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使用済み核燃料（使用済み核燃料とも呼ばれる）は、原子炉（通常は原子力発電所）で照射された核燃料です。これはもはや通常の熱原子炉で核反応を維持するのに役立たず、核燃料サイクルのどの段階にあるかによって、開始時とは異なる同位体組成を持つことになります。[ 1 ]
原子炉内で核分裂、すなわち「燃焼」されるにつれて、中性子放射化により核燃料棒は次第に放射能が高まり（そして熱利用効率が低下し） 、低濃縮ウランペレットの新品の燃料棒（手袋を着用すれば安全に取り扱うことができる）も、炉心照射を1～2年受けると非常に危険なガンマ線放出体となり、何メートルもの水による遮蔽下でなければ近づくことは危険となる。そのため、使用済み燃料プールへの燃料棒の必然的な蓄積と安全な一時保管は、高レベル放射性廃棄物の主要な発生源となり、将来の恒久処分における大きな課題となっている。
酸化物燃料中では、強い温度勾配が存在し、核分裂生成物が移動する。ジルコニウムは温度が最も高い燃料ペレットの中心部へ移動する傾向があり、沸点の低い核分裂生成物はペレットの端へ移動する。ペレットには使用中に形成される小さな気泡状の空隙が多数存在する可能性があり、核分裂生成物であるキセノンはこれらの空隙へ移動する。このキセノンの一部はその後崩壊してセシウムを生成するため、これらの気泡の多くには高濃度の<sup> 135</sup>Cが含まれる。Cs。
混合酸化物（ MOX ）燃料の場合、キセノンは燃料中のプルトニウムが豊富な領域から拡散して、周囲の二酸化ウランに閉じ込められる傾向がある。一方、ネオジムは移動しにくい。
また、Mo-Tc-Ru-Pd合金の金属粒子が燃料中に形成される傾向がある。他の固体は二酸化ウラン粒子の境界で形成されるが、核分裂生成物の大部分は固溶体として二酸化ウラン中に残る。使用済み酸化物燃料の非放射性「ウラン活性」シミュレーションを作成する方法を記述した論文が存在する。[ 2 ]
使用済み核燃料には、質量比で 3% の235 Uおよび239 Pu (崩壊系列の間接生成物でもある) の核分裂生成物が含まれています。これらは放射性廃棄物とみなされるか、さまざまな産業および医療用途のためにさらに分離される場合があります。核分裂生成物には、亜鉛からランタノイドまでのすべての元素が含まれます。核分裂収量の大部分は、第 2 遷移周期 ( Zr、 Mo 、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag ) と周期表の後半 ( I、Xe、Cs、Ba、La、Ce、Nd ) の 2 つのピークに集中しています。核分裂生成物の多くは非放射性または短寿命の放射性同位体ですが、かなりの数が90 Sr、137 Cs、99 Tc、129 Iなどの中寿命から長寿命の放射性同位体です。複数の国が、再処理コストを相殺する方法として、核分裂廃棄物中の希少同位体（「核分裂白金族元素」（ルテニウム、ロジウム、パラジウム）や銀（銀）など）を分離する研究を行ってきたが、これは現在商業的に実施されていない。
核分裂生成物は二酸化ウランの熱特性を変化させる可能性があり、ランタニド酸化物は燃料の熱伝導率を低下させる傾向がある一方、金属ナノ粒子は燃料の熱伝導率をわずかに増加させる。[ 3 ]
質量の約 1% は238 Uの変換によって生じた239 Pu と240 Puであり、これは有用な副産物とみなすことも、危険で不便な廃棄物とみなすこともできます。[ 5 ]核拡散に関する主な懸念の 1 つは、このプルトニウムが、すでに核兵器保有国として確立されている国以外の国によって核兵器の製造に使用されるのを防ぐことです。原子炉が通常どおり使用された場合、プルトニウムは兵器級ではなく原子炉級です。これは240 Pu が19% 以上、 239 Pu が80% 未満含まれているため、爆弾の製造には適していません。照射期間が短い場合、プルトニウムは兵器級 (93% 以上) になります。[ 6 ] [ 7 ]
質量の96%は残存ウランで、そのほとんどが元のウラン238と少量のウラン235である。通常、ウラン235は質量の0.8%未満であり、ウラン236は0.4%程度である。
再処理されたウランには、自然界には存在しない236Uが含まれる。これは、使用済み原子炉燃料の識別に利用できる同位体の一つである。
