核燃料サイクル

核燃料サイクルは、核燃料チェーンとも呼ばれ、一連の異なる段階を経た核燃料の進行です。燃料サイクルは、燃料の準備であるフロントエンドのステップ、原子炉の運転中に燃料が使用されるサービス期間のステップ、および使用済み核燃料を安全に管理、封じ込め、再処理または処分するために必要なバックエンドのステップで構成されます。使用済み燃料が再処理されない場合、燃料サイクルはオープン燃料サイクル（またはワンススルー燃料サイクル）と呼ばれ、使用済み燃料が再処理される場合はクローズド燃料サイクルと呼ばれます。

原子力は、中性子との連鎖反応を維持できる核分裂性物質に依存しています。そのような物質の例には、ウランやプルトニウムがあります。ほとんどの原子炉は、中性子の運動エネルギーを下げ、核分裂が起こる可能性を高めるために減速材を使用しています。これにより、原子炉は、核兵器に必要な濃度よりもはるかに低い核分裂性同位体の濃度の物質を使用できます。 グラファイトと重水は、中性子を吸収せずに衝突によって減速するため、最も効果的な減速材です。重水またはグラファイトを減速材として使用する原子炉は、天然ウランを使用して運転できます。

軽水炉(LWR)は、自然界に存在する形の水を使用し、核分裂性同位体の濃度を高めた燃料を必要とします。通常、LWR は、自然界に大量に存在する唯一の核分裂性同位体であるU-235を 3～5% に濃縮したウランを使用します。この低濃縮ウラン (LEU) 燃料の代替品の 1 つは、プルトニウムを天然ウランまたは劣化ウランと混合して生成される混合酸化物(MOX) 燃料であり、これらの燃料は余剰の兵器級プルトニウムを利用する手段を提供します。別の種類の MOX 燃料では、LEU をトリウムと混合して核分裂性同位体U-233を生成します。プルトニウムとウラン233はどちらも、原子炉内で核燃料物質、具体的にはそれぞれ一般的なウラン同位体であるウラン238とトリウムを照射することによって中性子を吸収して生成され、再処理工場で使用済みウラン燃料とトリウム燃料から分離することができます。

一部の原子炉では、中性子を減速するための減速材は使用されません。減速されていない、つまり「高速」な中性子を使用する核兵器と同様に、これらの高速中性子原子炉では、連鎖反応を維持するために、はるかに高い濃度の核分裂性同位体が必要です。また、これらの原子炉は、核分裂性同位体を増殖可能な物質から増殖させることもできます。増殖炉とは、このようにして消費するよりも多くの核分裂性物質を生成する原子炉です。

原子炉内での核反応中に、核燃料内の核分裂性同位体が消費され、ますます多くの核分裂生成物が生成され、そのほとんどは放射性廃棄物とみなされます。核分裂生成物の蓄積と核分裂性同位体の消費により、最終的に核反応が停止し、燃料は使用済み核燃料になります。3%濃縮LEU燃料を使用すると、使用済み燃料は通常、およそ1%のU-235、95%のU-238、1%のプルトニウム、3%の核分裂生成物で構成されます。使用済み燃料やその他の高レベル放射性廃棄物は極めて危険ですが、原子炉は核燃料のエネルギー密度が高いため、他の発電所と比較して廃棄物の量が桁違いに少ないです。原子力発電のこれらの副産物の保管や処分を含む安全な管理は、原子力発電を使用するどの国にとっても難しい問題です^[要出典]。

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  1ウラン鉱石– 核燃料の主原料
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  2イエローケーキ– ウランが転換工場に輸送される形態
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  3 UF ₆ – 濃縮に使用
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  4核燃料– コンパクトで不活性、不溶性の固体

地球物理学的手法によって発見されたウラン鉱床（ウラン鉱石など）は、評価およびサンプル採取され、指定されたコストで鉱床から抽出可能なウラン物質の量を決定します。ウラン埋蔵量とは、指定されたコストで回収可能と推定される鉱石の量です。

天然ウランは主に U-238 と U-235 の 2 つの同位体で構成されており、金属の 99.28% が U-238、0.71% が U-235、残りの 0.01% の大部分が U-234 です。このような名前の数字は同位体の原子質量数を指し、原子核内の陽子の数と中性子の数の合計です。

U-235 の原子核は自由中性子に当たるとほぼ必ず核分裂するため、この同位体は「核分裂性」同位体と呼ばれます。一方、U-238 原子の核は自由中性子に当たると核分裂せず、ほぼ必ず中性子を吸収して同位体 U-239 の原子を生成します。この同位体はその後、自然に放射性崩壊して Pu-239 を生成しますが、これも U-235 と同様に核分裂性同位体です。U-238 の原子は核分裂性があると言われています。これは、コアでの中性子照射により、最終的に一部が核分裂性 Pu-239 の原子を生成するためです。

ウラン鉱石は、他の金属の採掘に用いられる方法と同様の、露天掘りや地下採掘といった従来の採掘方法で抽出できる。米国では、原位置浸出 採掘法もウランの採掘に用いられている。この技術では、一定間隔で並んだ井戸を通して原位置の鉱石からウランを浸出させ、その後、地表プラントで浸出液から回収する。米国のウラン鉱石に含まれるウラン酸化物（U ₃ O _{8 ）の含有量は通常、約0.05～0.3％である。他国で開発されたウラン鉱床の中には、米国で採掘される鉱床よりも品位が高く、規模も大きいものがある。また、国内の海洋起源の}リン酸塩含有鉱床にも、極めて低品位のウラン（50～200 ppm）が含まれている。高分析肥料やその他のリン酸化学薬品に使用される湿式リン酸の生産のために、非常に大量のリン酸含有岩石が採掘されるため、一部のリン酸処理工場では、ウランは、非常に低濃度ではあるものの、処理ストリームから経済的に回収することができます。

