導入
崩壊と検出 ビームはターゲットを通過して次のチャンバーである分離器に到達します。新しい原子核が生成された場合、それはこのビームとともに運ばれます。[ 25 ] 分離器では、新しく生成された原子核は他の核種(元のビームの核種と他の反応生成物)[ e ] から分離され、表面障壁検出器 に移送され、そこで原子核が停止します。検出器への衝突の正確な位置がマークされ、そのエネルギーと到着時間もマークされます。[ 25 ] 移送には約10⁻⁶秒かかります。 検出されるためには、原子核はこの時間生存する必要があります。原子核の崩壊が記録されると、原子核は再び記録され、崩壊の位置、エネルギー 、および時間が測定されます。[ 25 ]
原子核の安定性は強い相互作用によってもたらされます。しかし、その範囲は非常に短く、原子核が大きくなるにつれて、最外殻核子(陽子と中性子)への影響は弱まり ます。 同時に、原子核は陽子間の静電反発によって引き裂かれ、その範囲は制限されません。強い相互作用によってもたらされる全結合エネルギー は核子の数に比例して増加しますが、静電反発は原子番号の二乗に比例して増加するため、後者はより速く増加し、重原子核や超重原子核ではますます重要になります。[ 30 ] [ 31 ] したがって、超重原子核は理論的に予測されており[ 32 ] 、これまでのところ、主にアルファ崩壊 と自発核分裂 という、このような反発によって引き起こされる崩壊モードを介して崩壊することが観測されています。[ f ] アルファ放出核種のほとんどは210個以上の核子を持ち、自発核分裂を主として起こす最も軽い核種は238個である。どちらの崩壊モードでも、原子核はそれぞれのモードに対応するエネルギー障壁 によって崩壊が抑制されるが、トンネル効果によって通過することができる。[ 30 ] [ 31 ]
JINRのフレロフ核反応研究所 に設置されたドゥブナガス充填反跳分離器に基づく超重元素生成装置の概略図。検出器とビーム集束装置内の軌道は、前者の双極子磁石 と後者の四重極磁石 によって変化する。 [ 37 ] アルファ粒子は、核子あたりのアルファ粒子の質量が小さいため、アルファ粒子が運動エネルギーとして原子核から離れるためのエネルギーが残ることから、放射性崩壊でよく生成されます。自発核分裂は、静電反発によって原子核が引き裂かれることで起こり、同じ原子核が分裂するさまざまな場合にさまざまな原子核が生成されます。[ 31 ] 原子番号が増加するにつれて、自発核分裂の重要性が急速に高まります。自発核分裂の部分半減期は、ウラン (元素番号92)からノーベリウム (元素番号102)まで23 桁減少し、[ 39 ] トリウム (元素番号90)からフェルミウム (元素番号100)まで30桁減少します。 [ 40 ] 初期の液滴モデル では、約 280 個の核子を持つ原子核では核分裂障壁 が消失するため、自発的核分裂がほぼ瞬時に起こると示唆されていた。[ 31 ] [ 41 ] 後期の核殻モデル では、約 300 個の核子を持つ原子核が安定の島 を形成し、その中で原子核は自発的核分裂に対してより抵抗力があり、半減期が長いアルファ崩壊を主に起こすと示唆されていた。[ 31 ] [ 41 ] その後の発見では、予測された島は当初予想されていたよりも遠い可能性があることが示唆され、また、長寿命のアクチニドと予測された島の中間の原子核は変形しており、殻効果によって追加の安定性を得ることも示された。[ 42 ] より軽い超重核、[ 43 ] および予想されるアイランドに近いもの、[ 39 ] の実験では、自発核分裂に対する安定性がこれまで予想されていたよりも大きいことが示されており、原子核に対する殻効果の重要性が示されています。[ g ]
アルファ崩壊は放出されるアルファ粒子によって記録され、崩壊生成物は実際の崩壊前に容易に決定できます。このような崩壊または連続する一連の崩壊によって既知の原子核が生成された場合、反応の元の生成物を容易に決定できます。[ h ] (崩壊連鎖内のすべての崩壊が実際に互いに関連していることは、これらの崩壊の位置によって確立されます。崩壊は同じ場所でなければなりません。)[ 25 ] 既知の原子核は、崩壊エネルギー(より具体的には、放出される粒子の運動エネルギー)など、それが受ける崩壊の特定の特性によって認識できます。 [ i ] しかし、自発核分裂はさまざまな原子核を生成物として生成するため、元の核種をその娘核から決定することはできません。[ j ]
超重元素の合成を目指す物理学者が利用できる情報は、検出器で収集された情報、すなわち粒子の位置、エネルギー、検出器への到達時刻、およびその崩壊時の情報である。物理学者はこのデータを分析し、それが実際に新しい元素によって引き起こされたものであり、主張されている核種とは異なる核種によって引き起こされたものではないと結論付けようとする。多くの場合、提供されたデータは、新しい元素が確実に生成され、観測された効果に対する他の説明がないと結論付けるには不十分であり、データの解釈に誤りが生じている。[ k ]
