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遷移金属ジカルコゲニド（TMDまたはTMDC）単分子層は、 MX 2型の原子的に薄い半導体であり、Mは遷移金属原子（Mo、Wなど）、Xはカルコゲン原子（S、Se、またはTe）である。1つのM原子層は2つのX原子層の間に挟まれている。これらは、その並外れた薄さを強調するためにそう名付けられた、いわゆる2D材料の大きなファミリーの一部である。たとえば、MoS 2単分子層の厚さはわずか6.5 Åである。これらの材料の主な特徴は、第一列遷移金属ジカルコゲニドと比較して、2D構造における大きな原子の相互作用であり、たとえばWTe 2は異常な巨大磁気抵抗と超伝導を示す。[1]
グラフェンの発見は、巨視的サイズのバルク結晶を 1 つの原子層まで薄くすると、新しい物理的特性が出現することを示しています。グラファイトと同様に、TMD バルク結晶は、ファンデルワールス力によって互いに結合した単層で形成されます。TMD 単層は、半金属グラフェン とは明らかに異なる特性を持っています。
- TMD単分子層MoS 2、WS 2、MoSe 2、WSe 2、MoTe 2は直接バンドギャップを持ち、電子機器ではトランジスタとして、光学機器ではエミッターや検出器として使用することができます。[2] [3] [4] [5]
- TMD単層結晶構造には反転中心がないため、電荷キャリアの新たな自由度、すなわちkバレー指数にアクセスでき、バレートロニクスという物理学の新しい分野を開拓することができます[6] [7] [8] [9]
- TMD単分子層における強いスピン軌道相互作用により、価電子帯では数百meV 、伝導帯では数meVのスピン軌道分裂[10]が起こり、励起レーザー光子のエネルギーと利き手を調整することで電子スピンを制御することができる。[11]
- TMD層の2D特性と高いスピン軌道相互作用は、スピントロニクス用途の有望な材料として利用できる可能性がある。[12] [13]
TMD単分子膜に関する研究は、直接バンドギャップ[2]の発見とエレクトロニクス[14] [3]およびバレー物理学[7]への潜在的な応用以来、新興の研究開発分野となっている。[8] [ 9] TMDは、ファンデルワールスヘテロ構造を形成するために、グラフェンや六方晶窒化ホウ素などの他の2D材料と組み合わせられることが多い。これらのヘテロ構造は、トランジスタ、太陽電池、LED、光検出器、燃料電池、光触媒、センシングデバイスなど、さまざまなデバイスの構成要素として使用できるように最適化する必要がある。これらのデバイスの一部はすでに日常生活で使用されており、 TMD単分子膜を使用することで、より小型、安価、効率的にすることができる。[15] [16]
結晶構造
遷移金属ジカルコゲニド（TMD）は、3つの原子面と、多くの場合2つの原子種（金属と2つのカルコゲン）で構成されています。ハニカム状の六方格子は3回対称性を持ち、鏡面対称性および/または反転対称性が可能です。[17]マクロなバルク結晶、より正確には偶数個の単層の場合、結晶構造には反転中心があります。単層（または奇数層）の場合、結晶は反転中心を持つことも持たないこともあります。
反転対称性の破れ
その結果、次の 2 つの重要な結果が得られます。
- 非線形光学現象には、第二高調波発生などがある。結晶をレーザーで励起すると、出力周波数が2倍になる。[18] [19] [20] [21]
- 直接エネルギーギャップを持つ電子バンド構造で、伝導帯と価電子帯の両方の端が2D六方晶ブリルアンゾーンの非等価K点（K+とK−）に位置する。K+（またはK−）点付近のバンド間遷移は、右（または左）円偏光光子状態と結合している。これらのいわゆる谷依存光選択則は、反転対称性の破れから生じる。これは、円偏光（右または左）光励起によって特定の谷状態（K+またはK−）に対処する便利な方法を提供する。 [9]強いスピン分裂との組み合わせで、スピンと谷の自由度が結合し、安定した谷偏光を可能にする。[22] [23] [24]
これらの特性は、TMD 単層が、対応する可能性のあるアプリケーションとともにスピンおよびバレー物理を探索するための有望なプラットフォームであることを示しています。
