核再処理

核燃料再処理とは、使用済み核燃料から核分裂生成物とアクチニドを化学的に分離することです。^{[1]もともと、再処理は}核兵器を製造するためのプルトニウムを抽出するためだけに使用されていました。原子力発電の商業化に伴い、再処理されたプルトニウムは熱中症予防原子炉用のMOX燃料として再びリサイクルされました。^{[2]使用済み燃料物質としても知られる}再処理されたウランは、原理的には燃料としても再利用できます。しかし、ウランの供給が少なく価格が高い場合にのみ経済的です。核燃料再処理は燃料を超えて、ジルカロイ被覆管などの他の原子炉材料の再処理も含まれる場合があります。

使用済み核物質の放射能が高いため、再処理は高度な管理のもと、専門の人員が高度な施設で慎重に実行する必要があります。数多くのプロセスがありますが、化学ベースのPUREXプロセスが主流です。代替案としては、加熱して揮発性元素を飛ばす、酸化による燃焼、フッ化物揮発（非常に反応性の高いフッ素を使用）などがあります。各プロセスで何らかの精製核製品が生成され、副産物として放射性廃棄物が発生します。これにより兵器級の核物質が製造される可能性があるため、核再処理は核拡散の懸念があり、厳しく規制されています。

使用済み燃料の再処理は、ワンススルー燃料サイクルに比べて比較的コストが高いが、燃料使用量を増やし、廃棄物の量を減らすことができる。^[3]核燃料の再処理は、ヨーロッパ、ロシア、日本で日常的に行われている。米国では、オバマ政権はブッシュ大統領の商業規模の再処理計画から後退し、再処理関連の科学研究に重点を置いたプログラムに戻った。^[4] すべての核燃料が再処理を必要とするわけではない。増殖炉は、リサイクルされたプルトニウムとウランの使用に限定されない。増殖炉はすべてのアクチニドを使用できるため、核燃料サイクルが終了し、天然ウランから抽出されるエネルギーを約60倍に増やす可能性がある。^{[5] [6]}

核再処理で扱われる潜在的に有用な成分は、特定のアクチニド（プルトニウム、ウラン、およびいくつかのマイナーアクチニド）で構成されています。より軽い元素成分には、核分裂生成物、放射化生成物、被覆管が含まれます。

最初の大規模な原子炉は第二次世界大戦中に建設されました。これらの原子炉は、核兵器に使用するためのプルトニウムを製造するために設計されました。したがって、必要な再処理は、使用済み天然ウラン燃料からプルトニウム（核分裂生成物による汚染がない）を抽出することだけでした。1943年に、ウランと核分裂生成物から比較的少量のプルトニウムを分離するためのいくつかの方法が提案されました。最初に選択された方法は、リン酸ビスマス法と呼ばれる沈殿プロセスであり、 1943年から1945年にかけてオークリッジ国立研究所（ORNL）で開発され、米国の兵器プログラムで評価および使用するための大量のプルトニウムを製造するためにテストされました。ORNLは、これらのプロセスを使用して、分離されたプルトニウムの最初のマクロ量（グラム）を製造しました。

リン酸ビスマス法は、1944年後半にハンフォードサイトで初めて大規模に運用されました。当時の緊急事態においてプルトニウムの分離には成功しましたが、ウランを回収できないという重大な弱点がありました。

純粋なウランとプルトニウムを回収するための最初の成功した溶媒抽出プロセスは、1949年にORNLで開発されました。[ ^7] PUREXプロセスは現在の抽出方法です。分離プラントはサバンナリバーサイトとウェストバレー再処理工場にも建設されましたが、新しい規制要件を満たすことができなかったため1972年に閉鎖されました。^[8]

民生用燃料の再処理は、フランスのCOGEMAラ・アーグ施設、英国のセラフィールド施設、ロシアのマヤック化学コンバイン、日本の東海工場、インドのタラプール工場、そして短期間ではあるが米国の ウェストバレー再処理工場などで長年行われてきた。

1976年10月、^[9]核兵器拡散への懸念（特にインドが再処理技術を用いて核兵器能力を実証した後）から、ジェラルド・フォード大統領は米国における商業用再処理およびプルトニウムのリサイクルを無期限に停止するという大統領令を出した。1977年4月7日、ジミー・カーター大統領は商業用原子炉の使用済み核燃料の再処理を禁止した。この政策を推進した主な問題は、民生用燃料サイクルからのプルトニウムの転用による核兵器拡散の危険性と、他国が米国の先例に倣うことを奨励することであった。^{[10] [11] [12]}その後、再処理インフラに既に多額の投資を行っていた国だけが使用済み核燃料の再処理を続けた。レーガン大統領は1981年に禁止を解除したが、商業用再処理を開始するために必要であったであろう多額の補助金は提供しなかった。^[13]

1999年3月、米国エネルギー省（DOE）は方針を転換し、デューク・エナジー、COGEMA、ストーン・アンド・ウェブスター（DCS）のコンソーシアムと混合酸化物（MOX）燃料製造施設の設計と運営に関する契約を締結した。サバンナリバーサイト（サウスカロライナ州）の敷地準備は2005年10月に始まった。^[14] 2011年、ニューヨークタイムズは「政府が建設契約を締結してから11年が経ち、プロジェクトの費用は50億ドル近くにまで高騰している。巨大なコンクリートと鋼鉄の構造物は未完成の廃墟であり、政府は多額の補助金の申し出にもかかわらず、まだ1件の顧客も見つけていない」と報じた。TVA（現在最も可能性の高い顧客）は2011年4月、福島第一原子力発電所の事故でMOX燃料がどのように機能したかがわかるまで決定を延期すると述べた。 [ ^15]