ウランを地中から採掘した時点では、1 ポンドあたりの純粋なウランの量は使用に足るほど多くありません。粉砕のプロセスは、サイクルが尾鉱とも呼ばれる残りの材料から使用可能なウランを抽出する方法です。粉砕プロセスを開始するには、鉱石を水で細かい粉塵に粉砕するか、水なしで粉塵に押しつぶします。^[3]材料が物理的に処理されると、次に酸に浸すことによって化学的に処理されるプロセスが開始されます。使用される酸には塩酸と亜硝酸がありますが、最も一般的な酸は硫酸です。あるいは、鉱石の材料が特に酸に耐性がある場合は、代わりにアルカリが使用されます。^[4]化学的に処理された後、ウラン粒子は、それらを処理するために使用された溶液に溶解されます。この溶液は、残った固体がウランを含む液体から分離されるまで濾過されます。望ましくない固体は尾鉱として処分されます。^[5]溶液から尾鉱が除去されると、ウランは2つの方法、溶媒交換またはイオン交換のいずれかで残りの溶液から抽出されます。前者では、溶媒が溶液に混合されます。溶解したウランは溶媒に結合して上部に浮きますが、他の溶解した物質は混合物に残ります。イオン交換中は、別の物質が溶液に混合され、ウランはそれに結合します。濾過さ​​れると、物質はパンニングされ、洗い流されます。^[3]溶液は、この濾過プロセスを繰り返して、できるだけ多くの使用可能なウランを引き出します。濾過さ​​れたウランは、次に乾燥されてU ₃ O _{8ウランになります。粉砕プロセスでは、通常、天然ウラン「}イエローケーキ」からなる乾燥粉末状の物質が生成され、ウラン市場ではU ₃ O ₈として販売されています。物質が常に黄色であるとは限らないことに注意してください。

通常、粉砕された酸化ウラン U ₃ O ₈ (三酸化ウラン) は、その後、目的の用途に応じて 2 つの物質のいずれかに加工されます。

ほとんどの原子炉で使用するために、U ₃ O ₈は通常、ほとんどの商業用ウラン濃縮施設の入力原料である六フッ化ウラン(UF ₆ ) に変換されます。室温では固体である六フッ化ウランは、57 °C (134 °F) で気体になります。サイクルのこの段階では、六フッ化ウラン変換生成物にはまだ天然の同位体混合物 (U-238 99.28% と U-235 0.71%) が残っています。

酸化ウランを二酸化ウランと六フッ化ウランという使用可能な形態に変換するには、湿式法と乾式法の 2 つの方法があります。湿式法では、イエローケーキを硝酸に溶解し、トリブチルリン酸を使用して抽出します。得られた混合物を乾燥および洗浄すると、三酸化ウランが得られます。^[6]三酸化ウランは次に純粋な水素と混合され、二酸化ウランと一酸化二水素または水になります。その後、二酸化ウランをフッ化水素 4 部と混合すると、さらに水と四フッ化ウランが生成されます。最後に、混合物にフッ化物をさらに追加するだけで、六フッ化ウランの最終製品が作成されます。^[7]

濃縮燃料を必要としないCANDUなどの原子炉で使用する場合、U ₃ O _{8 は代わりに}二酸化ウラン(UO ₂ )に変換され、セラミック燃料要素 に含めることができます。

_{現在の原子力産業では、UO 2}に直接変換される物質の量は、 UF ₆に変換される量に比べて通常非常に少ないです。

核分裂性同位体 U-235 の自然濃度 (0.71%) は、軽水炉の炉心で核連鎖反応を維持するために必要な濃度よりも低い。したがって、天然ウラン源から生成された UF _{6 は}、そのような原子炉で核燃料として使用する前に、核分裂性同位体の濃度を高めるために濃縮する必要がある。特定の核燃料注文の濃縮レベルは、使用用途に応じて顧客によって指定される。軽水炉燃料は通常、3.5% U-235 に濃縮されているが、より低い濃度に濃縮されたウランも必要である。濃縮は、同位体分離のいくつかの方法のいずれかを使用して達成される。気体拡散法とガス遠心分離法は、一般的に使用されるウラン濃縮法であるが、新しい濃縮技術が現在開発されている。

濃縮の副産物の大部分（96%）は劣化ウラン（DU）であり、装甲、運動エネルギー貫通体、放射線遮蔽物、バラストなどに使用できる。2008年現在、膨大な量の劣化ウランが貯蔵されている。米国エネルギー省だけでも47万トンを保有している。^{[8]劣化ウランの約95%は}六フッ化ウラン（UF ₆ ）として貯蔵されている。

核燃料として使用するために、濃縮六フッ化ウランは二酸化ウラン（UO ₂）粉末に変換され、その後ペレットの形に加工されます。次に、ペレットは高温焼結 炉で焼成され、濃縮ウランの硬いセラミックペレットになります。次に、円筒形のペレットは均一なペレットサイズにするために粉砕処理されます。ペレットは、各原子炉の炉心の設計仕様に従って、耐腐食性金属合金のチューブに積み重ねられます。チューブは燃料ペレットを収容するために密封されます。これらのチューブは燃料棒と呼ばれます。完成した燃料棒は特別な燃料アセンブリにグループ化され、その後、発電用原子炉の核燃料炉心を組み立てるために使用されます。

チューブに使用される合金は原子炉の設計によって異なります。過去にはステンレス鋼が使用されていましたが、現在ではほとんどの原子炉でジルコニウム合金が使用されています。最も一般的なタイプの原子炉である沸騰水型原子炉（BWR）と加圧水型原子炉（PWR）では、チューブは正確な間隔を置いて束に組み立てられます^[9]。これらの束には固有の識別番号が付けられ、製造から使用、廃棄まで追跡することができます。

輸送は核燃料サイクルの不可欠な部分である。いくつかの国で原子炉が稼働しているが、ウラン採掘が実行可能な地域はわずかである。また、原子力産業の40年以上の稼働の過程で、燃料サイクルサービスを提供するために世界中のさまざまな場所に多くの専門施設が開発されており、これらの施設との間で核物質を輸送する必要がある。^[10]核燃料物質の輸送のほとんどはサイクルの異なる段階の間で行われるが、まれに物質が類似の施設間で輸送されることもある。いくつかの例外を除き、核燃料サイクル物質は固体の形で輸送され、六フッ化ウラン（UF ₆）はガスとみなされる。核燃料に使用される物質のほとんどは、サイクル中に複数回輸送される。輸送は国際的に行われることが多く、長距離にわたることもよくある。核物質は一般に専門の輸送会社によって輸送される。

