長寿命核分裂生成物

長寿命核分裂生成物（LLFP）は、ウランとプルトニウムの核分裂によって生成される半減期の長い（20万年以上）放射性物質です。その放射毒性は持続するため、人間や生物圏から隔離し、地質学的期間にわたって核廃棄物貯蔵庫に閉じ込める必要があります。この記事では、核分裂炉によって生成される放射性同位元素（放射性核種）に焦点を当てています。

原子核分裂では、核分裂生成物のほか、中性子を捕獲したが核分裂に失敗した核燃料核からのアクチニド、および原子炉または環境物質の 中性子放射化による放射化生成物が生成されます。

使用済み核燃料の短期放射能が高いのは、主に半減期の短い核分裂生成物によるものです。核分裂生成物混合物の放射能は、主に¹³¹ Iや¹⁴⁰ Baなどの短寿命同位体によるもので、約 4 か月後には¹⁴¹ Ce、⁹⁵ Zr/ ⁹⁵ Nb、^{89 Sr が最大の寄与率となり、約 2 ～ 3 年後には144} Ce/ ¹⁴⁴ Pr、¹⁰⁶ Ru/ ¹⁰⁶ Rh、¹⁴⁷ Pmが最大の割合を占めます。なお、発電用原子炉や使用済み燃料から放射能が放出される場合は、一部の元素のみが放出されます。その結果、放射能の同位体シグネチャは、すべての核分裂生成物が分散される屋外での核爆発とは大きく異なります。

数年間の冷却後、放射能のほとんどは核分裂生成物のセシウム137とストロンチウム90から発生し、これらはそれぞれ核分裂の約6%で生成され、半減期は約30年です。同様の半減期を持つ他の核分裂生成物は、核分裂生成物収量と崩壊エネルギーがはるかに低く、いくつか（¹⁵¹ Sm、¹⁵⁵ Eu、^{113m Cd）も原子炉内にある間に}中性子捕獲によって急速に破壊されるため、いつでも放射線生成のごく一部しか発生しません。したがって、使用後数年から数百年までの期間、使用済み燃料の放射能は、¹³⁷ Csと⁹⁰ Srの指数関数的崩壊として単純にモデル化できます。これらは中半減期核分裂生成物と呼ばれることもあります。^{[1] [2]}

3番目に活性が高いMLFPであるクリプトン85は、現在の核再処理中に放出される希ガスです。しかし、その不活性性により、環境中で濃縮されず、大気中で均一な低濃度に拡散します。米国およびその他の一部の国の使用済み燃料は、使用後数十年経たないと再処理されない可能性が高く、その頃には⁸⁵ Krの大部分が崩壊しているでしょう。

¹³⁷ Cs と⁹⁰ Sr が崩壊して低レベルになった後、使用済み燃料からの放射能の大部分は核分裂生成物ではなくアクチニド、特にプルトニウム 239 (半減期 24  ka )、プルトニウム 240 (6.56 ka)、アメリシウム 241 (432 年)、アメリシウム 243 (7.37 ka)、キュリウム245 (8.50 ka)、キュリウム 246 (4.73 ka) から発生します。これらは、原子炉再処理(ほとんどの¹³⁷ Cs と^{90 Sr 崩壊の前または後) によって回収され、核分裂されるため、約 10 3 年}から 10 ⁵年のタイムスケールで廃棄物の放射能を大幅に削減できる可能性があります。^{239 Pu は既存の}熱炉の燃料として使用できますが、²⁴¹ Amなどのマイナーアクチニドや、非核分裂性で核親和性の低い同位体であるプルトニウム 242 は、高速炉、加速器駆動型亜臨界炉、または核融合炉で破壊した方がよいでしょう。アメリシウム 241 は工業用途があり、煙探知機に使用されているため、経済的に分離できる価格が得られるため、廃棄物から分離されることがよくあります。

^{10 5}年を超えるスケールでは、核分裂生成物、主に⁹⁹ Tc が、破壊されていない場合は、ネプツニウム 237やプルトニウム 242などの長寿命アクチニドとともに、放射能は低いものの、残りのかなりの割合を占めます。

最も豊富な長寿命核分裂生成物の総崩壊エネルギーは約 100～300 keV で、ベータ粒子に現れるのはそのうちの一部のみで、残りはニュートリノとして失われ、影響はありません。対照的に、アクチニドは複数のアルファ崩壊を起こし、それぞれの崩壊エネルギーは約 4～5 MeV です。

半減期が長い核分裂生成物は 7 つだけで、これらは 30 年よりはるかに長く、20 万年から 1,600 万年の範囲です。これらは長寿命核分裂生成物 (LLFP) として知られています。3 つは約 6% と比較的高い収率を持ちますが、残りの収率ははるかに低いです。(この 7 つのリストには、崩壊が非常に遅く、半減期が宇宙の年齢よりも長い同位体 (実質的に安定しており、すでに自然界に存在) や、ベータ崩壊から「隠蔽」され、中性子が豊富な初期核分裂生成物のベータ崩壊生成物ではなく、直接の核分裂生成物としてのみ発生するテクネチウム-98 やサマリウム-146 などのいくつかの核種は含まれていません。隠蔽された核分裂生成物の収率は、ヨウ素 -129 の 100 万分の 1 程度です。)