現在の標準方法であるPUREXは、 P lutonium and U ranium R ecovery by EX tractionの頭字語です。PUREX プロセスは、使用済み核燃料を再処理して、核分裂生成物からウランとプルトニウムをそれぞれ独立して抽出するために使用される液液抽出法です。これは現在、業界で最も開発され、広く使用されているプロセスです。

商業用原子炉の燃料に使用した場合、抽出されたプルトニウムには、核兵器に使用するのに理想的な「兵器級」プルトニウムと見なされるには、通常、Pu-240が多すぎる。しかし、原子炉級プルトニウムを使用すれば、あらゆるレベルの技術的洗練度で信頼性の高い核兵器を製造できる。^[16]さらに、頻繁に燃料交換が可能な原子炉を使用して、兵器級プルトニウムを生産することができ、これは後にPUREXを使用して回収できる。このため、PUREX化学物質は監視されている。^[17]

PUREX プロセスは、 UREX ( URアニウムEX牽引)プロセスに改良することができ、使用済み燃料の質量と体積の大部分を占めるウランを除去し、再処理ウランとしてリサイクルすることで、ユッカマウンテン核廃棄物貯蔵所などの高レベル核廃棄物処分場内のスペースを節約するために使用できます。

UREX プロセスは、プルトニウムが抽出されないように改良された PUREX プロセスです。これは、最初の金属抽出ステップの前にプルトニウム還元剤を追加することで実現できます。UREX プロセスでは、ウランの約 99.9% とテクネチウムの 95% 以上が、他の核分裂生成物やアクチニドから分離されます。鍵となるのは、プロセスの抽出セクションとスクラブ セクションにアセトヒドロキサム酸(AHA) を追加することです。AHA を追加すると、プルトニウムとネプツニウムの抽出性が大幅に低下し、PUREX プロセスのプルトニウム抽出段階よりも核拡散抵抗性がいくらか高まります。^{[引用が必要]}

2 番目の抽出剤であるオクチル (フェニル)-N, N-ジブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド (CMPO) をトリブチルホスフェート (TBP) と組み合わせて追加すると、PUREX プロセスはTRUEX ( TRおよびU抽出) プロセスに変換できます。TRUEX は米国のアルゴンヌ国立研究所で発明され、廃棄物から超ウラン金属 (Am/Cm) を除去するように設計されています。廃棄物のアルファ放射能を下げることで、廃棄物の大部分をより簡単に処分できるという考え方です。PUREXと同様に、このプロセスは溶媒和メカニズムによって機能します。

TRUEXの代替として、マロンジアミドを使用した抽出プロセスが考案されている。DIAEX（DIAM ide EX traction）プロセスには、炭素、水素、窒素、酸素以外の元素を含む有機廃棄物の生成を回避できるという利点がある。このような有機廃棄物は、酸性雨の原因となる酸性ガスを生成せずに燃焼することができる（ただし、酸性ガスはスクラバーで回収できる）。DIAEXプロセスは、フランスのCEAによってヨーロッパで研究されている。このプロセスは十分に成熟しており、既存のプロセス知識を使用して産業プラントを建設することができる。^[18] PUREXと同様に、このプロセスは溶媒和メカニズムによって動作する。

選択的アクチニド抽出。マイナーアクチニドの管理の一環として、ランタニドと三価マイナーアクチニドを、 DIAME XやTRUEXなどのプロセスでPUREXラフィネートから除去することが提案されている。アメリシウムなどのアクチニドを産業資源として再利用するか、燃料として使用するには、ランタニドを除去する必要がある。ランタニドは中性子断面積が大きいため、中性子駆動核反応を阻害する。現在、SANEXプロセスの抽出システムは定義されていないが、現在、いくつかの異なる研究グループがプロセスに向けて取り組んでいる。たとえば、フランスのCEAはビストリアジニルピリジン（BTP）ベースのプロセスに取り組んでいる。 ^{[19] [20] [21]} ジチオホスフィン酸などの他のシステムは、他の研究者によって研究されている。

国連の逆 抽出法はロシアとチェコ共和国で開発されたもので、使用済み核燃料からウランとプルトニウムを抽出した後に残る抽残液から最も厄介な放射性同位元素（Sr、Cs、マイナーアクチニド）を完全に除去するように設計されています。^{[22] [23]}この化学反応は、セシウムとストロンチウムとポリエチレングリコール^{[24] [25]}およびコバルトカルボランアニオン（塩素化コバルトジカルボリドとして知られる）との相互作用に基づいています。アクチニドはCMPOによって抽出され、希釈剤はニトロベンゼンなどの極性芳香族です。メタニトロベンゾトリフルオリド^[26]やフェニルトリフルオロメチルスルホン^[27]などの他の希釈剤も提案されています。

炭酸アンモニウムでの電気化学とイオン交換を利用した珍しい方法が報告されている。^[28]アルカリ炭酸塩と「フュームド」酸化鉛でのイオン交換を利用したウラン抽出の他の方法も報告されている。^[29]