核物質は放射性であるため、核物質の輸送に携わる人々や輸送経路上の一般大衆の放射線被ばくを制限することが重要です。核物質の梱包には、適切な場合、潜在的な放射線被ばくを減らすための遮蔽が含まれます。新鮮なウラン燃料集合体などの一部の物質の場合、放射線レベルは無視できるため、遮蔽は必要ありません。使用済み燃料や高レベル廃棄物などの他の物質は、放射性が高く、特別な取り扱いが必要です。高放射性物質の輸送のリスクを制限するために、通常の輸送条件および仮想的な事故条件下で完全性を維持するように設計された、使用済み核燃料輸送キャスクと呼ばれる容器が使用されます。

輸送用キャスクはデザイン、材質、サイズ、用途が様々であるが、通常はステンレス鋼またはコンクリートでできた長い管で、両端は漏れを防ぐために密閉されている。キャスクの外殻には、鉛などの放射線耐性材料が少なくとも 1 層使用されていることが多い。管の内部も輸送物によって異なる。例えば、劣化または未使用の燃料棒を輸送するキャスクには、燃料棒を隔離するスリーブが付いているが、六フッ化ウランを輸送するキャスクには通常、内部構造はない。目的や材料の放射能に応じて、一部のキャスクには、通気システム、熱保護、衝撃保護、およびルートや積荷に特有のその他の機能を備えている。^[11]

原子炉の炉心は、規則的に並んだセルに並べられた数百の「アセンブリ」で構成されており、各セルは燃料棒または制御棒で構成され、ほとんどの設計では減速材と冷却材（ほとんどの原子炉では水）に囲まれています。

核分裂プロセスで燃料が消費されるため、古い燃料棒は定期的に新しい燃料棒と交換する必要があります (これを (交換) サイクルと呼びます)。 特定の交換サイクルでは、燃料集合体の一部 (通常は 3 分の 1) のみが交換されます。これは、原子炉心内の場所によって燃料の減少速度が異なるためです。 さらに、効率上の理由から、新しい集合体を取り外した場所とまったく同じ場所に配置するのは得策ではありません。 同じ年数の集合体であっても、炉心内の以前の位置によって燃焼レベルが異なります。 したがって、使用可能な集合体は、安全上の制限と運用上の制約を満たしながら、収量が最大化されるように配置する必要があります。 その結果、原子炉の運転員は、いわゆる最適燃料再装荷問題に直面します。 これは、古い集合体と新しい集合体すべての再装荷を最適化しながら、原子炉心の反応性を最大化して燃料燃焼を最大化し、燃料サイクル コストを最小化するという問題です。

これは離散最適化問題であり、順列の数が多く、各計算が複雑であるため、現在の組み合わせ方法では計算上実行不可能です。これを解決するために多くの数値手法が提案されており、燃料管理をサポートするために多くの商用ソフトウェアパッケージが書かれています。この問題に対する決定的な解決策が見つかっていないため、これは原子炉の運用において進行中の問題です。オペレーターは、計算と経験的手法を組み合わせてこの問題に対処しています。

使用済み核燃料は照射後検査で研究され、使用済み燃料は使用中に燃料で起こるプロセスについてさらに詳しく知るため、そしてそれが事故の結果をどのように変える可能性があるかを知るために検査される。例えば、通常の使用では、燃料は熱膨張により膨張し、亀裂を引き起こす可能性がある。核燃料のほとんどは二酸化ウランで、これはフッ化カルシウムに似た構造を持つ立方体の固体である。使用済み燃料では、ほとんどの固体の固体状態の構造は、純粋な立方体の二酸化ウランと同じままである。SIMFUELは模擬使用済み燃料に付けられた名前で、細かく粉砕した金属酸化物を混ぜ、スラリーとして粉砕し、それを噴霧乾燥してから水素/アルゴン中で1700℃に加熱することによって作られる。^{[12] SIMFUELでは、固体の体積の4.1%が}モリブデン、ルテニウム、ロジウム、パラジウムでできた金属ナノ粒子の形をしていた。これらの金属粒子のほとんどはMo-Ru-Rh-Pd 合金のε 相 (六方晶) ですが、SIMFUEL にはこれらの金属の α 相 (立方晶) と σ 相 (正方晶) も少量含まれていました。また、SIMFUEL にはバリウムストロンチウムジルコン酸塩(Ba _x Sr _1−x ZrO ₃ ) である立方晶ペロブスカイト相も存在していました。

二酸化ウランは水にほとんど溶けませんが、酸化されると三酸化ウランまたは溶解度がはるかに高い別のウラン(VI)化合物に変換されます。二酸化ウラン (UO ₂ ) は、酸素を多く含む超化学量論的酸化物 (UO _{2+x ) に酸化され、さらに U 4} O ₉、U ₃ O ₇、U ₃ O ₈、UO ₃ .2H ₂ O に酸化されます。

使用済み燃料にはアルファ線放出体（プルトニウムおよびマイナーアクチニド）が含まれているため、二酸化ウランにアルファ線放出体（ ^{238 Pu）を添加することによる酸化物の浸出率への影響が調査されている。粉砕酸化物の場合、 238 Puを添加すると浸出率が上昇する傾向があったが、0.1%と10%の238} Puの浸出率の差は非常に小さかった。^[13]

使用済み燃料と接触する水中の炭酸塩濃度は腐食速度にかなりの影響を及ぼす。なぜならウラン(VI)は[UO ₂ (CO ₃ ) ₂ ] ²⁻や[UO ₂ (CO ₃ ) ₃ ] ⁴⁻などの可溶性のアニオン炭酸塩錯体を形成するからである。炭酸イオンが存在せず、水が強酸性でない場合、二酸化ウランの酸化により形成される六価ウラン化合物は、不溶性の三酸化ウラン水和相を形成することが多い。^[14]

ウラン金属とアルゴン/酸素ガス混合物を使用した「スパッタリング」により、金の表面に二酸化ウランの薄膜を堆積させることができます。二酸化ウランで修飾されたこれらの金の表面は、サイクリックボルタンメトリーとACインピーダンス実験の両方に使用されており、二酸化ウランの浸出挙動についての洞察を提供しています。^[15]

