核変換

核変換とは、ある化学元素または同位体が別の化学元素に変換されることです。^{[1]核変換は、}原子核内の陽子または中性子の数が変化するあらゆるプロセスで発生します。

核変換は、核反応（外部の粒子が原子核と反応する）または放射性崩壊（外部の原因を必要としない）によって達成できます。

過去に恒星内元素合成による自然変換によって、現存する宇宙に存在するほとんどの重い化学元素が作られ、現在も継続して行われており、ヘリウム、酸素、炭素など、宇宙で最も一般的な元素の大部分が作られています。ほとんどの恒星は水素とヘリウムの核融合反応によって変換を行いますが、はるかに大きな恒星は進化の最終段階で鉄までのより重い元素を融合させることもできます。

金や鉛など鉄より重い元素は、超新星で自然に起こる元素変換によって生成されます。錬金術の目的の 1 つである、卑な物質を金に変換することは、化学的手段では不可能ですが、物理的手段では可能であることが現在ではわかっています。恒星がより重い元素を融合し始めると、各融合反応から放出されるエネルギーは大幅に減少します。この状態は、エネルギーを消費する吸熱反応によって生成される鉄に達するまで続きます。このような状況では、より重い元素は生成されません。

現在観察できる自然変換の一種は、自然界に存在する特定の放射性元素が、アルファ崩壊やベータ崩壊などの変換を引き起こすプロセスによって自発的に崩壊するときに発生します。一例として、カリウム40からアルゴン40への自然崩壊が挙げられます。アルゴン40は空気中のアルゴンのほとんどを形成します。また、地球上では、元素への宇宙線衝撃（例えば、炭素14の形成）により、また時には自然の中性子衝撃（例えば、天然の原子核分裂炉を参照）により、自然の核反応のさまざまなメカニズムによる自然変換が発生します。

人工的な核変換は、元素の核構造に変化を引き起こすのに十分なエネルギーを持つ機械で発生することがあります。そのような機械には、粒子加速器やトカマク炉が含まれます。従来の核分裂発電炉でも、機械の電力ではなく、人工的に生成された核連鎖反応による核分裂で生成された中性子に元素をさらすことで、人工的な核変換が起こります。たとえば、ウラン原子に低速中性子が衝突すると、核分裂が起こります。これにより、平均して3個の中性子と大量のエネルギーが放出されます。放出された中性子は、利用可能なウランがすべて使い果たされるまで、他のウラン原子の核分裂を引き起こします。これを連鎖反応と呼びます。

人工的な核変換は、放射性廃棄物の量と危険性を減らすための可能性のあるメカニズムとして考えられてきた。^[2]

元素変換という用語は錬金術に遡る。錬金術師は、卑金属を金に変える金成化が可能な賢者の石を追い求めた。 ^[3]錬金術師はしばしば金成化を神秘的または宗教的なプロセスの隠喩として理解したが、一部の実践者は文字通りの解釈を採用し、物理的な実験によって金を作ろうとした。金属の元素変換の不可能性は、中世以来、錬金術師、哲学者、科学者の間で議論されてきた。疑似錬金術的な元素変換は禁止され^[4]、14世紀以降、公に嘲笑された。ミヒャエル・マイヤーやハインリヒ・クンラートのような錬金術師は、金製造に関する虚偽の主張を暴露する小冊子を書いた。1720年代までには、物質を物理的に金に変える研究に取り組む立派な人物はもはや存在しなかった。^[5] 18世紀、アントワーヌ・ラヴォアジエは錬金術の元素理論を現代の化学元素理論に置き換え、ジョン・ドルトンは（錬金術の粒子理論から）原子の概念をさらに発展させてさまざまな化学プロセスを説明しました。原子の崩壊は、錬金術師が達成できるよりもはるかに大きなエネルギーを伴う独特のプロセスです。

1901年にフレデリック・ソディがアーネスト・ラザフォードとともに放射性トリウムがラジウムに変化することを発見したとき、初めて現代物理学に意識的に応用された。ソディは後に回想しているが、それに気づいた瞬間、彼は「ラザフォード、これは元素変換だ！」と叫んだ。ラザフォードは「頼むからソディ、それを元素変換と呼ばないでくれ。錬金術師として我々の首をはねられてしまうだろう」と言い返した。^[6]