リン酸ビスマス法は、最終的な放射性廃棄物に不要な物質を大量に追加してしまう旧式のプロセスです。リン酸ビスマス法は、溶媒抽出法に置き換えられました。リン酸ビスマス法は、ウランを含むアルミニウム被覆核燃料棒からプルトニウムを抽出するために設計されました。燃料は苛性ソーダで煮沸して被覆を剥がしました。被覆を剥がした後、ウラン金属は硝酸で溶解されました。

この時点でプルトニウムは +4 の酸化状態にあります。次に、硝酸ビスマスとリン酸を加えて溶液から沈殿させ、リン酸ビスマスを形成しました。プルトニウムはこれと共沈しました。上澄み液 (多くの核分裂生成物を含む) を固体から分離しました。次に、沈殿物を硝酸に溶解し、酸化剤(過マンガン酸カリウムなど)を加えてPuO ₂ ^{2+を生成しました。}二クロム酸塩を加えることで、プルトニウムは +6 の酸化状態に維持されました。

次にリン酸ビスマスを再沈殿させ、プルトニウムを溶液中に残し、鉄(II)塩（硫酸第一鉄など）を加えた。プルトニウムは再びリン酸ビスマス担体を使用して再沈殿させ、ランタン塩とフッ化物の組み合わせを加え、プルトニウム用の固体ランタンフッ化物担体を形成した。アルカリを加えると酸化物が生成された。結合したランタンプルトニウム酸化物を集め、硝酸で抽出して硝酸プルトニウムを形成した。^[30]

これは、メチルイソブチルケトン（コード名ヘキソン）を抽出剤として使用する液液抽出法である。抽出は溶媒和機構によって行われる。この方法の欠点は、水相中の硝酸塩濃度を高めて適切な分配比（D値）を得るために、塩析試薬（硝酸アルミニウム）を使用する必要があることである。また、ヘキソンは濃硝酸によって分解される。この方法は、1952年から1956年にかけてハンフォード工場Tで使用され、PUREX法に置き換えられた。^{[31] [32]}

プルトニウム⁴⁺ + 4NO−3+ 2S → [Pu(NO ₃ ) ₄ S ₂ ]

上記のトリエーテル抽出剤を使用した溶媒抽出法に基づくプロセス。このプロセスには、適切な分配比を得るために水相中の硝酸塩濃度を高めるために塩析試薬（硝酸アルミニウム）の使用が必要になるという欠点がある。このプロセスは1951年から1964年までウィンズケールで使用されていた。このプロセスは、より大規模な再処理に優れた技術であることが示されたPUREXに置き換えられた。^[33]

ウラニル酢酸ナトリウム法は、初期のソ連の原子力産業で、照射された燃料からプルトニウムを回収するために使用されました。^[34]この方法は西側諸国では使用されませんでした。燃料を硝酸に溶かし、プルトニウムの酸化状態を変えてから酢酸と塩基を加えるというアイデアです。これにより、ウランとプルトニウムが固体の酢酸塩に変換されます。

1957 年、 冷却されていない廃棄物タンク内で結晶化した酢酸・硝酸塩の爆発がキシュティム災害を引き起こしました。

PUREXプロセスにはいくつかの欠点があるため、このプロセスの代替案を開発する取り組みが行われてきました。その中にはPUREXと互換性のあるもの（つまり、1つのプロセスの残留物を他のプロセスの原料として使用できる）もあれば、まったく互換性のないものもあります。これらのいずれも（2020年代現在）広く商業的に使用されるには至っていませんが、大規模なテストが行​​われたり、将来のより大規模な導入に向けて確固たるコミットメントが表明されているものもあります。^[35]

パイロプロセスは、高温法の総称です。溶媒は、水や有機化合物ではなく、溶融塩（LiCl + KCl または LiF + CaF _{2など）と溶融金属（カドミウム、ビスマス、マグネシウムなど）です。}電解精製、蒸留、溶媒-溶媒抽出が一般的な手順です。

これらのプロセスは現在世界中で広く使用されているわけではないが、アルゴンヌ国立研究所で先駆的に開発されており^{[38] [39]}、日本の電力中央研究所、チェコ共和国のジェス原子力研究所、インドのインディラ・ガンジー原子力研究センター、韓国のKAERIでも現在研究が行われている。 ^{[40] [41] [42] [43]}