核燃料サイクルの研究には、通常状態と事故状態の両方における核物質の挙動の研究が含まれます。たとえば、二酸化ウランベースの燃料が、それを覆うために使用されるジルコニウム合金チューブとどのように相互作用するかについては、多くの研究が行われてきました。使用中、燃料は熱膨張により膨張し、ジルコニウム合金の表面と反応し始め、燃料とジルコニウム（被覆管から）の両方を含む新しい層を形成します。次に、この混合層の燃料側に、ほとんどの燃料よりもセシウムとウランの比率が高い燃料層があります。これは、キセノン同位体が核分裂生成物として生成され、燃料の格子から燃料と被覆管の間の狭い隙間などの空隙に拡散するためです。これらの空隙に拡散した後、キセノンはセシウム同位体に崩壊します。使用中に燃料内に存在する熱勾配のため、揮発性の核分裂生成物はペレットの中心から縁の領域へと追いやられる傾向がある。^[16]以下は、縁の温度が 200 °C である直径 20 mm のペレットの中心からの距離の関数として、金属ウラン、窒化ウラン、二酸化ウランの温度を示したグラフである。二酸化ウランは (熱伝導率が低いため) ペレットの中心で過熱するが、他のより熱伝導率の高いウランは融点以下の温度にとどまる。

核燃料サイクルに関連する核化学は、主に 2 つの領域に分けられます。1 つの領域は意図された条件下での運転に関するもので、もう 1 つの領域は通常の運転条件から何らかの変更が発生したり、(まれに) 事故が発生したりしている誤運転条件に関するものです。

通常業務からの放射能放出は、ウラン鉱石処理、濃縮、発電炉、再処理工場、廃棄物貯蔵庫からの計画的な少量放出です。これらは、事故状況下で発生する可能性のある放出とは化学的/物理的形態が異なる場合があります。さらに、仮想事故の同位体シグネチャは、計画された通常業務での環境への放射能放出の同位体シグネチャとは大きく異なる場合があります。

放射性同位元素が放出されたからといって、必ずしも人体に入り込んで害を及ぼすというわけではありません。例えば、放射能の移動は、放射性同位元素が土壌粒子の表面に結合することによって変化することがあります。例えば、セシウム(Cs) はイライトやモンモリロナイトなどの粘土鉱物に強く結合するため、土壌の上層部に留まり、浅い根を持つ植物 (草など) がアクセスできます。そのため、草やキノコは相当量の¹³⁷ Cs を運ぶことがあり、それが食物連鎖を通じて人体に移行する可能性があります。しかし、¹³⁷ Cs はほとんどの土壌を速やかに移動することができないため、井戸水を汚染する可能性は低いです。土壌鉱物のコロイドは土壌を介して移動することがあるため、金属が土壌粒子の表面に単純に結合しても、金属が完全に固定されるわけではありません。

イジー・ハラの教科書によると、分配係数 K _{d は}土壌の放射能 (Bq g ⁻¹ ) と土壌水の放射能 (Bq ml ⁻¹ ) の比率です。放射性同位元素が土壌のミネラルにしっかりと結合していれば、土壌で育つ 作物や草に吸収される放射能は少なくなります。

• Cs-137 K _d = 1000
• Pu-239 K _d = 10000から100000
• Sr-90 K _d = 80～150
• I-131 K _d = 0.007～50

酪農において、¹³⁷ Cs に対する最善の対策の 1 つは、土を深く耕して混ぜることです。これにより、 ^{137 Cs が草の浅い根の届かないところに置かれ、草の放射能レベルが低下します。また、核戦争や重大事故の後には、土壌の表面数 cm を取り除き、浅い溝に埋めることで、ガンマ線光子が土壌を通過することで減衰するため、 137} Csによる人体への長期的なガンマ線量を減らすことができます。

放射性元素が植物の根に到達した後でも、その金属は植物の生化学的性質によって拒絶される可能性がある。水耕栽培の条件下で育ったヒマワリへの⁹⁰ Sr と¹³⁷ Csの取り込みの詳細は報告されている。^[17]セシウムは葉脈、茎、頂葉で見つかった。セシウムの 12% が植物に入り、ストロンチウムは 20% が植物に入ったことが判明した。この論文では、カリウム、アンモニウム、カルシウムイオンが放射性同位元素の取り込みに及ぼす 影響についても詳細に報告されている。

畜産業において、 ¹³⁷ Csに対する重要な対策は、動物に少量のプルシアンブルーを与えることです。この鉄シアン化カリウム化合物は、イオン交換剤として機能します。シアン化物は鉄と非常に強く結合しているため、人間が 1 日に数グラムのプルシアンブルーを食べても安全です。プルシアンブルーは、セシウムの生物学的半減期（核半減期とは異なります）を短縮します。 ¹³⁷ Cs の物理的または核半減期は約 30 年です。これは変更できない定数ですが、生物学的半減期は定数ではありません。これは、それが発現する生物の性質と習性に応じて変化します。人間のセシウムの生物学的半減期は通常 1 ～ 4 か月です。プルシアンブルーのもう 1 つの利点は、動物の排泄物から剥離されたセシウムが植物には利用できない形になっていることです。したがって、セシウムがリサイクルされるのを防ぎます。人間や動物の治療に必要なプルシアンブルーは特別なグレードです。塗料に使用される顔料グレードを使用する試みは成功していません。チェルノブイリ放射性降下物中のセシウムに関するデータのソースは[1]（ウクライナ農業放射線学研究所）にあります。

IAEAは、通常運転時には水冷却炉の冷却材に放射能が含まれると想定しているが^[18]、原子炉事故時には冷却材の放射能レベルが上昇する可能性がある。IAEAは、一連の異なる条件下では、異なる量の炉心インベントリが燃料から放出される可能性があると述べている。IAEAが考慮する4つの条件は、通常運転、突然の停止/圧力損失による冷却材活動の急増（炉心は水で覆われたまま）、燃料/被覆管の隙間に放射能が放出される結果となる被覆管破損（これは、燃料が15～30分間水を失い被覆管の温度が650～1250℃に達したために発生する可能性がある）、または炉心の溶融（燃料は少なくとも30分間覆われておらず、被覆管の温度は1650℃を超える）である^{[19] 。}

加圧水型原子炉には300トンの水が含まれており、1GWe原子炉の燃料の活性はIAEAの予測どおりであるという仮定に基づくと、^[20]スリーマイル島事故のような事故後の冷却材の活性（炉心が露出し、水で回収される事故）を予測することができます。^[要出典]