ラザフォードとソディは、アルファ崩壊型の放射性崩壊の一部として自然な核変換を観察していた。最初の人工核変換は、ラザフォードの下で研究していたパトリック・ブラケットによって1925年に達成され、窒素を酸素に変換するもので、アルファ粒子を窒素¹⁴ N + α → ¹⁷ O + pに向けました。^[7]ラザフォードは1919年に、アルファ衝撃実験から陽子（彼はそれを水素原子と呼んだ）が放出されることを示していたが、残留核についての情報は持っていなかった。1921年から1924年にかけてのブラケットの実験は、人工的な核変換反応の最初の実験的証拠を提供した。ブラケットは、基礎となる統合プロセスと残留核の正体を正しく特定した。 1932年、ラザフォードの同僚であるジョン・コッククロフトとアーネスト・ウォルトンは、人工的に加速した陽子をリチウム7に当てて原子核を2つのアルファ粒子に分裂させ、完全に人工的な核反応と核変換を達成した。この偉業は「原子の分裂」として広く知られているが、これは1938年にオットー・ハーン、リーゼ・マイトナー、および助手のフリッツ・シュトラスマンが重元素で発見した現代の核分裂反応ではなかった。[ ^8] 1941年、ルビー・シェア、ケネス・ベインブリッジ、ハーバート・ローレンス・アンダーソンは水銀を金に核変換したと報告した。^[9]

20世紀後半には、恒星内での元素の転換が詳しく解明され、宇宙における重い元素の相対的な豊富さが説明されるようになった。ビッグバンやその他の宇宙線プロセスで生成された最初の5つの元素を除き、ホウ素より重いすべての元素の存在は恒星内元素合成によって説明される。1957年の論文「恒星内元素合成」 ^[10]で、 ウィリアム・アルフレッド・ファウラー、マーガレット・バービッジ、ジェフリー・バービッジ、フレッド・ホイルは、最も軽い化学元素を除く基本的にすべての元素の存在が、恒星内元素合成プロセスによって説明できることを説明した。

錬金術の伝統は「卑金属」である鉛を金に変えることを目指した。核変換として、金を鉛に変えるにははるかに少ないエネルギーしか必要としない。例えば、金を原子炉に十分長い時間放置すれば、中性子捕獲とベータ崩壊によってこれが起こる。 ^[要出典] グレン・シーボーグは、純エネルギー損失でビスマスから微量の金を生成することに成功した。^{[11] [12]}

ビッグバンは、宇宙の水素（すべての重水素を含む）とヘリウムの起源であると考えられています。水素とヘリウムを合わせると、宇宙の通常の物質の質量の 98% を占め、残りの 2% がその他すべての物質を構成しています。ビッグバンでは、リチウム、ベリリウム、おそらくホウ素も少量生成されました。リチウム、ベリリウム、ホウ素は、後に自然の核反応である宇宙線破砕によってさらに生成されました。

恒星内元素合成は、炭素からウランまで、宇宙で安定同位体や原始核種として自然に発生する他のすべての元素の原因です。これらはビッグバン後の星形成中に発生しました。炭素から鉄までのいくつかのより軽い元素は星で形成され、漸近巨星分枝 (AGB) 星によって宇宙に放出されました。これらは赤色巨星の一種で、炭素からニッケル、鉄までのいくつかの元素を含んだ外層大気を「吹き出す」ものです。質量数が64 を超える核種は、主に超新星爆発や中性子星合体における中性子捕獲過程 ( s過程とr過程)によって生成されます。

太陽系は、現在より約 46 億年前に、多数の恒星によって形成された塵の粒子に含まれる重元素を含む水素とヘリウムの雲から凝縮したと考えられています。これらの粒子には、宇宙の歴史の初期の変化によって形成された重元素が含まれていました。

恒星におけるこれらの自然な元素変換のプロセスは、私たちの銀河系でも他の銀河系でも、今日も続いています。恒星は水素とヘリウムを融合させて、より重い元素（鉄まで）を作り、エネルギーを生み出します。たとえば、SN 1987Aなどの超新星の観測された光曲線は、これらの星が大量の（地球の質量に匹敵する）放射性のニッケルとコバルトを宇宙空間に放出していることを示しています。しかし、この物質のほとんどは地球に到達しません。今日の地球上での自然な元素変換のほとんどは、宇宙線（炭素 14の生成など）と、太陽系の初期形成から残った放射性の原始核種（カリウム 40 、ウラン、トリウムなど）の放射性崩壊、およびこれらの核種の生成物（ラジウム、ラドン、ポロニウムなど）の放射性崩壊によって行われています。崩壊系列を参照してください。