• その背後にある原理は十分に理解されており、その導入に大きな技術的障壁は存在しない。^[44]
• 高燃焼度の使用済み燃料に容易に適用でき、動作温度がすでに高いため、冷却時間はほとんど必要ありません。
• 臨界事故のリスクを生み出す中性子減速材である水素と炭素を含む溶媒を使用しません。また、希薄溶液中の核分裂生成物のトリチウムと放射化生成物の炭素 14 を吸収し、後で分離できなくなる可能性があります。
  • あるいは、ボロキシデーション^[45]（下記参照）により、使用済み燃料からトリチウムの99％を除去し、トリチウム供給源として使用するのに適した濃い溶液の形で回収することができる。
• 水性方法よりもコンパクトで、原子炉敷地内での再処理が可能で、使用済み燃料の輸送とそのセキュリティ問題を回避し、代わりにはるかに少量の核分裂生成物を廃止措置まで高レベル廃棄物として敷地内に保管します。たとえば、統合高速炉と溶融塩炉の燃料サイクルは、敷地内での焼成処理に基づいています。
• この方法では、一度に多くのアクチニド、あるいはすべてのアクチニドを分離して、盗難や核兵器製造のために操作するのがより困難な高放射性燃料を生産することができます。（しかし、その難しさは疑問視されています。^[46]）対照的に、PUREXプロセスは兵器用にプルトニウムのみを分離するように設計されており、マイナーアクチニド（アメリシウムとキュリウム）も残されるため、より長寿命の放射能を持つ廃棄物が生成されます。
• 核燃料の使用後、およそ 10 ²～ 10 ⁵年の間に発生する放射能のほとんどはアクチニドによって発生します。この範囲に半減期を持つ核分裂生成物は存在しないためです。これらのアクチニドは高速炉の燃料として使用できることから、これを抽出して再利用 (核分裂) すると、燃料 1 kg あたりのエネルギー生産量が増加し、廃棄物の長期放射能も減少します。
• フッ化物の揮発性（下記参照）により、溶融塩再処理（例えば熱分解処理）に容易に使用できる塩が生成される。
• 「新鮮な」使用済み燃料を処理できることにより、使用済み燃料プールの必要性が減ります(回収された短寿命放射性核種が「単に」保管庫に送られる場合でも、大部分のウランはそれらとは別に保管できるため、必要なスペースは少なくなります)。ウラン (さらに比放射能の高い再処理ウラン) は、安全に保管するために冷却する必要はありません。
• 短寿命放射性核種は「新鮮な」使用済み燃料から回収することができ、産業科学や医学で直接使用することも、他の同位元素による汚染なしに崩壊生成物を回収することもできます（例：使用済み燃料中のルテニウムはロジウムに崩壊します。¹⁰³
  Rhはさらに崩壊してパラジウムの安定同位体になる。ルテニウムとロジウムの崩壊から得られるパラジウムは非放射性であるが、核分裂パラジウムには長寿命の放射性同位体による重大な汚染が含まれている。¹⁰⁷
  Pd。ルテニウム 107 とロジウム 107 はどちらも半減期が数分程度で、ほとんどの場合、再処理前にパラジウム 107 に崩壊します。
• 放射性同位元素熱電発電機（RTG）の燃料として考えられるものは、使用済み燃料で大部分が崩壊し、かなり経年劣化していますが、十分な量回収して使用する価値があります。例としては、半減期が約2年である物質が挙げられます。¹³⁴
  Cs、¹²⁵
  Sb、¹⁴⁷
  PM。これらはおそらく長期間の宇宙ミッションには適さないが、年に一度の燃料補給が可能なオフグリッドの場所でディーゼル発電機の代わりに使用できる。 ^[a]アンチモンは、鉛と安定した合金を形成し、比較的簡単に部分的に自己遮蔽し化学的に不活性な形態に変換できるため、特に興味深い。寿命の短いRTG燃料は、燃料補給が行われない場合に活動が比較的急速に低下するため、孤立源のリスクを軽減するというさらなる利点がある。

• 再処理は全体として現在（2005 年）支持されておらず、再処理を行っている場所ではすでに PUREX プラントが建設されています。その結果、新しい高温冶金システムの需要はほとんどありませんが、第 4 世代原子炉プログラムが実現すれば需要が出てくる可能性があります。
• 焼成処理からの使用済み塩は、PUREX プロセスで生成される廃棄物よりもガラスへの変換に適していません。
• 燃焼炉内の使用済み核燃料の寿命を短縮することが目標であれば、マイナーアクチニドの回収率を向上させる必要がある。
• 「新しい」使用済み燃料を扱うには、「古い」使用済み燃料を扱う場合よりも多くの遮蔽と熱発生への対処方法が必要です。施設が高比放射能物質を必要とするような方法で建設されている場合、古い「レガシー廃棄物」は新しい使用済み燃料と混合しない限り処理できません。

電気分解法は、溶融塩中のウラン、プルトニウム、マイナーアクチニドの標準電位の差に基づいています。ウランの標準電位は最も低いため、電位を印加すると、ウランは他の元素よりも先に溶融塩溶液から陰極で還元されます。^[47]

これらのプロセスはアルゴンヌ国立研究所によって開発され、Integral Fast Reactorプロジェクトで使用されました。

PYRO-Aは、アクチニド（アクチニド族の元素で、一般に U-235 より重い）を非アクチニドから分離する手段です。使用済み燃料は、溶融塩電解質に浸された陽極 バスケットに入れられます。電流が流されると、ウラン金属（使用済み燃料によっては酸化物）が固体金属陰極に析出し、他のアクチニド（および希土類元素）は液体カドミウム陰極に吸収されます。多くの核分裂生成物（セシウム、ジルコニウム、ストロンチウムなど）は塩の中に残ります。^{[48] [49] [50]溶融カドミウム電極の代替として、溶融}ビスマス陰極または固体アルミニウム陰極を使用することもできます。 ^[51]

電解採取の代替として、電気陽性金属と反応性の低い金属の溶融 合金を使用して目的の金属を分離することもできる。 ^[52]

使用済み燃料の長期的な放射能と量の大部分はアクチニド由来であるため、アクチニドを除去すると、よりコンパクトになり、長期的にはそれほど危険ではない廃棄物が生成されます。この廃棄物の放射能は、数千年ではなく数百年以内に、さまざまな天然鉱物や鉱石のレベルまで低下します。^[53]