プロパティ
輸送特性
サブミクロンスケールでは、3D 材料は 2D 形式と同じ動作をしなくなりますが、これは利点となる可能性があります。たとえば、グラフェンはキャリア移動度が非常に高く、ジュール効果による損失が低くなります。しかし、グラフェンはバンドギャップがゼロであるため、トランジスタ用途ではオン/オフ比が不十分なほど低くなります。TMD 単層は代替手段となる可能性があります。TMD 単層は構造的に安定しており、バンドギャップがあり、シリコンに匹敵する電子移動度を示すため、トランジスタの製造に使用できます。
薄層TMDはバルクTMDよりも電子移動度が低いことが分かっていますが、これはおそらく薄さゆえに損傷を受けやすいためだと考えられます。しかし、TMDをHfO 2または六方晶窒化ホウ素（hBN）でコーティングすると、実効キャリア移動度が向上することが分かっています。[25]
光学特性
半導体は、そのバンドギャップ以上のエネルギーを持つ光子を吸収することができる。これは、より短い波長の光が吸収されることを意味する。半導体は、伝導帯エネルギーの最小値が価電子帯の最大値と同じk 空間の位置にある場合、つまりバンドギャップが直接である場合、通常、効率的なエミッターである。2 つのモノレイヤーの厚さまでのバルク TMD 材料のバンドギャップは間接的であるため、単層材料と比較して発光効率は低くなります。発光効率は、バルク材料よりも TMD モノレイヤーの方が約 10 4高くなります。 [4] TMD モノレイヤーのバンドギャップは可視範囲 (400 nm ～ 700 nm) にあります。直接発光は、スピン軌道結合エネルギーによって分離された A および B と呼ばれる 2 つの励起子遷移を示します。最もエネルギーが低く、したがって強度が最も重要なのは A 発光です。[2] [27]直接バンドギャップのため、TMD モノレイヤーはオプトエレクトロニクス用途に有望な材料です。
MoS 2の原子層は、フォトトランジスタや超高感度検出器として使用されています。フォトトランジスタは重要なデバイスです。MoS 2単層活性領域を備えた最初のフォトトランジスタは、7.5 mA W −1の光応答性を示し、6.1 mA W −1に達するグラフェンデバイスに似ています。多層 MoS 2 は、シリコンデバイスに似た約 100 mA W −1というより高い光応答性を示します。単層の遠端に金接点を作ることで、超高感度検出器を製造できます。[5]このような検出器の光応答性は、最初のグラフェン光検出器よりも10 6大きい880 AW −1に達します。この高度な静電制御は、単層の薄い活性領域によるものです。そのシンプルさと、現在の世代の光検出器が通常p-n 接合であるのに対し、このフォトトランジスタには半導体領域が 1 つしかないという事実により、高感度で柔軟な光検出器などの産業用途が可能になります。現在利用可能なデバイスの唯一の制限は、光応答のダイナミクスが遅いことです。[5] WSe 2を利用することで、デバイスの対称性の最適化により、光応答は230MHzを超える帯域幅に改善されました[28]
機械的性質
3D の間接バンドギャップから 2D の直接バンドギャップへの変化により、フレキシブルエレクトロニクスでの使用を目的としたMoS 2、 WS 2、WSe 2などの TMD 単分子層の使用に対する関心は、これらの材料の機械的特性の重要性を強調しています。 [29]バルクサンプルとは異なり、材料の 2D 単分子層を均一に変形することははるかに困難であり、その結果、2D システムの機械的測定を行うことはより困難です。この課題を克服するために開発された方法は、原子間力顕微鏡 (AFM) ナノインデンテーションと呼ばれ、AFM カンチレバーを使用して穴あき基板上に吊り下げられた 2D 単分子層を曲げ、加えられた力と変位を測定します。[30]この方法により、MoS 2の欠陥のない機械的に剥離された単分子層フレークは、ヤング率が 270 GPa で、破損するまでの最大経験ひずみが 10% であることがわかりました。[31]同じ研究で、二層の機械的に剥離されたMoS 2フレークは、層間の滑りと単層の欠陥が原因で、ヤング率が200GPaと低いことが判明しました。[31]フレークの厚さが増すにつれて、フレークの曲げ剛性が支配的な役割を果たすようになり、5〜25層の機械的に剥離された多層MoS 2フレークのヤング率は330GPaであることがわかりました。 [32]
