溶融塩炉実験

溶融塩原子炉実験（MSRE）は、テネシー州オークリッジにあるオークリッジ国立研究所（ORNL）の実験用溶融塩原子炉研究炉でした。この技術は1960年代を通じて研究され、原子炉は1964年までに建設され、 1965年に臨界に達し、1969年まで運転されました。^{[ 1 ]}浄化プロジェクトの費用は1億3000万ドルと見積もられました。

当初15 MWthで設計された_MSREは、核断面積データの不正確さのため、_7.4  MWthで運転された。これは、本質的に安全性の高い熱外トリウム増殖炉の一種である液体フッ化物トリウム炉の中性子「核」をシミュレートする試験炉であった。主に2種類の燃料が使用され、最初はウラン235、後にウラン233が使用された。後者の²³³ UF4_は、他の原子炉でトリウムから増殖されたものである。これは工学的試験であったため、中性子測定を優先し、大型で高価なトリウム塩の増殖ブランケットは省略された。

MSREでは、原子炉炉心からの熱は、ラジエーターに空気を吹き込む冷却システムによって放散された。同様の原子炉は、閉サイクルガスタービンなどの高効率熱機関の動力源となり得ると考えられている。MSREの配管、炉心槽、構造部品はハステロイ-N製で、減速材は熱分解黒鉛炉心であった。MSREの燃料はLiF - BeF ₂ - ZrF ₄ - UF ₄ (65-29.1-5-0.9モル%)であった。二次冷却材はFLiBe (2LiF-BeF ₂ )で、650 ℃まで高温で運転され、約1.5年間の全出力運転に相当する運転を行った。   

その結果、シンプルで信頼性の高い原子炉が実現する見込みだった。溶融塩原子炉実験の目的は、提案されている溶融塩発電炉の主要な特徴のいくつかを、安全かつ確実に運転でき、過度の困難なく保守できる実用的な原子炉に具現化できることを実証することであった。簡略化のため、この原子炉は比較的小型の単一流体（すなわち非増殖型）原子炉で、出力は10 MWth_以下、熱は二次（燃料なし）溶融塩を介して空気中に放出されるものとした。 

MSREは5年間稼働した。塩は1964年に装填され、核運転は1969年12月に終了した^{[ 4 ] [ 15 ]。}この期間中に実験のすべての目標が達成された。

チェックアウトと核実験前のテストには、 フラッシュ塩と燃料キャリア塩の 1,000 時間循環が含まれていました。MSRE の核実験は 1965 年 6 月に開始され、原子炉を臨界にするために、UF ₄ -LiF 共晶として濃縮²³⁵ Uがキャリア塩に追加されました。ロッド価値と反応度係数を測定するための無出力実験の後、^{[ 16 ]}原子炉は停止され、電力運転のための最終準備が行われました。燃料ポンプに漏れたオイルからの蒸気が放射性オフガスによって重合し、ガスフィルターとバルブを詰まらせたため、出力上昇が遅れました。熱除去システムの能力によって7.4 MW _thに制限された最大出力は、 1966 年 5 月に達成されました。  

高出力運転を2か月間行った後、主冷却ブロワーの1台の故障により、原子炉は3か月間停止した。排ガス管の詰まりによりさらに遅延が発生したが、1966年末までに起動に関する問題のほとんどは解消された。その後15か 月間、原子炉は80%の期間臨界状態を維持し、 燃料ドレンによる中断のない1か月、3か月、6か月の運転期間を経た。 1968年3月までに、MSREの当初の目標は達成され、ウラン²³⁵を用いた核運転は終了した。

この頃には、233Uが十分に^入手可能になっていたため^{[ 17 ]}、MSREプログラムは燃料塩中のウランを^233Uに置き換え、新しい核特性を観察するための運転を含むように拡張された。現場の処理装置を使用して、フラッシュ塩と燃料塩をフッ素化して、それらの中のウランをUF6として回収した_[ ^{6 ] 。} 次に、 ^233UF4 _- LiF共晶をキャリア塩に添加し、1968年10月にMSREは世界で初めて^233Uで運転する原子炉となった。