トリウム燃料を用いて核分裂性ウラン233を生成する場合、使用済み核燃料（SNF）には半減期159,200年のウラン233が含まれます（ただし、化学プロセスによって使用済み燃料からウランが除去されない限り）。ウラン233の存在は、使用済み燃料の長期的な放射性崩壊に影響を与えます。MOX燃料と比較すると、トリウムを用いたサイクルでは、完全に崩壊していないウラン233が存在するため、約100万年後の放射能は高くなります。
天然ウラン燃料の場合、核分裂性成分は天然ウラン中のウラン235の濃度が0.7%から始まります。排出時でも、核分裂性成分の総量は0.5%（ウラン235が0.2%、核分裂性プルトニウム239と241がそれぞれ0.3% ）です。燃料が排出されるのは、核分裂性物質が完全に消費されたからではなく、中性子を吸収する核分裂生成物が蓄積し、燃料が核反応を維持する能力が著しく低下したためです。
天然ウラン燃料の中には、マグノックスなどの化学的に活性な被覆材を使用するものがあり、長期保管や廃棄が困難なため再処理が必要となる。[ 8 ]
使用済み原子炉燃料には、微量のマイナーアクチニドが含まれています。これらはウランとプルトニウム以外のアクチニドで、ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムなどが含まれます。生成される量は、使用された燃料の種類と使用条件に大きく左右されます。例えば、MOX燃料（238Uマトリックス中の239Pu ）を使用すると、ウラン/トリウム系燃料（232Thマトリックス中の233U ）よりも多くの241Amやより重い核種が生成される可能性があります。
原子炉が停止し、核分裂連鎖反応が停止した後も、核分裂生成物のベータ崩壊により燃料内でかなりの量の熱が発生します。そのため、原子炉が長期間安定した出力を維持していた場合、停止時の崩壊熱は停止前の炉心出力の約7%になります。停止後約1時間で崩壊熱は約1.5%に低下し、1日後には0.4%、1週間後には0.2%まで低下します。崩壊熱の発生率は時間とともに徐々に減少していきます。
原子炉から取り出された使用済み燃料は、通常、冷却と放射能からの遮蔽を目的として、水で満たされた使用済み燃料プールに1年以上（一部の施設では10～20年）保管されます。実用的な使用済み燃料プールの設計では、一般的に受動冷却に頼らず、熱交換器を通して水を能動的にポンプで循環させる必要があります。緊急事態により能動冷却が長期間中断されると、使用済み燃料プール内の水が沸騰し、放射性元素が大気中に放出される可能性があります。[ 9 ]
原子炉で使用する燃料が異なると、使用済み核燃料の組成が異なり、放射能曲線も変化する。
燃料サイクルの最終段階で発生する長寿命放射性廃棄物は、使用済み核燃料（SNF）の包括的な廃棄物管理計画を策定する上で特に重要です。長期的な放射性崩壊を考慮すると、SNF中のアクチニドは、その特徴的な長い半減期のため、大きな影響を与えます。原子炉の燃料の種類によって、SNF中のアクチニド組成は異なります。
この効果の一例として、トリウムを含む核燃料の使用が挙げられます。Th-232は、中性子捕獲反応と2回のベータマイナス崩壊を起こし、核分裂性U-233を生成する増殖性物質です。その放射性崩壊は、約100万年後の使用済み核燃料の長期放射能曲線に大きな影響を与えます。3種類の異なる使用済み核燃料におけるU-233に関連する放射能の比較は、右上の図に示されています。燃焼燃料は、原子炉級プルトニウムを含むトリウム（RGPu）、兵器級プルトニウムを含むトリウム（WGPu）、および混合酸化物燃料（MOX、トリウムなし）です。RGPuとWGPuについては、U-233の初期量と約100万年後のその崩壊が示されています。これは、3種類の燃料の総放射能曲線に影響を与えます。 MOX燃料にはU-233とその娘核種が初期段階で存在しないため、右下の図の領域3では放射能が低くなりますが、RGPuとWGPuでは、完全に崩壊していないU-233が存在するため、曲線は高いまま維持されます。核再処理によって、使用済み燃料からアクチニドを除去し、再利用または破壊することができます（長寿命核分裂生成物#アクチニドを参照）。