使用済み燃料は、照射後、半減期が短く放射能毒性のあるヨウ素同位元素を崩壊させるため、そのまま放置するのが普通です。米国のある実験では、崩壊させなかった新しい燃料を再処理し（グリーンラン [2] [3]）、冷却時間の短い燃料の再処理による大量のヨウ素放出の影響を調査しました。再処理工場では、ヨウ素の放出を防ぐために溶解炉からオフガスを除去するのが普通です。燃料が溶解すると、ヨウ素の放出に加えて、希ガスとトリチウムが燃料から放出されます。燃料を酸化条件下で炉で加熱することで、トリチウムの大部分を燃料から回収できると提案されています。[4]

アイルランド海で見つかったカキの放射能に関する論文が発表された。^{[21]ガンマ線分光法によって、これらには141} Ce、¹⁴⁴ Ce、¹⁰³ Ru、¹⁰⁶ Ru、¹³⁷ Cs、⁹⁵ Zr、⁹⁵ Nbが含まれていることがわかった。さらに、亜鉛の放射化生成物（^{65 Zn）も発見されたが、これは}使用済み燃料プールのマグノックス燃料被覆管の腐食によるものと考えられる。ウィンズケール事件によるこれらすべての同位体の最近の放出は、おそらくより少ないと思われる。

RBMKやCANDU 原子炉などの一部の原子炉設計では、原子炉を停止せずに燃料補給することができます。これは、加圧水型原子炉(PWR) や沸騰水型原子炉(BWR) 設計のような 1 つの大きな圧力容器ではなく、燃料と冷却材を封じ込める多数の小さな圧力管を使用することで実現されます。各管は個別に分離され、オペレータ制御の燃料供給装置によって燃料補給されます。通常、CANDU 原子炉では約 400 チャネル中 1 日あたり最大 8 チャネルの速度です。負荷時燃料補給により、最適な燃料再装填問題を継続的に処理できるため、燃料をより効率的に使用できます。この効率性の向上は、数百の圧力管とそれらに対応する燃料供給装置が必要になるという複雑さによって部分的に相殺されます。

運転サイクル終了後、原子炉は燃料交換のため停止される。その際に取り出された燃料（使用済み燃料）は原子炉敷地内（通常は使用済み燃料プール）か、場合によっては原子炉敷地外の共用施設に保管される。敷地内プールの保管容量を超えた場合は、冷却された老朽化した燃料を原子炉敷地内または敷地外の施設にある独立使用済み燃料貯蔵施設（ISFSI）と呼ばれるモジュール式乾式貯蔵施設に保管することが望ましい場合がある。使用済み燃料棒は通常、水またはホウ酸中に保管され、これにより冷却（使用済み燃料は残留放射性崩壊の結果として崩壊熱を発生し続ける）と残留電離放射線から環境を保護する遮蔽の両方の機能が提供されるが、少なくとも 1 年間の冷却後、乾式キャスク貯蔵に移されることもある。

原子炉から排出された使用済み燃料には、反応毒物を含む相当量の核分裂性物質（ウラン235とプルトニウム239）、親核種（ウラン238）、その他の放射性物質が含まれているため、燃料を除去する必要があった。これらの核分裂性物質と親核種は、使用済み燃料から化学的に分離して回収することができる。回収されたウランとプルトニウムは、経済的および制度的条件が許せば、核燃料として再利用することができる。これは現在、米国では民生用の使用済み核燃料に対して行われていないが、ロシアでは行われている。ロシアは、使用済み燃料からの核分裂性物質の再利用を最大化することを目指している。したがって、使用済み燃料の再処理は基本的な慣行であり、再処理されたウランは再利用され、プルトニウムはMOXで使用されているが、現在は高速炉のみに使用されている。^[22]

混合酸化物燃料（MOX燃料）は、再処理ウランとプルトニウムと劣化ウランの混合物であり、ほとんどの原子炉の設計に使用された濃縮ウラン燃料と全く同じではありませんが、同様の挙動を示します。MOX燃料は、原子力発電の主流となっている軽水炉で使用される低濃縮ウラン（LEU）燃料の代替品です。

現在、ヨーロッパの工場では、ヨーロッパと日本の電力会社からの使用済み燃料を再処理している。米国では、核拡散の危険性が認識されているため、現在、使用済み商用原子炉核燃料の再処理は許可されていない。ブッシュ政権の 国際原子力エネルギーパートナーシップは、使用済み核燃料を再処理して、プルトニウムを核燃料として利用でき、核兵器には利用できないようにするための国際パートナーシップを米国が形成することを提案した。

PUREXラフィネートをガラスやシンロックマトリックスに廃棄する代わりに、高度な再処理によって最も放射性毒性の高い元素を除去することもできる。分離後、マイナーアクチニドと一部の長寿命核分裂生成物は、中性子または光子照射によって短寿命または安定同位体に変換することができる。これを核変換と呼ぶ。分離変換（P&T）の安全性と経済的実現可能性を実証できる成熟した産業規模に到達するには、強力で長期的な国際協力、そして何十年にもわたる研究と巨額の投資が必要である。^[23]

原子力発電分野における現在の懸念は、原子炉からの使用済み燃料、または再処理オプションが使用される場合は再処理工場からの廃棄物の安全な処分と隔離である。これらの物質は、それらに含まれる放射能が安全なレベルまで減少するまで、生物圏から隔離されなければならない。 ^[29]米国では、1982年の修正された核廃棄物政策法に基づき、エネルギー省が使用済み核燃料と高レベル放射性廃棄物の廃棄物処分システムの開発に責任を負っている。現在の計画では、深部地層処分場と呼ばれる認可された深く安定した地質構造に固体の形で廃棄物を最終的に処分することになっている。エネルギー省は、貯蔵所の場所としてユッカマウンテンを選んだ。その開設は繰り返し延期されている。1999年以来、何千もの核廃棄物がニューメキシコ州の廃棄物隔離パイロットプラントに保管されている。

高速中性子炉はすべてのアクチニドを核分裂させることができるが、トリウム燃料サイクルは低レベルの超ウラン元素を生成する。軽水炉とは異なり、これらの燃料サイクルは原理的にプルトニウムとマイナーアクチニドをリサイクルし、核分裂生成物と放射化生成物のみを廃棄物として残すことができる。高放射性の中寿命核分裂生成物である セシウム137とストロンチウム90は、1世紀ごとに10分の1ずつ減少する。一方、長寿命核分裂生成物の放射能は比較的低く、元のウラン鉱石の放射能と比べても遜色ないことが多い。