WS 2や WSe 2などの他の TMD の機械的特性も決定されています。5～14 層の多層で機械的に剥離された WSe 2のヤング率は、最大歪み 7% で 167 GPa であることがわかりました。[33] WS 2の場合、化学蒸着単層フレークのヤング率は 272 GPa です。[34]同じ研究から、CVD で成長した MoS 2単層フレークのヤング率は264 GPa であることがわかりました。[34]これは興味深い結果で、剥離した MoS 2フレークのヤング率はCVD で成長した MoS 2フレークのヤング率とほぼ同じです。化学蒸着法で作製した TMD には、バルク単結晶から得られる機械的剥離フィルムと比較して、より多くの欠陥が含まれることが一般的に認められており、これは薄片に含まれる欠陥 (点欠陥など) が薄片自体の強度に劇的な影響を与えないことを意味します。
ひずみを加えると、直接バンドギャップと間接バンドギャップの減少が測定され、これはひずみとほぼ直線的です。[35]重要なのは、間接バンドギャップは、単層に加えられたひずみによる減少が直接バンドギャップよりも速く、ひずみレベルが約 1% で直接バンドギャップから間接バンドギャップへのクロスオーバーが発生することです。[36]その結果、単層の発光効率は、ひずみの大きいサンプルでは低下すると予想されます。[37]この特性により、電子構造の機械的な調整が可能になり、柔軟な基板上にデバイスを製造することも可能になります。
TMD単分子膜の製造
角質除去
剥離はトップダウン方式です。バルク形態では、TMD は層でできた結晶であり、ファンデルワールス力によって結合しています。これらの相互作用は、たとえば MoS 2の Mo と S 間の化学結合よりも弱いです。そのため、TMD 単層はグラフェンと同様にマイクロメカニカルな劈開によって生成できます。
TMD の結晶を他の材料 (任意の固体表面) の表面にこすりつける。実際には、TMD バルク材料に粘着テープを貼り、その後剥がす。バルク材料から剥がれた小さな TMD フレークが付いた粘着テープを基板上に降ろす。基板から粘着テープを剥がすと、TMD 単層および多層フレークが堆積する。この技術により、通常直径約 5～10 マイクロメートルの単層材料の小さなサンプルが生成される。[38]
TMD材料を溶剤やポリマーと混合することで、液相剥離法を用いて大量の剥離材料を製造することもできる。[39]
化学蒸着
化学蒸着法（CVD）は、遷移金属ジカルコゲニドの合成に用いられるもう1つの手法である。[40]この方法は、さまざまなTMD材料に容易に適応できるため、さまざまなTMDの合成に広く用いられている。一般に、CVD法によるTMDの成長は、材料の前駆体（通常は遷移金属酸化物と純粋なカルコゲン）を、材料が形成される基板とともに炉に入れることによって達成される。[41]炉は、通常はN 2またはArなどの不活性ガスを管に流しながら、高温（650～1000℃）に加熱される。 [41]一部の材料は、形成に触媒としてH 2ガスを必要とするため、不活性ガスよりも少量のH 2 ガスを炉に流すことがある。[42]
従来のCVD以外では、金属有機化学気相成長法（MOCVD）がTMDの合成に使用されています。上記の従来のCVDとは異なり、MOCVDは固体前駆体ではなく気体前駆体を使用し、MOCVDは通常300〜900℃の低温で実行されます。[43] MOCVDは、従来のCVDよりも一貫したウェーハスケールの成長を提供することが示されています。