同位体
ダルムスタチウムには安定同位体や天然同位体は存在しない。いくつかの放射性同位体は、2つの原子を融合させるか、より重い元素の崩壊を観察することによって実験室で合成されている。ダルムスタチウムの11種類の同位体が報告されており、原子量は267、269~271、273、275~277、279~281であるが、ダルムスタチウム-267は未確認である。ダルムスタチウムの3つの同位体、ダルムスタチウム-270、ダルムスタチウム-271、ダルムスタチウム-281は準安定状態を 持つことが知られているが、ダルムスタチウム-281の準安定状態は未確認である。[ 80 ] これらのほとんどは主にアルファ崩壊によって崩壊するが、一部は自発核分裂を起こす。[ 81 ]
安定性と半減期 日本原子力庁 のモデルによるこの崩壊モードの図は、安定性の島内 に、半減期が1年を超える(丸で囲まれた)超重核種がいくつか存在し、主にアルファ崩壊を起こし、半減期が300年と推定される294 Dsでピークを迎えることを予測している。 [ 82 ] ダルムスタチウムの同位体はすべて極めて不安定で放射性です。一般的に、重い同位体の方が軽い同位体よりも安定しています。最も安定な既知のダルムスタチウム同位体である281 Ds は、最も重い既知のダルムスタチウム同位体でもあり、半減期は 14 秒です。同位体279 Ds の半減期は 0.18 秒、未確認の281m Ds の半減期は 0.9 秒です。残りの同位体と準安定状態の半減期は 1 マイクロ秒から 70 ミリ秒の間です。[ 81 ] ただし、未知のダルムスタチウム同位体の中には、より長い半減期を持つものがあるかもしれません。[ 83 ]
量子トンネルモデルによる理論計算は、既知のダルムスタチウム同位体の実験的なアルファ崩壊半減期データを再現する。[ 84 ] [ 85 ] また、中性子 数が魔法数 (184)である未発見の同位体294Ds [ 3 ]の アルファ崩壊半減期は311年程度になると予測している。ただし、全く同じアプローチでは、魔法数ではない293Ds同位体の アルファ半減期は約350年と予測される。[ 83 ] [ 86 ]
予測される特性 ダルムスタチウムやその化合物の核特性以外の特性は測定されていません。これは、ダルムスタチウムの生産が極めて限られていて高価であること[ 87 ] と、ダルムスタチウム(およびその親核種)が非常に速く崩壊するという事実によるものです。ダルムスタチウム金属の特性は未だ不明であり、予測しか得られていません。
化学薬品 ダルムスタチウムは、遷移金属 の6d系列の8番目の元素であり、白金族金属 とよく似ているはずです。[ 63 ] イオン化ポテンシャル 、原子半径 、イオン半径 の計算は、より軽い同族元素である白金 のものと類似しており、ダルムスタチウムの基本的な性質は、他の10族元素である ニッケル 、パラジウム 、白金のそれらに似ていることを示唆しています。[ 3 ]
ダルムスタチウムの化学的性質の予測は、近年あまり注目されていません。ダルムスタチウムは非常に貴金属であるはずです。Ds 2+ /Ds 対の予測標準還元電位 は 1.7 Vです。 [ 3 ] より軽い第 10 族元素の最も安定な酸化状態に基づくと、ダルムスタチウムの最も安定な酸化状態は +6、+4、および +2 の状態であると予測されますが、中性状態が水溶液 中で最も安定であると予測されます。これに対し、プラチナのみがこの族で最大の酸化状態である +6 を示すことが知られており、ニッケルとパラジウムの両方で最も安定な状態は +2 です。さらに、ボーリウム (元素 107) からダルムスタチウム (元素 110) までの元素の最大酸化状態は、気相では安定ですが、水溶液中では安定ではないと予想されます。[ 3 ] 六フッ化ダルムスタチウム (DsF 6 ) は、電子構造とイオン化ポテンシャルが非常に似ていることから、より軽い同族体である六フッ化白金 (PtF 6 ) と非常によく似た性質を持つと予測されている。 [ 3 ] [ 88 ] [ 89 ] また、 PtF 6 と同じ八面体分子構造 を持つと予想されている。[ 90 ] その他に予測されているダルムスタチウム化合物は、炭化ダルムスタチウム (DsC) と四塩化ダルムスタチウム (DsCl 4 ) であり、どちらもより軽い同族体である炭化白金 と四塩化白金 と同様の挙動を示すと予想されている。[ 90 ] +2 の酸化状態で優先的にシアン化物 錯体Pt(CN) 2 を形成する白金とは異なり、ダルムスタチウムは優先的に中性状態を維持し、代わりにDs(CN) 2− 2 を形成し、多重結合特性を持つ強い Ds–C 結合を形成すると予想される。[ 91 ]