熱金属処理によって生成される混合アクチニドは、実質的にすべてが核分裂性または核親性であるため、核燃料として再利用できます。ただし、これらの物質の多くは、効率的に燃焼するために高速増殖炉を必要とします。熱中性子スペクトルでは、いくつかの重アクチニド（キュリウム-242およびプルトニウム-240）の濃度が非常に高くなる可能性があり、ほとんどの現在の原子炉が使用するように設計された通常のウランまたはウラン-プルトニウム混合酸化物（MOX）とは大幅に異なる燃料が生成されます。

もう 1 つの熱化学プロセスであるPYRO-Bプロセスは、核変換炉(超ウラン核廃棄物を核分裂生成物に変換するように設計された高速増殖炉)からの燃料の処理とリサイクル用に開発されました。一般的な核変換燃料にはウランが含まれておらず、金属ジルコニウムなどの不活性マトリックス内に回収された超ウランが含まれています。このような燃料の PYRO-B 処理では、電気精製ステップを使用して残留超ウラン元素を核分裂生成物から分離し、超ウランを核分裂のために原子炉にリサイクルします。新たに生成されたテクネチウムとヨウ素は、核変換ターゲットに組み込むために抽出され、その他の核分裂生成物は廃棄物として送られます。

ボロー酸化（体積酸化）では、酸化物燃料を酸素で加熱し、酸化と還元を交互に行う場合もあれば、オゾンによる酸化で三酸化ウランを生成し、その後加熱して三酸化ウラン八酸化物に戻す分解を行う場合もあります。^[45]主な目的は、トリチウムを保持するのが難しいさらなる処理の前に、トリチウム水蒸気としてトリチウムを捕捉することです。トリチウムは、同位体分離以外では水から分離できないため、水溶液から除去するのが難しい汚染物質です。しかし、トリチウムは産業科学や核兵器に使用される貴重な製品でもあるため、トリチウム含有量の高い水素または水の流れを回収することで、対象を絞った回収を経済的に価値のあるものにすることができます。ヨウ素、テクネチウム、炭素14など、他の揮発性元素も燃料から放出されるため、回収する必要があります。ボロー酸化では、燃料を分解したり表面積を増やしたりして、後続の再処理手順で試薬の浸透を高めたりすることもできます。

• このプロセスはシンプルで、すべての再処理に必要なもの（ホットセル、リモートハンドリング装置）以外に複雑な機械や化学物質は必要ありません。
• クリプトン85やトリチウム、キセノン（同位体は安定しているか、ほぼ安定しているか、すぐに崩壊するかのいずれか）などの製品は回収され、産業、科学、医療での使用のために販売することができます。
• 揮発性核分裂生成物を除去することで、中間貯蔵施設や深地層処分場におけるより安全な貯蔵が可能になる。
• プルトニウムの分離が行われないため、核拡散リスクは低い
• 放射性物質は、長期保管で考慮されるべき範囲を超えて化学的に動員されることはない。天然元素や酸化物として不活性な物質は、
• この製品は、 CANDU原子炉の燃料として使用することも、使用済み燃料に核分裂性物質が多すぎる場合は、同様に処理された使用済み CANDU 燃料と混合することもできます。
• 得られた生成物は、上記および下記のいずれかのプロセスでさらに処理することができます。揮発性核分裂生成物を除去することで、損傷または被覆が除去された使用済み燃料に比べて輸送が若干容易になります。
• 懸念される揮発性生成物（使用済み燃料にはヘリウムは存在するが、ヘリウムの放射性同位体は存在しない）はすべて、原理的には液体窒素（温度：77 K（−196.2 °C、−321.1 °F）以下）で冷却されたコールドトラップで回収できる。しかし、これには、クリプトン85などの放射性揮発性物質の崩壊熱の影響を打ち消すために、かなりの量の冷却が必要となる。トリチウムは、液体窒素の温度では固体であるトリチウム水の形で存在する。
• テクネチウム七酸化物は、沸点 392.6 K (119.5 °C; 247.0 °F) 以上に加熱することでガスとして除去できるため、フッ化物揮発性や PUREX などのプロセスでテクネチウム汚染によって生じる問題が軽減されます。四酸化ルテニウム(313.1 K (40.0 °C; 103.9 °F) を超えるとガス状になります) も同様に使用済み燃料から除去して、販売または廃棄のために回収できます。

• 得られた生成物を再濃縮またはMOX燃料の製造に使用する場合は、さらなる処理が必要である。
• 揮発性の核分裂生成物が環境に放出されると、主に次のような理由で放射線の危険が生じます。¹²⁹
  I、トリチウム、⁸⁵
  Kr。 安全な回収と保管にはさらなる設備が必要です。
• 回収が困難であったり、エネルギーを消費したり、あるいはその両方を伴う還元/酸化ステップでは、酸化剤/還元剤を使用する必要があります。

再処理の第一段階として、使用済み酸化物燃料を不活性雰囲気または真空中で700℃（1,292℉）から1,000℃（1,830℉）の温度で加熱するだけで、セシウムを含むいくつかの揮発性元素を除去できる。セシウムの同位体であるセシウム137は、その後100年間の冷却中に使用済み燃料によって生成される熱の約半分を放出する（ただし、残りの半分のほとんどは、同様の半減期を持つストロンチウム90によるものである）。20,000gの処理済み燃料と2,000gの被覆管の推定総質量バランスは次の通りである。^[54]

