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2) ディスクに電子を照射し、物質内の電子を励起します。電子は水分子と反応し、水分子を水素と酸素の成分に分解します。この実験では、水に溶解した化学物質が、水素と再結合するはずの酸素の生成を防止します。
化学において、光触媒作用とは、光触媒の存在下での光反応の加速であり、その励起状態は「反応パートナーと繰り返し相互作用して反応中間体を形成し、そのような相互作用の各サイクルの後に再生する」。[1]多くの場合、触媒は固体であり、紫外線または可視光の照射により電子-正孔対を生成し、フリーラジカルを生成します。光触媒は、不均一触媒、均一触媒、およびプラズモニックアンテナリアクター触媒の3つの主要なグループに属します。 [2]各触媒の使用は、好ましい用途と必要な触媒反応によって異なります。
歴史
初期の言及（1911年～1938年）
最も古い言及は1911年、ドイツの化学者アレクサンダー・アイプナー博士が、濃青色顔料であるプルシアンブルーの退色に対する酸化亜鉛（ZnO）の光照射に関する研究でこの概念を取り入れたときでした。 [3] [4]この頃、ブルーナーとコザックは、光照射下でのウラニル塩の存在下でのシュウ酸の劣化について論じた論文を発表しました。 [4] [5]一方、1913年には、ランダウが光触媒現象を説明する論文を発表しました。彼らの貢献により、光量測定法が開発されました。この測定法は、光化学反応における光子束を決定する基礎を提供します。[4] [6]中断の後、1921年に、バリーらは、可視光下でホルムアルデヒドを生成するための触媒として水酸化鉄とコロイド状ウラン塩を使用しました。[4] [7]
1938年、ドゥーデブとキッチナーはTiO
2非常に安定しており毒性のない酸化物であるTiOは、酸素の存在下では、TiOによって吸収される紫外線のように、染料を漂白するための光増感剤として作用する可能性がある。
2その結果、表面に活性酸素種が生成され、光酸化によって有機化学物質が染み付くという現象が起こりました。これは不均一光触媒の基本特性が初めて観察されたものです。[4] [8]
1964–2024
光触媒の研究は1964年まで再び中断されたが、VNフィリモノフがZnOとTiOからのイソプロパノールの光酸化を研究した。
2 ; [4] [9]一方、1965年に加藤と真塩、ドエルフラーとハウフェ、池川ら（1965）は、COの酸化/光酸化を研究した。
2および有機溶媒に対するZnOの放射輝度からの光触媒作用を観察した。[4] [10] [11] [12] 1970年にFormentiらは様々なアルケンの酸化を、田中とBlyholdeはN 2 Oの光触媒分解をそれぞれ観察した。[4] [13] [14]
1972年に、藤島昭と本田健一が、TiO
2紫外線を照射された電極は白金電極に電気的に接続されていた。紫外線はTiO
2電極では、電子が陽極から白金陰極に流れ、そこで水素ガスが発生した。これは、クリーンかつ費用対効果の高い源から水素を生産した最初の例の一つであった。なぜなら、水素生産の大部分は天然ガスの改質とガス化によるからである。 [4] [15]藤島と本田の発見は、他の進歩につながった。1977年、ノジックは、白金や金などの貴金属を電気化学的光分解プロセスに組み込むと光活性が高まり、外部電位は不要であることを発見した。 [4] [16]ワグナーとソモルジャイ（1980年）と坂田と河合（1981年）は、光生成によるチタン酸ストロンチウム（SrTiO 3 ）の表面での水素生成と、TiO
2およびPtO 2エタノール溶液である。[4] [17] [18]
光触媒は数十年にわたって商業目的で開発されていませんでした。しかし、2023年に米国企業（Pure-Light Technologies, Inc.）に複数の特許が付与され、VOC削減と殺菌作用の広範な商業化を可能にするさまざまな処方とプロセスが開発されました。[19] Chu et al.（2017）は、水の電気化学的光分解の将来を評価し、「自然の光合成を模倣する」費用対効果が高く、エネルギー効率の高い光電気化学（PEC）タンデムセルを開発するという大きな課題について議論しました。[4] [20]
光触媒の種類
不均一光触媒
不均一触媒では、触媒は反応物とは異なる相にあります。不均一光触媒は、軽度または完全酸化、脱水素、水素移動、18 O 2 – 16 O 2および重水素-アルカン同位体交換、金属沈着、水の解毒、ガス状汚染物質の除去など、多種多様な反応を含む分野です。
不均一系光触媒のほとんどは、遷移金属酸化物および半導体である。連続的な電子状態を持つ金属とは異なり、半導体は、固体中の光活性化によって生成された電子と正孔の再結合を促進するためのエネルギーレベルが利用できない空隙エネルギー領域を有する。半導体のMO図における満たされた価電子帯と空の伝導帯との間のエネルギー差がバンドギャップである。[21]半導体が材料のバンドギャップ以上のエネルギーを持つ光子を吸収すると、電子が価電子帯から伝導帯に励起され、価電子帯に電子正孔が発生する。この電子正孔対が励起子である。[21]励起された電子と正孔は再結合し、電子の励起から得たエネルギーを熱として放出する。このような励起子の再結合は望ましくなく、レベルが高いほどコスト効率が悪くなる。[22]機能性光触媒を開発する取り組みでは、多くの場合、励起子の寿命を延ばし、位相ヘテロ接合（アナターゼ-ルチル界面など）、貴金属ナノ粒子、シリコンナノワイヤ、置換カチオンドーピングなどの構造的特徴に依存する可能性のある多様なアプローチを使用して電子-正孔分離を改善することに重点が置かれています。[23]光触媒設計の最終的な目標は、励起電子と酸化剤との反応を促進して還元生成物を生成し、および/または生成された正孔と還元剤との反応を促進して酸化生成物を生成することです。正孔（h +）と励起電子（e -）の生成により、光が照射された半導体の表面で 酸化還元反応が起こります。
