長寿命の核分裂生成物

長寿命核分裂生成物（LLFP）は、ウランやプルトニウムの核分裂によって生成される、半減期が長い（20万年以上）放射性物質です。その持続的な放射性毒性のため、人間や生物圏から隔離し、地質学的期間にわたって核廃棄物貯蔵施設に封じ込める必要があります。本稿では、核分裂炉によって生成される放射性同位体（放射性核種）に焦点を当てます。

核分裂は核分裂生成物を生成するだけでなく、中性子を捕獲するものの核分裂を起こさない核燃料核からアクチニドを生成し、原子炉や環境物質の中性子放射化から放射化生成物も生成する。

最初の3つは半減期が20万年から30万年と似通っており、最後の4つは半減期が数百万年とより長い。

1. テクネチウム99は、長寿命核分裂生成物（LLFP）の中で最も多くの放射能を放出します。低～中エネルギーのベータ粒子を放出しますが、ガンマ線は放出しないため、外部被ばくによる危険性はほとんどありませんが、摂取した場合は危険^があります。しかし、テクネチウムの化学的性質により、環境中で比較的移動性の高い陰イオン（過テクネチウム酸塩、TcO₄⁻ _）を形成することができます。
2. スズ126は（半減期の短い崩壊生成物によって）大きな崩壊エネルギーを持ち、外部被ばくの危険性がある高エネルギーガンマ線を放出する唯一の長寿命核分裂元素です。しかし、この同位体は熱中性子による核分裂でごく少量しか生成されないため、 ^126Snからの単位時間あたりのエネルギーは、ウラン235の核分裂における^99Tcからのエネルギーの約5% 、または65%ウラン235+35%プルトニウム239の核分裂におけるエネルギーの約20%にすぎません。高速核分裂では、より高い収率が得られる可能性があります。スズは環境中での移動性が低い不活性金属であるため、放射線による健康リスクを抑えるのに役立ちます。
3. セレン79は生成量が少なく、放出する放射線も弱い。単位時間あたりの崩壊エネルギーは、テクネチウム99の約0.2%程度である。
4. ジルコニウム93は比較的高い収率（約6%）で生成されますが、その崩壊速度はテクネチウム99（Tc-99）の7.5倍遅く、崩壊エネルギーもわずか30%です。そのため、初期のエネルギー生成量はTc-99のわずか4%に過ぎませんが、Tc-99の崩壊が進むにつれてこの割合は増加します。ジルコニウム^93はガンマ線を放出しますが、そのエネルギーは非常に低く、ジルコニウムは環境中で比較的不活性です。
5. セシウム 135の前身であるキセノン 135は、核分裂の 6% 以上という高い割合で生成されますが、熱中性子を非常に強力に吸収するため (中性子毒)、そのほとんどはセシウム 135 に崩壊する前にほぼ安定なキセノン 136 に変換されます。135 Xe の 90% が破壊されると^、残りの^{135 Cs の単位時間あたりの崩壊エネルギーは、最初は99} Tcの約 1% にしかなりません。高速炉では、Xe-135 の破壊が少なくなる可能性があります。135 Cs^は唯一のアルカリ性または電気陽性の長寿命核分裂生成物です。対照的に、主な中寿命核分裂生成物とネプツニウム以外のマイナーアクチニドはすべてアルカリ性であり、再処理中に一緒に残る傾向があります。塩溶液や塩揮発などの多くの再処理技術では、¹³⁵ Cs もこのグループに残りますが、高温揮発などの一部の技術では分離できます。アルカリ性廃棄物は、 ¹³⁵ Csを含む高レベル廃棄物を形成するためにガラス化されることがよくあります。核分裂セシウムには、135 Cs だけでなく^、安定しているが中性子を吸収する¹³³ Cs (中性子を浪費し、半減期 2 年の放射性¹³⁴ Csを生成) や、中性子を吸収しないが放射能の高い一般的な核分裂生成物¹³⁷ Csも含まれており、取り扱いがより危険で複雑になります。これらのすべての理由から、 ¹³⁵ Csの核変換処分はより困難になります。
6. パラジウム107は半減期が非常に長く、収率も低い（ただし、プルトニウム核分裂の収率はウラン235核分裂の収率よりも高い）上に、放射線も非常に弱い。長寿命核分裂（LLFP）放射線への初期寄与は、ウラン²³⁵核分裂の場合で約1万分の1 、ウラン^{235が65%、プルトニウム239}が35%の場合で約2000分の1に過ぎない。パラジウムは貴金属であり、極めて不活性である。
7. ヨウ素129は半減期が1570万年と最も長く、半減期が長く、核分裂率と崩壊エネルギーが低いため、放射能の強度はテクネチウム⁹⁹の約1%に過ぎません。しかし、甲状腺はヨウ素を濃縮するため、放射性ヨウ素は生物学的危険性が非常に高いです。129I^の半減期は、より危険な同位体である^131Iの約10億倍です。そのため、半減期が短く崩壊エネルギーが高い^131Iは、半減期が長い^129Iよりも約10億倍放射能が強いです。

合計すると、熱中性原子炉の使用済み燃料中の他の 6 つの LLFP は、最初は U-235 の核分裂に対して Tc-99 の単位時間あたりのエネルギーの 10% 強しか放出せず、65% U-235 + 35% Pu-239 に対しては 25% しか放出しません。燃料使用後約 1000 年で、中寿命の核分裂生成物である Cs-137 と Sr-90 からの放射能は、Tc-99 または LLFP 全般からの放射能レベルを下回ります。(アクチニドは、除去されない限り、この時点ではどちらよりも多くの放射能を放出します。) 約 100 万年後には、Tc-99 の放射能は Zr-93 の放射能を下回りますが、後者は不動性であるため、おそらく危険性は低いままです。約 300 万年後には、Zr-93 の崩壊エネルギーは I-129 の崩壊エネルギーを下回ります。

核変換は廃棄方法として検討されており、主にTc-99とI-129が対象となっている。これらはどちらも生物学的危険性が最も高く、中性子捕獲断面積も最大であるが、原子炉内でのアクチニドの核分裂に比べると核変換は依然として遅い。Cs-135についても核変換が検討されているが、他のLLFPについてはほぼ確実に費用対効果に見合わない。安定同位体であるセシウム-133も核分裂で生成され、その中性子活性化生成物である^{134も核変換によって生成されることを考慮すると、}セシウムは中性子毒であり、 ¹³⁵の核変換Csは^同位体分離を必要とする可能性がある。99Tcは、破壊される生成物の望ましくない特性と比較的高い中性子吸収断面積だけでなく、¹⁰⁰Tcは急速にベータ崩壊して安定な^100になるルテニウムには半減期が1年よりはるかに長い放射性同位体は存在せず、ルテニウムの価格は比較的高いため、⁹⁹Tcを、望ましくない原料から貴金属を生産する潜在的に収益性の高い資源へと変える。