CVDは、機械的剥離法で生成される約5〜10ミクロンの表面積とは対照的に、5〜100ミクロンのサイズの範囲の単分子層を生成できるため、複雑さが増すにもかかわらず、機械的剥離よりもよく使用されます。[44] CVDで生成されたTMD単分子層は、機械的剥離で生成された薄片よりも表面積が大きいだけでなく、多くの場合、より均一です。多層領域がほとんどないかまったくない単層TMD薄片は、化学蒸着法で生成できますが、機械的剥離で生成されたサンプルには多くの多層領域があることがよくあります。[38] [41]別の方法では、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、Wなどの遷移金属硫化物が、CS₂蒸気中の金属酸化物の硫化によって合成できることが実証されており、より簡単な装置と前駆物質でグラム規模の生産が可能です。[45]幾何学的に制限された成長技術は、最近ではウェハスケールの単一ドメインTMD単層アレイとそのヘテロ構造の実現にも応用されている。[46]
分子線エピタキシー
分子線エピタキシー（MBE）は、原子層の厚さを制御しながら半導体デバイスを成長させるための確立された技術です。MBEは、MoSe 2、WSe 2、チタン、バナジウム、クロム、テルル化物などの早期遷移金属などのさまざまなTMDの成長に使用されており、 [47] [48] [49]わずか0.5原子層の厚さの非常にクリーンなサンプルが得られます。[47] [49]
成長は超高真空（UHV）で行われる。ターゲット材料の前駆物質は、通常、粉末（セレンなど）またはロッド（モリブデンなど）の形で蒸発セルに入れられる。[47]セレンやテルルなどの一部の元素は、カルコゲンであり、純粋な固体の形で前駆物質として使用できる。しかし、一部の元素は、FeS 2からの硫黄のように、固体化合物から抽出した場合にのみ使用できる。複合材料は、UHV圧力で材料を加熱することによって分解される。[50]蒸発セルは、材料に応じて、クヌーセンセルまたは電子ビーム蒸発ベースのいずれかです。電子ビーム蒸発はロッドを使用して機能し、加熱フィラメントを過熱することなく高温に達するために使用できますが、クヌーセンセルは、粉末や蒸発点の低い材料に適しています。蒸発した材料は次に基板に向けられます。一般的なものとしては、MoS 2、HOPG、雲母、またはAl 2 O 3などのサファイア基板があります。[47] [48] [49] [51]特定の基板は、目標とする成長に最も適したものが選択されます。基板は、成長を促進するためにプロセス中、300 °C から 700 °C の範囲で加熱されます。基板の温度は成長の重要な要因の 1 つであり、基板の温度を変更することで、同じ材料の 1T や 2H などの異なる相を成長させることができます。[47]
MBEは、手動剥離とCVDの両方に関していくつかの利点を持っています。反射高速電子回折（RHEED）の使用により、成長のin-situモニタリングが可能になり、さらにUHVと低成長速度により、クリーンで原子レベルの薄さの単層を作成できます。[47] [52] MBEは大きな薄片や不純物を取り除くのに効果的であるため、剥離と比較するとサンプルの品質が大幅に向上します。CVDとは対照的に、MBEは単層のTMDが必要な場合に有益であることが証明されています。[49] [52] MBEの欠点は、比較的複雑なプロセスであり、大量の特殊な機器が必要になることです。UHVを維持するのは難しい場合があり、サンプルの準備は他の2つの方法よりも時間がかかります。
電気化学堆積
電気めっきは、MoS 2、WS 2、WSe 2などのTMDC半導体を製造するために開発された技術の1つです。いくつかの報告では、TMDC層の単層までの制御された電気めっきが示されています。[53] [54] [55] [56]これまでのところ、これらの材料は均一性に優れた連続膜を示していますが、通常は500℃を超えるアニール温度が必要です。グラフェンやTiNなどの導電性膜上、および導電性膜からTMDCを横方向に成長させることによりSiO 2絶縁体上にTMDC膜の電気めっきが成功したことが報告されています。[57]
電子バンド構造
バンドギャップ
バルク形態では、TMDはブリルアンゾーンの中心に間接的なギャップを持つが、単層形態ではギャップは直接的になり、K点に位置する。[58] [2]
スピン軌道相互作用