物理的および原子 ダルムスタチウムは、通常の条件下では固体であり、体心立方構造で結晶化すると予想されている。これ は 、ダルムスタチウムが、より軽い同族元素 とは異なる電子電荷密度を持つと予想されるためである。[ 4 ] ダルムスタチウムは、密度が 約 26~27 g/cm 3 の非常に重い金属であるはずである。比較すると、密度が測定された既知の元素の中で最も密度が高いオスミウム の密度はわずか 22.61 g/cm 3 である。[ 5 ] [ 6 ]
ダルムスタチウムの最外殻電子配置は6d 8 7s 2 と計算され、これはアウフバウ原理に従い、白金の最外殻電子配置 5d 9 6s 1 には従わない。これは、第 7 周期全体にわたって 7s 2 電子対が相対論的に安定化されるためであり、104 から 112 までのどの元素もアウフバウ原理に違反する電子配置を持つとは予想されない。ダルムスタチウムの原子半径は約 132 pm と予想される。[ 3 ]
実験化学 ダルムスタチウムの化学的特性を明確に決定することは、ダルムスタチウム同位体の半減期が短いことと、ごく小規模で研究できる可能性のある揮発性化合物の数が限られていることから、まだ確立されてい ない [ 92]。十分に揮発性があると考えられる数少ないダルムスタチウム化合物の1つは、六フッ化ダルムスタチウム(DsF)である。6 )より軽い同族体である六フッ化白金(PtF6 )は60 ℃以上で揮発性であるため、ダルムスタチウムの類似化合物も十分に揮発性である可能性がある。 [ 63 ] 揮発性八フッ化物 (DsF)8 ) も可能かもしれない。 [ 3 ] 超アクチニド の化学研究を行うには、少なくとも 4 個の原子を生成する必要があり、使用する同位体の半減期は少なくとも 1 秒でなければならず、生成速度は少なくとも 1 原子/週でなければならない。 [ 63 ] 最も安定であることが確認されているダルムスタチウム同位体281 の半減期 秒で、化学研究を行うには十分長いが、もう 1 つの障害は、ダルムスタチウム同位体の生成速度を上げ、統計的に有意な結果が得られるように、実験を数週間または数か月にわたって継続する必要があることである。ダルムスタチウム同位体を分離し、ダルムスタチウムの気相および溶液化学に関する実験を自動化システムで行うには、分離と検出を継続的に行う必要がある。これは、より重い元素の収量がより軽い元素の収量よりも小さいと予測されているためである。ハッシウム に使用された分離技術の一部はコペルニシウム リバモリウム までのより重い元素ほど注目されてこなかった。 [ 3 ] [ 92 ] [ 93 ]
中性子 過剰のダルムスタチウム同位体は最も安定しており[ 81 ] 、 化学研究にはより有望である[ 3 ] [ 63 ] 。しかし、それらはより重い元素のアルファ崩壊から間接的にしか生成できず[ 94 ] [ 95 ] [ 96 ] 、間接合成法は直接合成法ほど化学研究には適していない[ 3 ] 。中性子過剰の同位体276Ds と277Dsは、 トリウム -232とカルシウム-48 の反応で直接生成される可能性があるが、収率は低いと予想されていた[ 3 ] [ 97 ] [ 98 ]。 何度か失敗した後、 2022年にこの反応で276Ds が生成され、予測どおり半減期が1ミリ秒未満で収率が低いことが観測された。[ 72 ] さらに、277 Ds は間接法 ( 285 Flの孫として) を用いて合成に成功し、半減期が 3.5 ms と短く、化学研究を行うには不十分であることがわかった。[ 73 ] [ 95 ] 化学研究に十分な半減期を持つ既知のダルムスタチウム同位体は281 Ds のみであり、これは 289 Flの孫として生成されなければならない。[ 99 ]
注記 ↑ 原子核物理学 では原子番号が大きい元素は重い元素と呼ばれます。 鉛 (元素番号82)はそのような重い元素の一例です。「超重元素」という用語は、通常、原子番号が103 より大きい元素を指します(ただし、原子番号が100より大きい [ 11 ] または112 より大きい[ 12 ] など、他の定義もあります。また、この用語は、仮説上の超アクチニド 系列の開始前に上限を設ける「超アクチニド」という用語と同等のものとして提示されることも)。 [ 13 ] 「重い同位体」(特定の元素のもの)および「重い原子核」という用語は、一般的に理解できる意味、つまり、(特定の元素の)質量が大きい同位体および質量が大きい原子核を意味します。 ↑ 2009年、オガネシアン率いるJINRのチームは、対称的な136Xe + 136Xe反応でハッシウムを生成しようとした試みの結果を発表した。