プルトニウム同位体（軽水炉の使用済み核燃料中に約 1wt%含まれる）やマイナーアクチニド（MA、すなわちネプツニウム、アメリシウム、キュリウム）（軽水炉の使用済み核燃料中にそれぞれ約 0.1wt% 含まれる）などの超ウラン元素（すなわちアクチニドからアクチニウムを引いたものからウラン）の核変換は、放射性廃棄物に含まれる長寿命同位体の割合を減らすことで、放射性廃棄物の管理に伴ういくつかの問題の解決に役立つ可能性があります。（これは、高レベル放射性廃棄物の深地層処分場の必要性を排除するものではありません。）^[要出典]これらの同位体は、原子炉内で高速中性子に照射されると核分裂を起こし、元のアクチニド同位体を破壊して、放射性および非放射性の核分裂生成物のスペクトルを生成します。

アクチニドを含むセラミックターゲットに中性子を照射すると、最も除去が困難な長寿命種を除去するための変換反応を誘発することができます。これらは、 (Am,Zr)N、(Am,Y)N、(Zr,Cm)O ₂、(Zr,Cm,Am)O ₂、(Zr,Am,Y)O ₂などのアクチニド含有固溶体、またはAmO ₂、NpO ₂、NpN、AmNなどのアクチニド相とMgO、MgAl ₂ O ₄、(Zr,Y)O ₂、TiN、ZrNなどの不活性相を混合したもので構成されます。非放射性不活性相の役割は、主に中性子照射下でターゲットに安定した機械的挙動を提供することです。^[13]

ただし、この P&T (分割と変換) 戦略には問題があります。

• この方法は、核変換を行う前に長寿命の核分裂生成物同位体を分離する必要があるため、コストがかかり面倒であるという制約がある。
• 核廃棄物であるセシウム137を含む^一部の長寿命核分裂生成物は^、中性子^断面積が小さく、その結果として捕獲率が低いため、効果的な核変換が起こるのに十分な中性子を捕獲することができません。

東京工業大学の千葉聡氏が率いる新しい研究（「高速スペクトル炉による核変換による長寿命核分裂生成物の低減方法」^[14]と呼ばれる）は、同位体分離を必要とせずに高速スペクトル炉で長寿命核分裂生成物の効果的な変換が達成できることを示している。これはイットリウム重水素減速材を追加することで達成できる。^[15]

例えば、プルトニウムは混合酸化物燃料に再処理し、標準的な原子炉で核変換することができる。しかし、これは使用済みMOX燃料中のプルトニウム240の蓄積によって制限される。プルトニウム240は特に核分裂性があるわけではなく（核分裂性プルトニウム241への核変換は起こるが、プルトニウム239による中性子捕獲によるプルトニウム240の生成よりも低い割合である）、熱中性子で核分裂性があるわけでもない。核再処理を大規模に行っているフランスのような国でさえ、通常、使用済みMOX燃料のプルトニウム含有量を再利用しない。より重い元素は高速炉で核変換できるが、おそらくカルロ・ルビアが考案したエネルギー増幅器とも呼ばれる臨界未満炉の方がより効果的だろう。核融合中性子源も適していると提案されている。^{[16] [17] [18]}

サイクル開始時にプルトニウムを初期組成に組み込むことができ、サイクル終了時にはこの元素の量が減少する燃料がいくつかあります。サイクル中、プルトニウムは発電炉で燃焼され、電気を生成します。このプロセスは、発電の観点から興味深いだけでなく、兵器プログラムからの余剰兵器級プルトニウムと使用済み核燃料の 再処理から生じるプルトニウムを消費する能力があるため、興味深いものです。

混合酸化物燃料もその 1 つです。プルトニウムとウランの酸化物の混合物は、軽水炉で主に使用されている低濃縮ウラン燃料の代替品となります。混合酸化物にはウランが含まれているため、プルトニウムは燃焼しますが、ウラン 238の放射捕獲とそれに続く 2 回のベータ マイナス崩壊によって第 2 世代プルトニウムが生成されます。