水平掘削孔処分とは、使用済み核燃料、セシウム137、ストロンチウム90などの高レベル廃棄物を処分するために、地殻に垂直方向に1キロメートル、水平方向に2キロメートル以上掘削する提案を指す。設置と回収可能期間の後、^{[説明が必要]}掘削孔は埋め戻され、密閉される。この技術の一連のテストは2018年11月に実施され、その後2019年1月に米国の民間企業によって公開された。^[30]テストでは、水平掘削孔へのテストキャニスターの設置と同じキャニスターの回収が実証された。このテストでは実際の高レベル廃棄物は使用されなかった。^{[31] [32]}

最も一般的な用語は燃料サイクルですが、使用済み燃料が完全にリサイクルされることはないため、燃料チェーンという用語の方が正確であると主張する人もいます。使用済み燃料には、一般的に廃棄物として処理する必要がある核分裂生成物のほか、ウラン、プルトニウム、その他の超ウラン元素が含まれます。プルトニウムがリサイクルされる場合、通常は軽水炉で1回再利用されますが、高速炉ではプルトニウムのより完全なリサイクルが可能になります。^[33]

サイクルそのものではありませんが、燃料は一度使用されると、生物圏からよりよく隔離するための追加の梱包を除いて、それ以上の処理なしで貯蔵されます。この方法は、米国、カナダ、スウェーデン、フィンランド、スペイン、南アフリカの6か国で好まれています。^[34]フィンランド、スウェーデン、カナダなど一部の国では、必要に応じて将来的に物質を回収できるように貯蔵庫を設計していますが、他の国では、米国の ユッカマウンテン核廃棄物貯蔵庫のような地質学的貯蔵庫に永久に隔離することを計画しています。

日本、スイス、以前はスペインとドイツを含むいくつかの国^{[要出典]は、} Areva NCおよび以前はTHORPによって提供された再処理サービスを利用しているか、利用したことがある。原子炉級プルトニウムから核分裂生成物、マイナーアクチニド、放射化生成物、および再処理ウランが分離され、その後MOX燃料に加工される。プルトニウムの非核分裂性の偶数質量同位体の割合はサイクルを通過するたびに増加するため、現在のところ、使用済みMOX燃料からのプルトニウムを熱中性原子炉の3回目の通過に再利用する計画はない。高速炉が利用可能になれば、これらのアクチニド同位体、またはほぼすべての他のアクチニド同位体を燃焼させることができるかもしれない。

中規模の再処理施設を現地に設置し、現在の水性再処理ではなく焼成処理を使用すると、処理施設が現地にあるため、核拡散の可能性や核分裂性物質の転用の可能性を大幅に減らすことができると主張されています。同様に、焼成処理サイクルではプルトニウムは単独では分離されず、すべてのアクチニドが使用済み燃料から「電気抽出」または「精製」されるため、プルトニウムは単独で分離されることはありません。代わりに、ガンマ線とアルファ線を放出するアクチニドと混合された新しい燃料に移行します。これらの種は、さまざまな盗難シナリオでプルトニウムを「自己保護」します。

ロシアは2016年からリミックス燃料の試験を行っており、現在では使用済み核燃料をパイロプロセスのようなプロセスにかけ、原子炉級プルトニウムと残りのウランを核分裂生成物と燃料被覆から分離する。この混合金属は、その後、約17％のウラン235濃度の中濃縮ウランの少量と混合され、原子炉級プルトニウム1％、ウラン235濃度4％の新しい複合金属酸化物燃料が作られる。これらの燃料棒は、プルトニウム含有量が使用済み核燃料のサイクル終了時に存在するプルトニウム含有量を超えないため、標準的なPWR原子炉での使用に適している。2020年2月現在、ロシアはVVER原子炉の一部にこの燃料を配備している。^{[36] [37]}

プルトニウムの使用に加えて、マイナーアクチニドを臨界動力炉で使用することが提案されている。アメリシウムを燃料として使用するテストがすでに行われている。^[38]

インテグラル高速炉のような多くの原子炉設計は、このかなり異なる燃料サイクルのために設計されてきた。原理的には、あらゆるアクチニド原子核の核分裂からエネルギーを引き出すことが可能である。原子炉を慎重に設計すれば、燃料中のアクチニドをすべて消費し、半減期の短い軽い元素だけを残すことができる。これはプロトタイププラントで行われたが、そのような原子炉が大規模に稼働したことはない。^[要出典]

多くのアクチニドの中性子断面積は中性子エネルギーの増加とともに減少しますが、核分裂と単純放射化（中性子捕獲）の比率は中性子エネルギーの増加とともに核分裂に有利に変化します。したがって、中性子エネルギーが十分に高ければ、超キュリウム金属を生成せずにキュリウムさえも破壊できるはずです。これは、アクチニド燃料の再処理と取り扱いを大幅に容易にするため、非常に望ましいことです。

この観点から有望な代替案の1つは、加速器駆動型亜臨界炉/亜臨界炉です。ここでは、陽子（米国および欧州の設計）^{[39] [40] [41]}または電子（日本の設計）^{[42] の}ビームがターゲットに向けられます。陽子の場合、非常に高速な中性子がターゲットから剥離しますが、電子の場合は非常に高エネルギーの光子が生成されます。これらの高エネルギー中性子と光子は、重アクチニドの核分裂を引き起こすことができます。

このような原子炉は、中性子エネルギーの点では他の中性子源と非常によく似ています。

• 熱0～100eV
• 熱外100 eV～100 keV
• 高速（核分裂から）100 keVから3 MeV
• DD核融合2.5 MeV
• DT核融合 14 MeV
• 加速器駆動コア 200 MeV (1.6 GeV陽子駆動鉛)
• ミューオン触媒核融合7 GeV。

代替案としては、半減期が18年のキュリウム244をプルトニウム240に崩壊させてから高速炉の燃料として使うこともできる。

現在まで、アクチニド変換のための燃料（ターゲット）の性質は選択されていません。

アクチニドが亜臨界炉で変換される場合、燃料は従来の燃料よりも多くの熱サイクルに耐えられる必要があると思われます。現在の粒子加速器は長時間の連続運転に最適化されていないため、少なくとも第一世代の加速器駆動亜臨界炉は臨界炉と同程度の長時間にわたって一定の運転期間を維持できる可能性は低く、加速器が停止するたびに燃料は冷却されます。