最初の 3 つの半減期は 20 万年から 30 万年とほぼ同じですが、最後の 4 つの半減期は数百万年未満と長くなります。

1. テクネチウム 99 は、最も多くの LLFP 放射能を生成します。テクネチウム 99 は、低エネルギーから中エネルギーのベータ粒子を放出しますが、ガンマ線は放出しません。そのため、外部被曝による危険性はほとんどありませんが、摂取した場合に限られます。ただし、テクネチウムの化学的性質により、環境中で比較的移動しやすい陰イオン(過テクネチウム酸、TcO ₄ ⁻ )を形成します。
2. スズ 126は崩壊エネルギーが大きく(その後の半減期が短い 崩壊生成物のため)、外部被ばくの危険である高エネルギーガンマ線を放出する唯一の LLFP です。ただし、この同位体は熱中性子による核分裂で非常に少量生成されるため、 ¹²⁶ Snからの単位時間あたりのエネルギーは、 U-235 核分裂の場合⁹⁹ Tcの約 5% に過ぎず、65% U-235+35% Pu-239 の場合は 20% に過ぎません。高速核分裂では、より高い収量が得られる可能性があります。スズは環境中での移動性がほとんどない不活性金属であるため、放射線による健康リスクを抑えるのに役立ちます。
3. セレン 79は生成量が少なく、弱い放射線しか放出しません。単位時間あたりの崩壊エネルギーは、Tc-99 の約 0.2% にすぎません。
4. ジルコニウム 93 は、約 6% という比較的高い収率で生成されますが、その崩壊は Tc-99 の 7.5 倍遅く、崩壊エネルギーは 30% しかありません。したがって、そのエネルギー生成は最初は Tc-99 の 4% しかありませんが、この割合は Tc-99 が崩壊するにつれて増加します。93 Zr はガンマ線を生成しますが^、そのエネルギーは非常に低く、ジルコニウムは環境中で比較的不活性です。
5. セシウム 135の前身であるキセノン 135 は、核分裂の 6% を超える高い割合で生成されますが、熱中性子の極めて強力な吸収体 (中性子毒) であるため、そのほとんどはセシウム 135 に崩壊する前にほぼ安定したキセノン 136 に変換されます。135 Xe の 90% が破壊された場合^、残りの^{135 Cs の単位時間あたりの崩壊エネルギーは、最初は99} Tcの約 1% にすぎません。高速炉では、破壊される Xe 135 は少なくなる場合があります。135 Cs^は唯一のアルカリ性または電気陽性のLLFP です。対照的に、主な中寿命の核分裂生成物とネプツニウム以外のマイナーアクチニドはすべてアルカリ性であり、再処理中に一緒に留まる傾向があります。塩溶液や塩揮発などの多くの再処理技術では、¹³⁵ Cs もこのグループに残りますが、高温揮発などの一部の技術では分離できます。アルカリ廃棄物はガラス固化されて高レベル廃棄物になることが多く、これには¹³⁵ Csが含まれます。核分裂セシウムには¹³⁵ Csだけでなく、安定しているが中性子を吸収する¹³³ Cs (中性子を浪費して半減期が 2 年の放射性である¹³⁴ Csを形成する) と、中性子を吸収しないが放射能が非常に高い一般的な核分裂生成物¹³⁷ Csも含まれており、取り扱いがより危険で複雑になっています。これらの理由から、¹³⁵ Cs の核変換処分はより困難です。
   
   
6. パラジウム 107は半減期が非常に長く、収量が低く (ただしプルトニウムの核分裂収量はウラン 235の核分裂収量よりも高い)、放射線が非常に弱い。パラジウム 107 の LLFP 放射線への初期の寄与は、 ²³⁵ U 核分裂の場合は約 10000 分の1、65% ²³⁵ U+35% ²³⁹ Pu の場合は 2000 程度である。パラジウムは貴金属であり、極めて不活性である。
7. ヨウ素 129 は半減期が最も長く、1,570 万年です。半減期が長く、核分裂率と崩壊エネルギーが低いため、放射能の強度は⁹⁹ Tc の約 1% にしかなりません。しかし、放射性ヨウ素は甲状腺に濃縮されるため、不釣り合いな生物学的危険物質です。129 I^の半減期は、より危険な姉妹同位体^{131 I のほぼ 10}億倍です。したがって、半減期が短く崩壊エネルギーが高い¹³¹ I は、より長寿命の¹²⁹ Iの約 10 億倍の放射能を持っています。

合計すると、熱中性子炉の使用済み燃料中の他の 6 つの LLFP は、当初、U-235 の核分裂で Tc-99 の単位時間当たりのエネルギーの 10% 強、または 65% U-235+35% Pu-239 で 25% しか放出しません。燃料使用後約 1000 年で、中寿命の核分裂生成物である Cs-137 と Sr-90 からの放射能は、Tc-99 または一般的な LLFP からの放射能レベルを下回ります (アクチニドは、除去されなければ、この時点でどちらよりも多くの放射能を放出します)。約 100 万年後には、Tc-99 の放射能は Zr-93 の放射能を下回りますが、後者は動かないため、おそらくまだ危険性は低いでしょう。約 300 万年後には、Zr-93 の崩壊エネルギーは I-129 を下回ります。

核変換は、Tc-99とI-129の処分方法として主に検討されている。これらはどちらも最大の生物学的危険物であり、中性子捕獲 断面積が最も大きいためであるが、原子炉でのアクチニドの核分裂と比較すると、核変換はまだ遅い。核変換はCs-135についても検討されているが、他のLLFPについてはほぼ確実に価値がない。安定したセシウム133も核分裂で生成され、それとその中性子活性化生成物の両方が¹³⁴
Csは中性子毒であり、¹³⁵
Cs は同位体分離を必要とする可能性があります。⁹⁹
Tcは、破壊される生成物の望ましくない特性と比較的高い中性子吸収断面積だけでなく、¹⁰⁰
Tcは急速にベータ崩壊して安定する¹⁰⁰
Ru。ルテニウムには半減期が1年以上の放射性同位元素が存在せず、ルテニウムの価格は比較的高いため、⁹⁹
Tc を、望ましくない原料から貴金属を生産する潜在的に利益のあるソースに変えます。