TMDの場合、原子は重く、外層の電子状態は強いスピン軌道相互作用を持つd軌道からのものである。このスピン軌道相互作用により、伝導帯と価電子帯の両方でスピンの縮退が解消され、スピンアップ状態とスピンダウン状態の間に強いエネルギー分裂が生じる。MoS 2の場合、伝導帯でのスピン分裂はmeVの範囲であり、WS 2などの他の材料ではより顕著になると予想される。[61] [62] [63]価電子帯でのスピン軌道分裂は数百meVである。
スピンバレー結合と電子バレーの自由度
スピントロニクスによって提案されているように、キャリアの電荷またはスピンの自由度を制御することによって、新しいデバイスがすでに作られています。k空間の電子バンド構造に異なる伝導/価電子帯の極値がある場合、キャリアはこれらの谷の1つに閉じ込められます。この自由度は、キャリアのk谷指数の制御、つまりバレートロニクスとも呼ばれる物理学の新しい分野を開きます。[22] [64]
TMD単層結晶の場合、パリティ対称性が破れ、反転中心は存在しません。2D六方晶ブリルアンゾーンの異なる方向のK谷は同等ではなくなりました。そのため、K+とK-と呼ばれる2種類のK谷が存在します。また、価電子帯の異なるスピン状態の強いエネルギー縮退があります。1つの谷から別の谷への変換は、時間反転演算子によって記述されます。さらに、結晶対称性により、谷に依存する光選択規則がもたらされます。右円偏光光子（σ+）はK+谷のキャリアを初期化し、左円偏光光子（σ-）はK-谷のキャリアを初期化します。[7]これらの2つの特性（スピンバレー結合と光選択規則）のおかげで、特定の偏光とエネルギーのレーザーは、電子の谷状態（K+またはK-）とスピン状態（上または下）を初期化できます。[1]
光の放出と吸収：励起子
TMD の単層は入射光の最大 20% を吸収することができ、[5]このような薄い材料では前例のないことです。適切なエネルギーの光子が TMD 単層に吸収されると、伝導帯に電子が生成されます。価電子帯になくなった電子は、正に帯電した準粒子であるホールに吸収されます。負に帯電した電子と正に帯電したホールはクーロン相互作用によって引き付けられ、励起子と呼ばれる束縛状態を形成します。励起子は水素原子(多少の違いはありますが)と考えることができます。このボソンのような準粒子はGaAsやZnOなどの従来の半導体では非常によく知られており研究されていますが、TMD では、応用や基礎物理学の研究に刺激的な新しい機会を提供します。実際、これらの極薄材料に存在する誘電遮蔽の減少と量子サイズ効果により、励起子の結合エネルギーは従来の半導体よりもはるかに強くなります。TMD ファミリーの 4 つの主要メンバーすべてで、数百 meV の結合エネルギーが観測されています。[21] [27] [65] [66] [67]
前述のように、励起子は、電子が正孔に束縛された水素原子であると考えることができます。主な違いは、このシステムは安定しておらず、真空状態に緩和する傾向があることです。ここでは、真空状態は価電子帯の電子で表されます。励起子の「基底状態」(n=1) と「真空状態」の間のエネルギー差は光学ギャップと呼ばれ、励起子が再結合するときに放出される光子のエネルギーです。これは、TMD 単層によって放出される光子のエネルギーであり、図の X 0で示されているように、フォトルミネッセンス (PL) 実験で巨大な放出ピークとして観測されます。この図では、結合エネルギー E B は自由粒子バンドギャップと光学バンドギャップの差として定義され、通常どおり、正孔と電子を分離するために必要なエネルギーを表します。このエネルギー差の存在は、バンドギャップの再正規化と呼ばれます。水素原子との類似性はここで終わりません。励起子励起状態は、より高いエネルギーで、さまざまな技術で観測されたからです。[21] [65]
価電子帯のスピン軌道分裂のため、TMD には A 励起子と B 励起子と呼ばれる 2 つの異なる励起子シリーズが存在します。A シリーズでは正孔は価電子帯の上部ブランチに位置し、B 励起子では正孔は下部ブランチにあります。その結果、B 励起子の光学ギャップは大きくなり、PL および反射率測定で対応するピークがより高いエネルギーで見つかります。