プルトニウムとトリウムを含む燃料も選択肢の 1 つです。これらの燃料では、プルトニウムの核分裂で放出された中性子がトリウム 232に捕獲されます。この放射捕獲後、トリウム 232 はトリウム 233 になり、これが 2 回のベータマイナス崩壊を起こして核分裂性同位体であるウラン 233 が生成されます。トリウム 232 の放射捕獲断面積はウラン 238 の 3 倍以上であるため、ウラン 238 よりも核分裂性燃料への変換率が高くなります。燃料にウランが含まれていないため、第 2 世代のプルトニウムは生成されず、燃焼するプルトニウムの量は混合酸化物燃料よりも多くなります。ただし、核分裂性のウラン 233 は使用済み核燃料に存在します。プルトニウム・トリウム燃料には兵器級プルトニウムと原子炉級プルトニウムが使用可能であり、兵器級プルトニウムの方がプルトニウム239の量が大幅に減少する。

一部の放射性核分裂生成物は、核変換によって短寿命の放射性同位元素に変換することができます。半減期が1年以上の核分裂生成物すべての核変換はグルノーブルで研究されていますが、^[19]さまざまな結果が得られています。

半減期が約 30 年のストロンチウム 90とセシウム 137 は、数十年から 305 年程度のスケールで使用済み核燃料中の最大の放射線 (熱を含む) 放出源であり (スズ 121m は収量が低いため重要ではない)、中性子吸収 断面積が低いため簡単には変換されない。代わりに、崩壊するまで保管するべきである。この期間の保管が必要であることを考慮すると、半減期が短い核分裂生成物も崩壊するまで保管することができる。

次に長寿命の核分裂生成物はサマリウム151で、半減期は90年で、中性子吸収性に優れているため、核燃料が使用されている間に大部分が核変換されます。しかし、残りの核変換は¹⁵¹
核廃棄物中のSmはサマリウムの他の同位体から分離する必要がある。量が少なく放射能エネルギーが低いことを考えると、¹⁵¹
Smはより危険性が低い⁹⁰
シニアと¹³⁷
Csも約 970 年間放置して崩壊させることができます。

最後に、長寿命の核分裂生成物が 7 つあります。これらの半減期は 211,000 年から 1,570 万年と、はるかに長いです。そのうちの 2 つ、テクネチウム 99とヨウ素 129 は、環境中での移動性が高く、潜在的に危険であり、自由 (テクネチウムには既知の安定同位体がありません) または同じ元素の安定同位体とほとんど混合せず、中性子断面積は小さいですが、核変換をサポートするのに十分です。さらに、⁹⁹
Tcは、原子炉の安定性のための負のフィードバックのためのドップラー広がりを供給するためにウラン238の代わりに使用できる。^[20] 提案されている核変換スキームのほとんどの研究では、⁹⁹
Tc、¹²⁹
ヨウ素、超ウラン元素を核変換のターゲットとし、その他の核分裂生成物、放射化生成物、およびおそらく再処理されたウランが廃棄物として残る。^{[21]テクネチウム99は、}核医学においてテクネチウム99mから廃棄物としても生成される。テクネチウム99mは、それ以上使用されない基底状態に崩壊する核異性体である。テクネチウムの崩壊生成物により、¹⁰⁰
Tc（の結果⁹⁹
核変換に用いられるTc（中性子を捕獲する）は比較的短い半減期で貴金属であるルテニウムの安定同位体に崩壊するため、コストを十分に低く抑えることができれば、核変換に経済的インセンティブが生まれる可能性もあります。

残りの5つの長寿命核分裂生成物のうち、セレン79、スズ126、パラジウム107は、（少なくとも今日の熱中性子、²³⁵
ウラン燃焼軽水炉では、ジルコニウム93とセシウム135は比較的不活性である。他の2つ、ジルコニウム93とセシウム135は大量に生成されるが、環境中での移動性は高くない。また、同じ元素の他の同位体と大量に混合される。ジルコニウムは中性子に対して実質的に「透明」であるため、燃料棒の被覆材として使用されるが、少量のジルコニウムは中性子を透過する。⁹³
Zrは、通常のジルカロイから中性子吸収によって生成されますが、大きな悪影響はありません。⁹³
Zr を新しい被覆材として再利用できるかどうかについては、これまであまり研究されてきませんでした。

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• 「放射性変化」、ラザフォードとソディの論文（1903年）、 Bibnum でオンラインで分析されています[英語版を表示するには、[à télécharger]をクリックしてください]。