• 化学処理は一切不要
• 理論上は、十分に「新鮮な」使用済み燃料の崩壊熱によって「自己発熱」が可能となる。
• セシウム137は食品の照射に利用され、放射性同位元素熱電発電機の電力源としても利用できる。しかし、安定同位元素による汚染は、¹³³
  Csと長生き¹³⁵
  Csはそのような用途の効率を低下させ、¹³⁴
  比較的新しい使用済み燃料に含まれるセシウムは、全体の放射線と熱出力の曲線をはるかに急勾配にし、¹³⁴
  Csは崩壊した
• PUREXで特に問題となるルテニウム酸イオンや、1年以上の寿命を持つ同位体が存在しないルテニウムなどの元素を回収できる可能性があり、金属を回収して使用できる可能性があります。
• 溶融するが、関係する温度で蒸発しない物質を液体排出物用の容器に排出し、再凝固させる場合は、プロセスに「第 3 段階の回収」を追加できます。低温で溶融する低沸点物質による汚染を避けるために、液相が特定の温度に達したときにのみ、溶融プラグを使用して液体排出物用の容器を開くことができます。
• ストロンチウムは、特に厄介な中寿命核分裂生成物の形で存在する。⁹⁰
  Sr は1,050 K (780 °C、1,430 °F) を超えると液体になります。ただし、ストロンチウム酸化物は 2,804 K (2,531 °C、4,588 °F) 未満では固体のままであり、ストロンチウム酸化物を他の液体排出物とともに回収する場合は、加熱ステップの前に天然金属に還元する必要があります。ストロンチウムとストロンチウム酸化物はどちらも水と接触すると可溶性のストロンチウム水酸化物と水素を形成し、使用済み燃料の不溶性部分から分離するために使用できます。
• 使用済み燃料の化学変化はほとんどないか全くないので、このプロセスに続いてあらゆる化学再処理法を使用することができる。

• 1,000 K (730 °C; 1,340 °F) を超える温度では、ネプツニウム (融点: 912 K (639 °C; 1,182 °F)) やプルトニウム (融点: 912.5 K (639.4 °C; 1,182.8 °F)) など、いくつかのアクチニドの天然金属形態は溶融します。これは液相を回収するために使用できますが、ウラン金属は 1,405.3 K (1,132.2 °C; 2,069.9 °F) まで固体のままであることを考えると、核拡散の懸念が生じます。ネプツニウムとプルトニウムは融点が異なるため簡単には分離できませんが、水への溶解度の違いを利用して分離することができます。
• 「核の自己発熱」が採用された場合、使用済み燃料の比放射能、発熱量、放射線放出量は非常に高くなります。外部熱源を使用する場合、大量の外部電力が必要となり、そのほとんどはウランの加熱に使用されます。
• 真空チャンバーや揮発性廃液を収集するための配管や容器を加熱および冷却すると、熱応力が発生します。これは材料への放射線損傷と相まって、カリホルニウム 252などの中性子源が大量に存在する場合は中性子脆化を引き起こす可能性があります。
• 一般的に使用される酸化物燃料では、一部の元素は酸化物と天然元素の両方として存在します。化学状態に応じて、揮発ストリームまたは残留ストリームのいずれかに残ります。元素が両方の状態でかなりの割合で存在する場合、その元素を分離するには、すべてをいずれかの化学状態に変換する必要があります。
• 関係する温度は鉛の融点（600.61 K（327.46 °C; 621.43 °F））よりもはるかに高いため、鉛を遮蔽材料として使用すると放射線遮蔽に問題が生じる可能性があります。
• 揮発性核分裂生成物を回収するためにフィルターを使用すると、それらは低レベルから中レベルの廃棄物になります。

フッ化物揮発プロセスでは、フッ素が燃料と反応します。フッ素は酸素よりもはるかに反応性が高いため、粉砕した酸化物燃料の小さな粒子をフッ素で満たされたチャンバーに落とすと、炎を出します。これは炎フッ素化として知られており、発生した熱が反応の進行を助けます。燃料の大部分を構成するウランのほとんどは、ウラン濃縮で使用されるウランの形態である六フッ化ウランに変換され、沸点が非常に低くなります。主な長寿命の核分裂生成物であるテクネチウムも、揮発性の六フッ化物に効率的に変換されます。他のいくつかの元素も同様に揮発性の六フッ化物、五フッ化物、または七フッ化物を形成します。揮発性フッ化物は、凝縮によって過剰のフッ素から分離することができ、その後、分留または選択還元によって互いに分離されます。六フッ化ウランと六フッ化テクネチウムは沸点と蒸気圧が非常に似ているため、完全な分離が困難になります。

揮発する核分裂生成物の多くは、ヨウ素、テルル、モリブデンなど、フッ素化されていない高温での揮発で揮発するものと同じです。注目すべき違いは、テクネチウムは揮発しますが、セシウムは揮発しないことです。