233U^の無出力実験と動的試験により、予測された中性子特性が確認された。塩の処理に伴う予期せぬ結果として、その物理的性質がわずかに変化し、燃料ポンプから循環ループに通常よりも多くのガスが巻き込まれた。循環ガスとそれに伴う出力変動は、燃料ポンプをわずかに低速で運転することで解消された。数ヶ月にわたる高出力運転により、この原子炉における^233Uの捕獲対核分裂比を正確に測定することができ、 ^233U運転の目的が達成された。

運転最終段階では、キセノンの剥離、核分裂生成物の沈着、およびトリチウムの挙動が調査された。この期間中にプルトニウムフッ化物（PuF₃ _）を補充燃料として添加することで、溶融塩炉におけるプルトニウム使用の実現可能性が強調された。

1969年12月の最終停止後、原子炉は約1年間待機状態に置かれました。その後、限定的な検査プログラムが実施され、炉心からの減速材バー、制御棒の締め付け部、熱交換器チューブ、燃料ポンプボウルの部品、そして最終停止中に漏洩が発生した凍結弁などが検査されました。放射性物質関連システムはその後閉鎖され、最終的な処分を待つことになりました。

MSREの経験から得られた最も広範で、おそらく最も重要な結論は、溶融塩燃料原子炉の概念が実現可能であるということだった。原子炉は長期間稼働し、貴重な情報が得られ、メンテナンスも安全かつ過度の遅延なく実施された。

MSREは期待と予測を裏付けた。^{[ 15 ]}例えば、燃料塩は放射線損傷を受けず、黒鉛は燃料塩によって侵食されず、ハステロイNの腐食は無視できる程度であることが実証された。希ガスは噴霧システムによって燃料塩から除去され、135Xeによる被毒が約6分の1に減少した。^核分裂生成物元素の大部分は塩の中で安定していた。運転中のウランとプルトニウムの塩への添加は迅速かつ問題なく行われ、フッ素化によるウランの回収は効率的であった。臨界負荷、反応度係数、ダイナミクス、長期反応度変化を含む中性子特性は、以前の計算と一致した。

その他の分野では、この運用によりデータの改善や不確実性の低減が実現した。典型的な溶融塩炉（MSR）の中性子スペクトルにおけるウラン^233の捕獲対核分裂比は、改善された基本データの一例である。核分裂が燃料塩の酸化還元電位に及ぼす影響が解明された。一部の元素（「貴金属」）の沈着は予想されていたが、MSREは黒鉛、金属、および液気界面への相対的な沈着に関する定量的データを提供した。MSREで測定された熱伝達係数は従来の設計計算と一致し、原子炉の寿命を通じて変化しなかった。塩中の酸素制限は効果的であることが証明され、メンテナンス中に汚染された機器から核分裂生成物が拡散する傾向は低かった。

MSREの運転により、溶融塩炉におけるトリチウム の問題に関する知見が得られた。計算された54 Ci/日（2.0 TBq）の生成量の約6～10%が燃料システムから格納容器の雰囲気中に拡散し、さらに6～10%が熱除去システムを通じて空気中に到達することが観察された。^{[ 18 ]}これらの割合がそれ以上高くなかったという事実は、高温金属を介したトリチウムの移動を部分的に抑制する何かが存在することを示唆している。 

予期せぬ発見の一つは、燃料塩に曝されたすべての金属表面に粒界割れが生じたことである。脆化の原因は、燃料中で生成される核分裂生成物であるテルルであった。これは、原子炉運転中に一定間隔で炉心から取り出された試料で最初に確認された。運転後の制御棒シンブル、熱交換器チューブ、ポンプボウル部品の破片の検査により、割れが遍在していることが明らかになり、MSRコンセプトにとってその重要性が強調された。割れの成長は、後継のトリウム増殖炉の計画された30年の寿命にわたって問題となるほど速かった。この割れは、ハステロイNに少量のニオブを添加することで短期的には軽減できる。しかし、より長い曝露時間の影響と、使用された混合物のいくつかの相互作用パラメータを評価するには、さらなる研究が必要であった。^{[ 19 ]}