TMD単層のPLスペクトルには通常、別のピークが現れますが、これはトリオンと呼ばれる異なる準粒子に関連しています。[69] [70]これらは、電子または正孔のいずれかである別の自由キャリアに結合した励起子です。結果として、トリオンは負または正に帯電した複合体です。PLスペクトルに強いトリオンピークが存在することは、最終的には励起子再結合に関連するピークよりも強くなり、ドープされた単層の特徴です。現在では、このドーピングは外因的であると考えられており、つまり、基板（通常はSiO 2）に存在する荷電トラップ状態から生じます。TMD単層を2つのhBNフレークの間に配置すると、この外因的ドーピングが除去され、サンプルの光学品質が大幅に向上します。[68] [71]
より高い励起パワーでは、単層TMDで双励起子[72] [73]も観測されています。これらの複合体は、2つの束縛された励起子によって形成されます。理論では、荷電双励起子（クイントン）やイオン束縛双励起子などのさらに大きな電荷キャリア複合体は安定しており、PLスペクトルで見えるはずであると予測されています。[74]さらに、さまざまな構成のこれらの材料の点欠陥から量子光が発生することが観測されています。[75] [76] [77] [78] [79] [80]
TMD単層の放射線効果
TMD に欠陥を作るために使用される一般的な放射線は、粒子線と電磁放射線であり、これらの材料の構造と電子性能に影響を与えます。科学者は、宇宙や原子炉などの高放射線環境で使用されるこれらの材料の放射線応答を研究してきました。[81]このユニークなクラスの材料への損傷は、主に金属のスパッタリングと変位、または絶縁体と半導体の放射線分解と充電によって発生します。原子をスパッタリングするには、電子がノックオン損傷の閾値を超えるのに十分なエネルギーを伝達できなければなりません。[82]しかし、TMD のこのエネルギーの正確な定量的な決定はまだ行われていません。MoS 2 を例に考えてみましょう。スパッタリングによる TEM 露出により格子に空孔が作成され、これらの空孔が分光線に集まっているのが観察されます。さらに、これらの材料の放射線応答を見ると、最も重要であることが証明されている 3 つのパラメーターは、基板の選択、[83]サンプルの厚さ、[84]およびサンプル準備プロセスです。[85]
Janus TMDモノレイヤー
新しいタイプの非対称遷移金属ジカルコゲニドである Janus TMDs 単分子膜は、プラズマ支援化学蒸着法によって面外構造対称性を破ることで合成されました。[86] Janus TMDs 単分子膜は、非対称構造 MXY (M = Mo または W、X/Y = S、Se または Te) [87]を示し、ジカルコゲニド間の電子波動関数の不均衡により、面外光双極子[88]と圧電性[89]を示します。これは、非極性 TMDs 単分子膜 MX 2には存在しません。さらに、Janus MoSSe の非対称構造は、強化されたRashba スピン軌道相互作用を提供します。これは、非対称 Janus TMDs 単分子膜がスピントロニクス用途の有望な候補になり得ることを示唆しています。さらに、Janus TMDs 単分子膜は、電気触媒[90]または光触媒[91]の優れた材料と考えられています。
Janus MoSSeは誘導結合プラズマCVD（ICP-CVD）によって合成できる。MoS 2上の硫黄原子の最上層は水素イオンを使用して剥離され、中間状態MoSHが形成される。その後、中間状態は水素とアルゴンガスの環境下で250℃の熱アニールによってセレン化される。[86]
意欲的な用途
エレクトロニクス
単層 MoS 2で作られた電界効果トランジスタ(FET)は、2D チャネルの伝導に対する静電制御により、室温で10 8を超えるオン/オフ比を示しました。 [92] MoS 2、 MoSe 2、 WS 2、 WSe 2から作られた FETが作られました。これらはすべて、電子移動度とバンドギャップだけでなく、非常に薄い構造のため、薄くて柔軟な電子機器での使用が期待できるため、有望です。[93]
センシング
TMDの持つバンドギャップは、グラフェンの代替としてセンサーとして魅力的です。FETベースのバイオセンサーは、単層TMDに付着した受容体に依存しています。標的分子が受容体に付着すると、トランジスタを流れる電流に影響を与えます。[94]