プルトニウム、ネプツニウム、アメリシウムなどの一部の超ウラン元素は揮発性フッ化物を形成できるが、これらの化合物はフッ素分圧が低下すると安定しない。^[55]プルトニウムの大部分とウランの一部は最初は灰の中に残り、炎フッ素化装置の底に落ちる。灰中のプルトニウムとウランの比率は、高速中性子炉燃料に必要な組成に近づくこともある。灰をさらにフッ素化すると、ウラン、ネプツニウム、プルトニウムをすべて揮発性フッ化物として除去できるが、他のマイナーアクチニドの中には揮発性フッ化物を形成せず、アルカリ核分裂生成物とともに残るものがある。貴金属の中にはフッ化物を全く形成せず、金属の形で残るものもあるが、六フッ化ルテニウムは比較的安定しており揮発性が高い。

残留物を高温で蒸留すると、沸点の低い遷移金属フッ化物とアルカリ金属(Cs、Rb) フッ化物を、沸点の高いランタニド、アルカリ土類金属(Sr、Ba)、イットリウムのフッ化物から分離できます。関係する温度ははるかに高くなりますが、真空蒸留によっていくらか下げることができます。フッ化リチウムやフッ化ナトリウムなどのキャリア塩を溶媒として使用している場合、高温蒸留はキャリア塩を分離して再利用する方法です。

溶融塩炉の設計では、フッ化物揮発性再処理を連続的に、または頻繁に実行します。その目的は、アクチニドを溶融燃料混合物に戻して最終的に核分裂させ、中性子毒である核分裂生成物、または永久貯蔵庫への最終的な移送を待つ間、炉心の外でより安全に保管できる核分裂生成物を除去することです。

揮発性の高原子価フッ化物を形成する元素の多くは、揮発性の高原子価塩化物も形成します。塩素化と蒸留は、分離のもう1つの可能な方法です。分離の順序は、フッ化物の順序とは有益に異なる場合があります。たとえば、四塩化ジルコニウムと四塩化スズは、沸点がそれぞれ331 °C (628 °F) と114.1 °C (237.4 °F) と比較的低いです。塩素化は、ジルコニウム燃料被覆管を除去する方法として、機械的な被覆管除去の代わりに提案されています。 ^[45]

塩化物はフッ化物よりも、後で酸化物などの他の化合物に戻すのが容易であると考えられます。

揮発後に残る塩化物も、水への溶解度によって分離することができます。アメリシウム、キュリウム、ランタノイド、ストロンチウム、セシウムなどのアルカリ元素の塩化物は、ウラン、ネプツニウム、プルトニウム、ジルコニウムの塩化物よりも溶解度が高くなります。

• 塩素（およびそれほどではないがフッ素^[56] ）は、大量に生産され、容易に入手可能な工業用化学物質である^[57]
• 分留では、1回のステップまたは同じステップの繰り返しで多くの要素を互いに分離することができます。
• ウランは濃縮に使用される六フッ化ウランとして直接生産される。
• 多くの揮発性フッ化物や塩化物は比較的中程度の温度で揮発し、熱ストレスを軽減します。これは特に、六フッ化ウランの沸点が水の沸点よりも低いため、質量の大部分を占めるウランがなくても高沸点の核分裂生成物（またはそのフッ化物）を互いに分離する際にエネルギーを節約できるため重要です。
• 一部のフッ化物と塩化物は比較的低温で溶けるため、必要に応じて「液相分離」が可能です。これらの低融点塩は、溶融塩電気分解によってさらに処理できます。
• フッ化物と塩化物は、陽イオンの種類によって水溶性が異なります。この性質を利用して水溶液で分離することができます。ただし、フッ化物の中には水と激しく反応するものもあるので注意が必要です。

• フッ素や塩素の化合物の多くは、天然元素自体と同様に有毒で腐食性があり、空気や水、またはその両方と激しく反応します。
• 六フッ化ウランと六フッ化テクネチウムの沸点は非常に似ており（それぞれ 329.6 K (56.5 °C; 133.6 °F) と 328.4 K (55.3 °C; 131.4 °F)）、蒸留によって完全に分離することは困難です。
• 石油精製で用いられる分留には、大規模な施設と膨大なエネルギーが必要である。何トンものウランを処理するには、何トンもの石油を処理するのと同じくらい大規模な施設が必要となる。しかし、石油精製所とは異なり、プロセス全体を放射線遮蔽内で行う必要があり、揮発性、有毒、放射性フッ化物の漏洩を防ぐための対策を講じる必要がある。
• 六フッ化プルトニウムの沸点は335 K（62 °C; 143 °F）である。つまり、六フッ化ウランを六フッ化テクネチウムから分離できる施設であれば、どちらからも六フッ化プルトニウムを分離できるということであり、核拡散の懸念が生じている。
• アルファ線放射体の存在によりフッ素にいくつかの（α,n）反応が誘発され、放射性同位元素と重水素が生成される。²²
  Naと中性子の相互作用。 ^[58]この効果は、アルファ線放射体とフッ素を可能な限り速く分離することで軽減できます。塩素の2つの安定同位体間の相互作用³⁵
  Clと³⁷
  一方、 Cl^{とアルファ粒子は、断面積がそれほど大きくなく、中性子や長寿命の放射性核種を生成しないため、それほど懸念されていません。 [59]}
• 使用済み燃料に炭素が含まれていると、非常に強力な温室効果ガスであり、化学的に分解するのが難しいハロゲン化炭化水素が形成されます。その中には毒性のあるものもいくつかあります。

