の探査はほとんど行われていないため、確認埋蔵量は比較的小さいです。インドなど一部の国では、トリウムはウランよりも豊富です。[ 60 ]トリウムを含む主な鉱物であるモナザイトは、現在、希土類元素の含有量によって主に注目されており、トリウムのほとんどはウラン鉱山の尾鉱に似た残土堆積場に単純に投棄されています。希土類元素の採掘は主に中国で行われており、また一般の人々の意識の中では核燃料サイクルと結び付けられていないため、トリウムを含む鉱山残渣は、放射能を持つにもかかわらず、一般的には核廃棄物問題とはみなされておらず、規制当局によってもそのように扱われていない。
これまで稼働した重水炉のほぼすべてと一部の黒鉛減速炉は天然ウランを使用できるが、世界の原子炉の大部分はウラン235とウラン238の比率を高めた濃縮ウランを必要とする。民生用原子炉では、ウラン235が3~5%、ウラン238が95%に濃縮されているが、海軍用原子炉ではウラン235が93%にも達する。ほとんどの軽水炉の使用済み燃料中の核分裂性物質の含有量は、天然ウランを燃料として使用できる原子炉の燃料として使用できるほど高い。しかし、これには少なくとも機械的および/または熱的再処理(使用済み燃料を新しい燃料集合体に成形すること)が必要となるため、現在広く行われているわけではない。