しかし、 MoS 2に作られたナノポアを通過すると、DNA 内の窒素塩基を検出できることが示されています。[95]ナノポアセンサーは、材料内のナノポアを通るイオン電流を測定することに基づいています。DNA の一本鎖が細孔を通過すると、塩基ごとにイオン電流が著しく減少します。ナノポアを流れる電流を測定することで、DNA を配列することができます。[95]
現在までに、ほとんどのセンサーはMoS 2から作成されていますが、WS 2も研究されてきました。[96]
具体例
二硫化モリブデン
2Moは青、Sは黄色
二硫化モリブデン単分子膜は、モリブデン原子1層と硫黄原子2層が共有結合した構造である。バルクの硫化モリブデンは1T、2H、または3Rの多形体として存在するが、二硫化モリブデン単分子膜は1Tまたは2Hの形態でのみ存在する。[97] 2H形態は三角柱状構造を採用しているが[98]、1T形態は八面体または三角反柱状構造を採用している。[97]モリブデン単分子膜は、各層間のファンデルワールス相互作用により積み重ねることもできる。
電気
電気機器における硫化モリブデンの電気的特性は、層の数、[99]、合成方法、[97] 、単分子層が配置される基板の性質、[100]、機械的歪みなどの要因によって異なります。[101]
層の数が減るにつれて、バンドギャップはバルク材料の1.2eVから単層では1.9eVまで増加し始める。[102]奇数層のモリブデン硫化物層は、奇数層に存在する周期的な伸張と解放により、偶数層のモリブデン硫化物層とは異なる電気的特性も生成する。[103]硫化モリブデンはp型材料であるが、15nm厚のモリブデン硫化物単層をトランジスタに使用すると両極性挙動を示す。 [102]しかし、モリブデン硫化物単層を含むほとんどの電気デバイスはn型挙動を示す傾向がある。[98] [104]
二硫化モリブデン単層のバンドギャップは、機械的歪み[101]または電場 [ 102]を加えることによっても調整できます。機械的歪みが増加すると、硫化モリブデン層のフォノンモードがシフトします。[101]これにより、バンドギャップが減少し、金属から絶縁体への遷移が起こります。[97] 2-3Vnm −1の電場を加えると、硫化モリブデン二重層の間接バンドギャップもゼロに減少します。[97]
バルクのモリブデン硫化物の溶液相リチウム挿入および剥離により、材料内の 1T および 2H 形状の分布により、金属的および半導体的特性を持つモリブデン硫化物層が生成される。[102] [97]これは、2 つの形態のモリブデン硫化物単層が異なる電気的特性を持つためである。モリブデン硫化物の 1T 多形は金属的特性を持ち、2H 形態はより半導体的である。[98]しかし、電気化学的リチウム挿入によって生成されるモリブデン二硫化物層は主に 1T であり、したがって 1T 形態から 2H 形態への変換がないため、金属的特性を持つ。[97]
サーマル
二硫化モリブデン単層の室温での熱伝導率は34.5W/mK [105]であるのに対し、数層の二硫化モリブデンの熱伝導率は52W/mK [105]である。一方、グラフェンの熱伝導率は5300W/mK [105]である。二硫化モリブデンナノ材料の熱伝導率はやや低いため、他の2D材料ほど高熱用途には適していない。
合成
[106]
角質除去
二硫化モリブデン単分子膜を分離するための剥離技術には、機械的剥離[97] 、溶媒補助剥離[98]、化学的剥離[102]などがある。
溶媒補助剥離は、イソプロパノールやN-メチル-2-ピロリドンなどの有機溶媒中でバルクの二硫化モリブデンを超音波処理することによって行われ、バルク材料の層間のファンデルワールス相互作用が破壊され、バルク材料がナノシートに分散されます。[97]生成されるナノシートの量は、超音波処理時間、[98]溶媒-二硫化モリブデン相互作用、[97]および遠心分離速度によって制御されます。[97]他の剥離技術と比較して、溶媒補助剥離は二硫化モリブデンナノシートの大規模製造のための最も簡単な方法です。[107]