彼ら はその ような反応で原子を1つも観測できず、核反応の確率の尺度である断面積の上限を2.5 pb とした。 [ 14 ] それに対し、ハッシウムの発見につながった反応208Pb + 58Fe の断面積は、発見者によって推定すると約20pb(より正確には19 +19 -11 pb)であった。 [ 15 ] ↑ ビーム粒子を加速するために加えられるエネルギー量も断面積の値に影響を与える可能性があります。たとえば、 28 14 Si + 1 0 n → 28 13 Al + 1 1 p 反応では、断面積は 12.3 MeV で 370 mb 18.3 MeV で 160 mb まで滑らかに変化し、13.5 MeV で最大値 380 mb の幅広いピークがあります。 [ 19 ] ↑ この数値は、複合核の寿命の一般的に受け入れられている上限値も示している。 [ 24 ] ↑ この分離は、生成された原子核が未反応のビーム原子核よりも標的を通過する速度が遅いことに基づいています。分離器には、移動する粒子に対する影響が特定の速度で相殺される電場と磁場が含まれています。このような分離は、飛行時間測定 と反跳エネルギー測定によっても補助できます。この2つを組み合わせることで、原子核の質量を推定できる場合があります。 ↑ すべての崩壊モードが静電反発によって引き起こされるわけではありません。たとえば、ベータ崩壊は 弱い相互作用 によって引き起こされます。 ↑ 1960年代には、原子核の基底状態はエネルギーと形状が異なり、特定の魔法数の核子が原子核の安定性を高めることがすでに知られていた。しかし、超重原子核は変形しすぎて核構造を形成できないため、核構造は存在しないと考えられていた。 [ 39 ] ↑ 原子核の質量は直接測定されるのではなく、別の原子核の質量から計算されるため、このような測定は間接測定と呼ばれます。直接測定も可能ですが、ほとんどの場合、超重原子核については利用できません。 [ 44 ] 超重原子核の質量の最初の直接測定は、2018 年に LBNL で報告されました。 [ 45 ] 質量は、移送後の原子核の位置から決定されました (移送は磁石の存在下で行われたため、位置は原子核の質量電荷比に関連する軌道を決定するのに役立ちます)。 [ 46 ] ↑ 崩壊が真空中で起こった場合、崩壊前後の孤立系の全運動量は保存されなければならない ため、娘核もわずかな速度を得る。したがって、2 つの速度の比、ひいては運動エネルギーの比は、2 つの質量の比に反比例する。崩壊エネルギーは、アルファ粒子の既知の運動エネルギーと娘核の運動エネルギーの合計に等しい(前者の正確な割合)。実験でも計算は成り立つが、違いは、原子核が検出器に結び付けられているため、崩壊後に動かないことである。 ↑ 自発核分裂は、JINR の主任科学者であっ たソ連の物理学者ゲオルギー・フレロフ [ 47 ] によって 発見され、そのため同施設の「趣味」となった。 [ 48 ] 対照的に、LBL の科学者たちは、核分裂の情報だけでは元素の合成を主張するには不十分だと考えていた。彼らは、複合原子核が中性子のみを放出し、陽子やアルファ粒子のような荷電粒子を放出していないことを立証するのが難しいため、自発核分裂は新しい元素の識別に使用できるほど十分に研究されていないと考えていた。 [ 24 ] そのため、彼らは新しい同位体を連続アルファ崩壊によって既知の同位体と関連付けることを好んだ。 [ 47 ] ↑ 例えば、元素102は1957年にスウェーデンの ストックホルム県 ストックホルム に。 [ 49 ] この元素の生成に関する決定的な主張はそれ以前にはなく、この元素はスウェーデン、アメリカ、イギリスの発見者によってノーベリウムという 名前が付けられました。後に、この同定が間違っていることが示されました。翌年、RLはスウェーデンの結果を再現できず、代わりにこの元素の合成を発表しましたが、その主張も後に否定されました。 JINRは、自分たちが最初にこの元素を生成したと主張し、新しい元素にジョリオチウム という独自の名前を提案しました。ソ連の名前も受け入れられませんでした(JINRは後に元素102の命名を「性急」と呼んでいます)。 [ 52 ] この名称は、 1992年9月29日に署名された、元素の発見優先権に関するIUPACの裁定に対する書面による回答の中で提案された。 [ 52 ] 「ノーベリウム」という名称は、広く使用されているため変更されなかった。 [ 53 ] ↑ 半減期の値は情報源によって異なるため、ここでは最新の発表値を掲載しています。 1 2 この同位体は未確認です
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