腐食電気化学者のDavid W. Shoesmith 氏の研究によると、 [ 10 ] [ 11 ] Mo-Tc-Ru-Pd のナノ粒子は二酸化ウラン燃料の腐食に強い影響を与える。例えば、同氏の研究では、水素 (H 2 ) 濃度が高い場合(鋼鉄廃棄物容器の嫌気性腐食による)、ナノ粒子での水素の酸化が二酸化ウランに対して保護効果を発揮すると示唆している。この効果は、犠牲陽極による保護の一例と考えることができ、金属陽極が反応して溶解する代わりに、水素ガスが消費される。
使用済み核燃料は、使用済み燃料プール（SFP）または乾式キャスクに貯蔵されます。米国では、使用済み燃料を貯蔵するSFPおよびキャスクは、原子力発電所敷地内または独立使用済み燃料貯蔵施設（ISFSI）に設置されています。ISFSIは原子力発電所敷地に隣接している場合もあれば、原子炉から離れた場所（AFR ISFSI）に設置されている場合もあります。ISFSIの大部分は、使用済み燃料を乾式キャスクに貯蔵しています。モリス発電所は、現在米国で唯一、使用済み燃料プールを備えたISFSIです。
核燃料の再処理では、使用済み燃料を再処理ウラン、プルトニウム、マイナーアクチニド、核分裂生成物、ジルコニウムまたは鋼被覆の残骸、放射化生成物、および再処理自体で導入された試薬または固化剤のさまざまな組み合わせに分離することができます。[ 12 ] 使用済み燃料のこれらの構成要素が再利用され、再処理の副産物として発生する可能性のある追加の廃棄物が制限されれば、再処理は最終的に処分する必要のある廃棄物の量を減らすことができます。
あるいは、使用済み核燃料はそのまま高レベル放射性廃棄物として直接処分することもできます。米国は当初、ユッカマウンテン核廃棄物貯蔵施設のような深い地層に処分することを計画しており、そこでは何千年にもわたって人間の身近な環境への拡散を防ぐために遮蔽され、梱包される予定でした。[ 1 ] [ 13 ]しかし、2009年3月5日、スティーブン・チューエネルギー長官は上院公聴会で、「ユッカマウンテンの敷地はもはや原子炉廃棄物の貯蔵場所の選択肢とは見なされていない」と述べました。[ 14 ] 2019年現在、ユッカマウンテンの敷地の状況は政治的に宙ぶらりんの状態です。[ 15 ]
フィンランドではKBS-3プロセスを用いた地層処分が承認されている。[ 16 ]
スイスでは、連邦評議会が2008年に放射性廃棄物の深地層処分場の計画を承認した。[ 17 ]
藻類は研究でストロンチウムに対する選択性を示しているが、生物修復に使用されるほとんどの植物はカルシウムとストロンチウムの選択性を示さず、核廃棄物に多く含まれるカルシウムで飽和することが多い。ストロンチウム90は、原子力発電に使用される原子炉によって生成される放射性副産物である。核廃棄物および使用済み核燃料の成分である。半減期は約30年と長く、高レベル廃棄物に分類される。[ 18 ]
研究者らは、模擬廃水中のScenedesmus spinosus (藻類)によるストロンチウムの生物蓄積を調べた。この研究では、S. spinosus のストロンチウムに対する高い選択的生物吸着能力が主張されており、原子力廃水の利用に適している可能性があることを示唆している。[ 19 ]非放射性ストロンチウムを用いた 池藻Closterium moniliferumの研究では、水中のバリウムとストロンチウムの比率を変えることでストロンチウムの選択性が向上することがわかった。[ 18 ]
使用済み核燃料は、半減期が24,000年にも及ぶ長期間にわたり放射線の危険性を持ち続けます。例えば、原子炉から取り出されてから10年後でも、一般的な使用済み燃料集合体の表面線量率は10,000レム/時を超えており、これは人間が一度に受ける致死的な全身線量約500レムをはるかに上回っています。[ 20 ]
プールに保管されている使用済み燃料が、地震[ 21 ]やテロ攻撃[ 22 ]などの事故によって放射性物質が放出される可能性があるかどうかについては議論がある[ 23 ] 。
通常運転中にまれに燃料故障が発生した場合、一次冷却材が要素内に入り込む可能性があります。燃料集合体の照射後検査には通常、目視検査法が使用されます。[ 24 ]
9月11日の攻撃以来、原子力規制委員会は、すべての燃料プールが自然災害やテロ攻撃に耐えられるようにすることを義務付ける一連の規則を制定しました。その結果、使用済み燃料プールは鋼鉄製のライナーと厚いコンクリートで覆われ、地震、竜巻、ハリケーン、静振に対する耐性を確保するために定期的に検査されています。[ 25 ] [ 26 ]