一方、アクチニドが一体型高速炉などの高速炉を使用して破壊される場合、燃料は通常の発電所よりもはるかに多くの熱サイクルにさらされる可能性は低くなります。

マトリックスによっては、このプロセスによってマトリックスからより多くの超ウラン元素が生成される場合があります。これは良いこと（より多くの燃料が生成される）とみなされる場合もあれば、悪いこと（より多くの放射性毒性超 ウラン元素が生成される）とみなされる場合もあります。この重アクチニドの生成を制御できる一連の異なるマトリックスが存在します。

^{核分裂性核種（ 233} U、²³⁵ U、²³⁹ Puなど）は遅延中性子によく反応するため、臨界炉を安定に保つために重要です。これにより、臨界炉で破壊できるマイナーアクチニドの量が制限されます。その結果、選択されたマトリックスによって、原子炉が核分裂性核種と非核分裂性核種の比率を高く保つことができることが重要であり、これにより長寿命アクチニドを安全に破壊できるようになります。対照的に、未臨界炉の出力は駆動粒子加速器の強度によって制限されるため、ウランやプルトニウムをまったく含む必要はありません。このようなシステムでは、追加の長寿命同位体を生成しない不活性マトリックスを使用することが望ましい場合があります。遅延中性子の割合が低いことは、未臨界炉では問題にならないだけでなく、臨界を未臨界のままにしたまま臨界を 1 に近づけることができるため、わずかに有利になることもあります。

アクチニドは、これ以上アクチニドを形成しない金属と混合されます。たとえば、ジルコニアなどの固体中のアクチニドの合金を使用できます。

不活性マトリックス燃料イニシアチブ（IMF）の存在意義は、兵器級および軽水炉級のプルトニウム余剰分を利用、削減、処分するために使用できる不活性マトリックス燃料の研究開発研究に貢献することです。プルトニウムに加えて、マイナーアクチニドの量も増加しています。したがって、これらのアクチニドは安全で環境に優しく経済的な方法で処分する必要があります。イニシアチブの開始当初から、米国、欧州、ロシア、日本の軽水炉（LWR）、カナダの加圧重水炉などの既存の商用原子力発電所内、または将来の核変換ユニット内でワンススルー燃料アプローチを使用してプルトニウムとマイナーアクチニドを利用するという有望な戦略が強調されてきました。不活性マトリックス燃料を使用するこのアプローチは、現在、世界中のいくつかのグループによって研究されています。^{[43] [44]}このオプションには、地層処分前にプルトニウムの量と潜在的なマイナーアクチニド含有量を減らすという利点がある。2番目のオプションは、再処理のために浸出可能なウランを含まない燃料を使用し、マルチリサイクル戦略に従うことに基づく。どちらの場合も、先進燃料材料はプルトニウムまたはマイナーアクチニドを消費しながらエネルギーを生成する。ただし、この材料は堅牢でなければならない。選択された材料は、不活性マトリックス、可燃性吸収剤、核分裂性物質を最小成分として含み、安定剤を追加した慎重なシステム研究の結果でなければならない。これにより、単相固溶体が得られるか、またはこのオプションを選択しない場合は、より簡単に、複合不活性マトリックスと核分裂性成分が得られる。スクリーニング研究^{[45] [46] [47]}では、事前に選択された要素が適切であると特定された。90年代には、次の特性を考慮して、IMFワンススルー戦略が採用された。

• 中性子の特性、すなわち低い吸収断面積、最適な一定の反応性、適切なドップラー係数、^[48]
• 相安定性、化学的不活性、相溶性、^[49]
• 許容される熱物理的特性、すなわち熱容量、熱伝導率、^[50]
• 放射線照射下での挙動が良好、すなわち相安定性、最小の膨潤、^[51]
• 核分裂生成物または残留アクチニドの保持、^[52]および
• 照射後は不溶性となり、その後は最適な特性を示す。^[53]

この一度通過してから外に出る戦略は、核分裂収率が十分に大きくない場合、多重リサイクル後の最後のサイクルとして採用される可能性があり、その場合には、再処理と多重リサイクルのための良好な浸出特性が求められる。^[54]

中性子の照射により、トリウムはウラン 233に変換されます。233 U^{は核分裂性があり、 235} U や²³⁸ Uよりも核分裂断面積が大きいため、中性子捕獲によって高次アクチニドが生成される可能性ははるかに低くなります。

アクチニドがウラン金属またはウラン酸化物マトリックスに組み込まれると、²³⁸ U の中性子捕獲によって新しいプルトニウム 239 が生成される可能性が高くなります。アクチニドをウランおよびプルトニウムと混合する利点は、エネルギーの低い遅延中性子に対する²³⁵ U と²³⁹ Pu の大きな核分裂断面積によって、臨界高速炉で実行できるほど反応が安定する可能性があることです。臨界高速炉は、加速器駆動システムよりも安価でシンプルである可能性があります。

上記の材料を混ぜてマトリックスを作ることも可能です。これは、原子炉に電力を供給し続けるのに十分なほど新しい燃料の増殖率を保ちつつ、生成されたアクチニドを別の場所に輸送することなく安全に破壊できるほど低い値に抑えたい高速原子炉で最もよく行われます。これを実現する方法の 1 つは、アクチニドとウランを不活性ジルコニウムと混ぜた燃料を使用して、必要な特性を持つ燃料要素を生成することです。