分析目的で放射性金属の分布を決定するために、溶媒含浸樹脂（SIR）を使用することができる。SIRは多孔質粒子であり、その細孔内に抽出剤を含む。このアプローチは、従来の液液抽出に必要な液液分離ステップを回避します。放射分析分離用のSIRの調製には、有機Amberlite XAD-4またはXAD-7を使用することができる。可能な抽出剤としては、例えば、トリヘキシルテトラデシルホスホニウムクロリド（CYPHOS IL-101）またはN,N0-ジアルキル-N,N0-ジフェニルピリジン-2,6-ジカルボキシアミド（R-PDA; R = ブチル、オクチル、デシル、ドデシル）がある。^[60]

再処理・廃棄物処分と中間貯蔵・直接処分の相対的な経済性は、2000年代の最初の10年間、多くの議論の焦点となっていた。研究^{[61]では、既存の}熱炉（提案されている増殖炉サイクルではなく） でのプルトニウムの1回限りのリサイクルに基づく再処理・リサイクルシステムの燃料サイクルの総コストをモデル化し、これを直接処分を伴うオープン燃料サイクルの総コストと比較している。これらの研究によって得られた結果の範囲は非常に広いが、当時の経済状況では再処理・リサイクルの選択肢の方がコストが高いという点では全員が一致している。 ^[62]ウラン市場、特にその短期的な変動は原子力発電のコストにわずかな影響しか与えないが、ウラン市場の長期的な傾向は核再処理の経済性に大きく影響する。ウラン価格が上昇し、一貫して高いままであれば、MOX燃料、増殖炉、さらにはトリウム燃料サイクルによる「燃料供給の拡大」がより魅力的になる可能性がある。しかし、ウラン価格が低いままであれば、再処理の魅力は薄れていくだろう。^[要出典]

再処理が使用済み燃料の放射能レベルを下げるためだけに行われる場合、使用済み核燃料の放射能は時間の経過とともに低下することを考慮に入れる必要がある。40年後には放射能は99.9％低下するが^[63] 、放射能レベルが天然ウランのレベルに近づくには1000年以上かかる。^{[64]しかし、}プルトニウム239を含む超ウラン元素のレベルは10万年以上高いままであるため、核燃料として再利用されない場合は、核拡散防止と放射線の危険性 のため、これらの元素は安全に処分する必要がある。

2011年10月25日、日本原子力委員会の委員会は会議中に、核燃料を発電用にリサイクルする場合のコストの試算を明らかにした。このコストは、使用済み燃料を直接地層処分する場合のコストの2倍になる可能性がある。プルトニウム抽出と使用済み燃料の処理にかかるコストは、発電量1キロワット時あたり1.98～2.14円と推定されている。使用済み燃料を廃棄物として処分する場合のコストは、1キロワット時あたり1～1.35円にすぎない。^{[65] [66]}

2004年7月、日本の新聞各紙は、日本政府が放射性廃棄物の処分費用を試算したと報じたが、これは4か月前にはそのような試算はなされていないという主張と矛盾する。再処理を行わない場合の費用は、再処理費用（247億ドル）の4分の1から3分の1（55億～79億ドル）と試算された。2011年末、2004年に原子力政策企画課長を務めていた安井正也氏が、2004年4月に部下にデータを隠蔽するよう指示していたことが明らかになった。データが故意に隠蔽されたという事実により、省庁は事件を再調査し、関係者を処罰するかどうかを再検討する必要に迫られた。^{[67] [68]}

• 核燃料サイクル
• 増殖炉
• 核融合・核分裂ハイブリッド
• 使用済み核燃料輸送容器
• テイラー・ウィルソンの核廃棄物燃焼小型原子炉
• 2006年2月に発表された世界原子力エネルギーパートナーシップ

• Williamson, MA; Willit, JL (2011). 「使用済み核燃料のリサイクルのための焼成処理フローシート」(PDF) .原子力工学技術. 43 (4): 329–334. doi : 10.5516/NET.2011.43.4.329 .
• Till, CE; Chang, YI; Hannum, WH (1997). 「統合高速炉 - 概要」.原子力エネルギーの進歩. 31 (1–2): 3–11. Bibcode :1997PNuE...31....3T. doi :10.1016/0149-1970(96)00001-7.
• OECD原子力機関、「核燃料サイクルの経済学」、パリ、1​​994年
• I. Hensing と W Schultz、「核燃料サイクルオプションの経済的比較」、Energiewirtschaftlichen Instituts、ケルン、1995 年。
• Cogema、「再処理・リサイクル：産業上の利害関係」、コンラート・アデナウアー財団でのプレゼンテーション、ボン、1995 年 5 月 9 日。
• OECD原子力機関、「プルトニウム燃料：評価」、パリ、1​​989年。
• 全米研究会議、「核廃棄物：分離と変換の技術」、全米科学アカデミー出版、ワシントン DC、1996 年。

• 使用済み核燃料の処理、世界原子力協会
• PUREXプロセス、欧州原子力学会
• 混合酸化物燃料（MOX） – 世界原子力協会
• 余剰兵器用プルトニウムの処分オプション – 議会調査局による議会向け報告書
• 燃料再処理の簡単な歴史
• 使用済み核燃料の再処理に関する注釈付き参考文献（アルソス核問題デジタル図書館より）