MSREの運用経験から、商業用MSRの成功裡の運用には、以下の分野についてさらなる調査が必要であることが明らかになった。

• 一次システムのあらゆる部分、特に中心部から遠く離れた末端部において、塩分を液体の状態に保つ。
• 炉心からのトリチウムの生成と輸送を厳密に制御する（MSREでは拡散と熱除去システムにより、除去できるのは20%未満にとどまる）。
• 露出した金属表面における粒界亀裂の成長を抑制する（ウランの核分裂生成物であるテルルによる）。
• 原子炉構造物と廃塩の廃止措置と処分（2019年の概算費用は年間1000万ドル^{[ 20 ]}）。

停止後、塩は長期にわたって安全に保管されていると考えられていた。低温では、放射線分解により塩からフッ素が放出される可能性がある。対策として、塩は1989年まで毎年約302 °F（150 °C）まで再加熱された。 ^{[ 21 ]}しかし、1980年代半ばから、除染も廃止措置もされていない原子炉の上で働いていた125人のうちの1人であるORNLの従業員によって、放射能がシステム内を移動しているという懸念が生じた。エネルギー省オークリッジ運用マネージャーのジョー・ベン・ラグローンは、検査官ウィリアム・ダン・デフォード（PE）から報告された調査結果に基づいて、125人の従業員の避難を命じた。^{[ 22 ]}  

1994年のサンプリング調査により、核臨界事故を引き起こす可能性のあるウラン濃度と、潜在的に危険なフッ素ガスの蓄積が明らかになった。固化した塩の上部環境は、およそ1気圧のフッ素濃度であった。その後に行われた除染および廃止措置プロジェクトは、米国エネルギー省オークリッジ事業部との環境管理契約に基づき、ベクテル・ジェイコブス社に割り当てられた「技術的に最も困難な」活動と呼ばれた。

2003年当時、廃炉作業は2009年に完了する予定で、MSREのクリーンアッププロジェクトの費用は1億3000 万ドルと見積もられていた。^{[ 23 ]}塩からのウランの除去は2008年3月に完了したが、タンク内には核分裂生成物を含む塩が残っていた。^{[ 24 ]}高額な費用の多くは、ORNLが適切に燃料を抜き取って保管しなかったため、保管中の低温燃料塩からフッ素と六フッ化ウランが発生するという不愉快な驚きが原因だったが、これは現在MSRの設計で考慮されている。^{[ 25 ]}

潜在的な廃止措置プロセスが説明されている。^{[ 26 ]}過剰なフッ素を添加することでウランを六フッ化物として燃料から除去し、炭酸ナトリウムを添加することでプルトニウムを二酸化プルトニウムとして除去する。

北緯35度55分18秒、西経84度18分24秒/北緯35.92178度、西経84.30672度/北緯35.92178度、西経84.30672度

2019年現在、MSREはSAFESTOR状態にあり、つまり、まだ無傷ではあるものの、停止され、積極的に監視および保守されている状態である。^{[ 27 ]}

• トリウム燃料サイクル
• 富士MSR
• トリウムをベースとした原子力発電

• Briggs, RB (1964). "MSRプログラム半期進捗報告書（1964年7月31日までの期間）" (PDF)。 (ORNL-3708) (66.3 MB PDF )、オークリッジ国立研究所、米国原子力委員会（1964年11月発行） 。 2008年5月21日取得。 {{cite journal}}:ジャーナルを引用するには|journal=（ヘルプ）

• MSREの安全性分析

• 「溶融塩炉実験」（1969年）オークリッジ国立研究所のYouTube動画（原子力委員会が公開）
• アルビン・ワインバーグによる溶融塩炉実験（YouTube）
• オークリッジ国立研究所の13基の原子炉に関する記述（ORNL提供、MSREに関するセクションを含む）
• 2015年溶融塩炉技術ワークショップ（「MSRE稼働開始50周年記念」）には、50周年記念パンフレット、ポスター、およびORNL溶融塩プログラムの歴史に関する資料が含まれています。