二硫化モリブデンのマイクロメカニカル剥離は、グラフェンナノシートの分離に使用されたのと同じ技術からヒントを得たものである。[107]マイクロメカニカル剥離により欠陥の少ない二硫化モリブデンナノシートが得られるが、収率が低いため大規模生産には適していない。[98]
化学的剥離法では、二硫化モリブデンを官能基化し、超音波処理してナノシートを分散させます。 [107]最も注目すべき化学的剥離法はリチウムインターカレーション法で、リチウムをバルクの二硫化モリブデンに挿入し、水を加えてナノシートに分散させます。[102]
化学蒸着
二硫化モリブデンナノシートの化学蒸着法では、モリブデンと硫黄の前駆体を基板上で高温で反応させる。[107]この技術は、ナノシートが基板上に直接塗布されるため、二硫化モリブデン成分を含む電気デバイスの製造によく使用され、別々に合成した場合に発生する基板とナノシート間の不利な相互作用が減少する。[98]さらに、二硫化モリブデンナノシートの厚さと面積は特定の前駆体の選択によって制御できるため、ナノシートの電気的特性を調整することができる。[98]
- 電気メッキ
二硫化モリブデンを堆積するために使用されてきた技術の1つに電気めっきがある。[108]この技術により、グラフェン電極上に数層からなる超薄膜が生成された。さらに、窒化チタン（TiN）、ガラス状炭素、ポリテトラフルオロエチレンなどの他の電極材料もMoS2で電気めっきされた。[109] [110] [111]この技術が2D材料を製造する上で提供する利点は、空間成長選択性と3D表面上に堆積する能力である。電着材料の厚さは、堆積時間または電流を調整することによって制御できる。
レーザーアブレーション
パルスレーザー蒸着法では、バルクの二硫化モリブデンをレーザーで薄くして、単層または多層の二硫化モリブデンナノシートを生成します。[97]これにより、定義された形状とサイズの二硫化モリブデンナノシートを合成できます。[102]ナノシートの品質は、レーザーのエネルギーと照射角度によって決まります。[107]
レーザーは二硫化モリブデンフラーレンのような分子から二硫化モリブデンナノシートを形成するためにも使用できる。[112]
二硫化ハフニウム
2構造
二硫化ハフニウム（HfS
2）は層状構造をしており、層内のHf原子とS原子の間には強い共有結合があり、層間には弱いファンデルワールス力がある。この化合物はCdI
2型構造で、間接バンドギャップ半導体材料です。層間の層間間隔は0.56 nmで、MoSなどのVIBグループTMDに比べて小さいです。
2、原子層の劈開が困難である。しかし、最近では化学気相輸送ルートを使用して、層間間隔の大きい結晶が成長している。[113]これらの結晶は、N-シクロヘキシル-2-ピロリドン（CHP）などの溶媒中でわずか数分で剥離し、その結果、数層の高収率生産が可能になり、間接バンドギャップが0.9 eVから1.3 eVに増加します。エレクトロニクスへの応用としては、数層を伝導チャネル材料として使用して、室温で10000を超える高電流変調比を提供する電界効果トランジスタが実現されています。したがって、グループIVB TMDは、オプトエレクトロニクスの分野でも潜在的な用途を秘めています。
二セレン化タングステン
二セレン化タングステンは、化学式WSeで表される無機化合物である。
2この化合物は、二硫化モリブデンに似た六方晶系の結晶構造をとっています。タングステン原子はそれぞれ三角柱状の配位球で6つのセレン配位子と共有結合しており、セレンはそれぞれピラミッド型の形状で3つのタングステン原子に結合しています。タングステン-セレン結合の結合距離は2.526Åで、セレン原子間の距離は3.34Åです。[114]層はファンデルワールス相互作用によって積み重なっています。WSe
2は、 VI族遷移金属二カルコゲニドの安定した半導体である。WSeの電子バンドギャップは
2機械的ひずみによって調整することができ[115]、これにより、 WSeのバンドタイプを間接型から直接型に変換することも可能になる。
2二重層[116]
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外部リンク
- ウッド、チャーリー（2022-08-16）。「物理学者デュオが2次元の魔法を発見」。Quanta Magazine。