原子力再生可能エネルギーの概念に必要な条件を満たすには、Degueldreら（2019 [55] ）が報告しているように、核燃料サイクルの前段階から燃料製造、特定の流体燃料と原子炉を使用したエネルギー変換に至るプロセスの組み合わせを探求する必要があります。海水などの希釈された流体鉱石からのウランの抽出は、世界中のさまざまな国で研究されています。Degueldre（2017）が示唆しているように、この抽出は節約して実行する必要があります。^{[ 56]}何世紀にもわたって年間キロトンのUの抽出速度は、海洋のウランの平衡濃度（3.3 ppb）を大幅に変更しません。この平衡は、年間10キロトンのUが河川水に流入し、海底で海洋の1.37エクサトンの水からそれが除去されることから生じます。^[要出典]再生可能なウラン抽出では、ウラン、続いて他の遷移金属を吸着するために、特定のバイオマス材料の使用が提案されています。バイオマスへのウランの負荷は、約 100 mg/kg です。接触時間後、負荷された材料は乾燥され、燃焼され (CO2_中性)、熱が電気に変換されます。^[要出典]溶融塩高速炉でのウランの「燃焼」は、すべてのアクチニド同位体を優れた収率で燃焼させ、核分裂から最大量の熱エネルギーを生成してそれを電気に変換することにより、エネルギー変換を最適化するのに役立ちます。この最適化は、液体燃料/冷却剤の減速と核分裂生成物の濃度を減らすことによって達成できます。これらの効果は、最大量のアクチニドと最小量のアルカリ/土類アルカリ元素を使用して、より硬い中性子スペクトルを生成することで達成できます。^[要出典]これらの最適条件下では、天然ウランの消費量は年間 7 トン、発電電力 1 ギガワット (GW) あたり 7 トンになります。海からのウラン抽出と溶融塩高速炉での最適な利用を組み合わせることで、原子力エネルギーは再生可能というラベルを取得できるはずです。さらに、原子力発電所が最後の冷却液とタービンを冷却するために使用する海水の量は、高速溶融塩炉の場合、年間約 2.1 ギガトンで、これは年間 7 トンの天然ウラン抽出に相当します。この慣行は再生可能というラベルを正当化します。^[要出典]

トリウム燃料サイクルでは、トリウム 232 が高速炉または熱中性子炉で中性子を吸収します。トリウム 233 はベータ崩壊してプロトアクチニウム233になり、その後ウラン 233になり、これが燃料として使用されます。したがって、ウラン 238と同様に、トリウム 232 は燃料親和性物質です。

${\displaystyle {\ce {{\overset {neutron}{n}}+ ^{232}_{90}Th -> ^{233}_{90}Th ->[\beta^-] ^{233} _{91}Pa ->[\beta^-] {\overset {燃料}{^{233}_{92}U}}}}}$

既存の U-233 またはU-235やPu-239などの他の核分裂性物質で原子炉を始動すると、 U-238 とプルトニウムの場合と類似しているがより効率的な増殖サイクル^[57]を作り出すことができる。 Th-232 は中性子を吸収して Th-233 になり、これはすぐにプロトアクチニウム-233 に崩壊する。プロトアクチニウム-233 は次に半減期 27 日で U-233 に崩壊する。一部の溶融塩原子炉設計では、 Pa-233 を抽出し、 U-233 に崩壊するまで中性子 ( Pa-234 に、さらにU-234に変化する可能性がある) から保護する。これは、高速炉に比べて低い増殖率を改善するために行われる。

トリウムは、自然界にすべてのウラン同位体を合わせたよりも少なくとも4～5倍豊富に存在しています。トリウムは地球上にほぼ均等に分布しており、多くの国^[58]がトリウムを大量に保有しています。トリウム燃料の調製には、困難で高価な濃縮プロセスは必要ありません。トリウム燃料サイクルでは、主にウラン232に汚染されたウラン233が生成されるため、長期間にわたって安定している通常の組み立て済み核兵器での使用が難しくなります（残念ながら、即時使用兵器や、使用直前に最終組み立てが行われる兵器では、欠点ははるかに小さくなります）。核廃棄物問題の少なくとも超ウラン元素部分は、 MSRやその他の増殖炉設計 で排除できます。

トリウム燃料サイクルを使用する最も初期の取り組みの 1 つは、1960 年代にオークリッジ国立研究所で行われました。溶融塩炉技術に基づいて実験炉が建設され、このアプローチの実現可能性を研究しました。この方法では、フッ化トリウム 塩を液体になるほど高温に保ち、燃料要素を製造する必要がなくなりました。この取り組みは、²³² Th を親物質として、²³³ U を核分裂性燃料として使用する溶融塩炉実験で最高潮に達しました。資金不足のため、MSR プログラムは 1976 年に中止されました。

トリウムは、1962年に稼働を開始したインディアンポイント1号炉で初めて商業的に使用された。使用済み燃料からウラン233を回収するコストは、トリウムの1%未満がウラン233に変換されたため、不経済であると判断された。発電所の所有者はウラン燃料に切り替え、1974年に原子炉が永久に停止されるまでそれが使用された。^[59]

現在、核燃料として使用されている同位体はウラン235（U-235）、ウラン238（U-238）、プルトニウム239のみですが、提案されているトリウム燃料サイクルには利点があります。一部の最新の原子炉は、若干の改造を加えることでトリウムを使用できます。トリウムは、地殻中にウランの約3倍多く存在しています（ウラン235の550倍も豊富です）。トリウム資源の探査はほとんど行われていないため、確認埋蔵量は比較的少ないです。トリウムは、インドなど一部の国ではウランよりも豊富です。^[60]トリウムを含む主要な鉱物であるモナザイトは、現在、希土類元素の含有量のために主に関心を集めており、トリウムのほとんどは、ウラン鉱山の尾鉱と同様に、廃棄物処理場に単純に投棄されています。希土類元素の採掘は主に中国で行われており、一般の人々の意識では核燃料サイクルと関連付けられていないため、トリウムを含む鉱山残渣は、放射能があるにもかかわらず、一般的には核廃棄物の問題とはみなされておらず、規制当局もそのように扱っていません。

事実上、これまでに配備されたすべての重水炉と一部の黒鉛減速炉は天然ウランを使用できますが、世界の原子炉の大部分は、ウラン 235 とウラン 238 の比率を高めた濃縮ウランを必要とします。民生用原子炉では濃縮度がウラン 235 3～5%、ウラン 238 95% に高められていますが、海軍の原子炉ではウラン 235 が 93% にもなります。ほとんどの軽水炉の使用済み燃料の核分裂性物質含有量は、天然ウランベースの燃料を使用できる原子炉の燃料として使用できるほど十分に高いです。ただし、これには少なくとも機械的再処理および/または熱的再処理 (使用済み燃料を新しい燃料集合体に形成する) が必要になるため、現在広くは行われていません。

核燃料という用語は、通常、水素の同位体をヘリウムに融合させてエネルギーを放出する核融合発電に関しては使用されません。

• 水平掘削孔
• 深地層処分場
• 深層掘削孔

• 世界原子力輸送研究所