酸化反応のメカニズムの 1 つとして、正孔が表面の水分と反応してヒドロキシルラジカルを生成します。反応は、光子 (hv)吸収による金属酸化物 (MO) 表面での光誘起励起子生成によって開始されます。
- MO + hν → MO (h + + e − )
光触媒効果による酸化反応：
- h + + H 2 O → H + + •OH
- 2 h + + 2 H 2 O → 2 H + + H 2 O 2
- H 2 O 2 → 2 •OH
光触媒効果による還元反応：
- e − + O 2 → •O 2 −
- ・O 2 − + HO 2・ + H + → H 2 O 2 + O 2
- H 2 O 2 → 2 •OH
最終的に、両方の反応はヒドロキシルラジカルを生成します。これらのラジカルは本質的に酸化的であり、非選択的であり、酸化還元電位はE 0 = +3.06 Vです。[ 24]これは、通常E 0 = +2.00 Vを超えない多くの一般的な有機化合物よりも大幅に高い値です。 [25]これにより、これらのラジカルは非選択的な酸化挙動を示します。
酸化チタン
2は、バンドギャップの広い半導体であり、不均一触媒としてよく使用されます。化学的環境に対する不活性性と長期光安定性により、TiO
2TiO 2は多くの実用的用途で重要な材料です。ルチル相（バンドギャップ3.0 eV）とアナターゼ相（バンドギャップ3.2 eV）のTiO 2の研究は一般的です。[ 22 ]半導体のバンドギャップ以上のエネルギーを持つ光子を吸収すると光触媒反応が始まります。これにより電子-正孔（e − /h +）対が生成されます。[22]
![{\displaystyle {\ce {TiO2 ->[{hv}][{}] e- (TiO2) + h+(TiO2)}}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/0ed0e80e592998cb335695bded15fbf3fc9b1784)
電子は伝導帯にあり、正孔は価電子帯にある。照射されたTiO
2粒子は半導体と接触する分子に対して電子供与体または受容体として振る舞うことができる。価電子帯の正孔は強く酸化し、伝導帯の電子は強く還元するため、吸着種との酸化還元反応に参加することができる。[22]
均一光触媒
均一系光触媒では、反応物と光触媒が同じ相で存在する。大気が自己浄化し、大きな有機化合物を除去するプロセスは、気相均一系光触媒反応である。[26]オゾンプロセスは、多くの光触媒の開発においてよく参照される。
![{\displaystyle {\ce {2 O3(g) + H2O(g) ->[{hv}] O2(g) + 2OH.}}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/15410fad71d19f54282b7736cfb1dfa02cfb3e98)
均質光触媒反応のほとんどは水相であり、遷移金属錯体光触媒が用いられる。光触媒として遷移金属錯体が広く使用されているのは、主にその種の大きなバンドギャップと高い安定性による。[27]均質光触媒はクリーンな水素燃料の製造によく使用され、コバルト錯体と鉄 錯体が特によく使用される。[27]
オゾンプロセスを用いた鉄錯体ヒドロキシラジカルの形成は、水素燃料の製造において一般的である（光励起なしで低pH条件下で行われるフェントン試薬プロセスに類似している）：[27]
![{\displaystyle {\ce {Fe^2+ +H2O2 ->[{hv}] Fe^3+ +OH- + HO。}}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/8dfd5c7f3829e190bce6f9835f59def25c65ceca)
![{\displaystyle {\ce {Fe^3+ +H2O2 ->[{hv}] Fe^2+ H+ + HO2.}}}](https://wikimedia.org/api/rest_v1/media/math/render/svg/92dbdf62241496c29210d010e72c2f9a735536b5)
錯体ベースの光触媒は半導体であり、不均一触媒と同じ電子特性で動作します。[28]
プラズモニックアンテナリアクター光触媒
プラズモニック アンテナ リアクター光触媒は、触媒と付属のアンテナを組み合わせた光触媒であり、触媒の光吸収能力を高めて効率を高めます。
SiO
2Au光吸収体と組み合わせた触媒は硫化水素から水素への反応を加速した。このプロセスは、800〜1,000℃（1,470〜1,830℉）で動作する従来のクラウス法の代替法である。 [29]
Fe触媒とCu光吸収剤を組み合わせると、アンモニア（NH
3）を可視光を用いて室温で生成する。従来のCu-Ru製造は650～1,000℃（1,202～1,832℉）で行われる。[30]
アプリケーション
過去10年間にTiOなどの光活性触媒が導入されてきた。
2およびZnOナノロッド。ほとんどのものは、バンド構造上、紫外線照射下でしか機能しないという欠点がある。グラフェン-ZnOナノ化合物などの他の光触媒は、この問題に対処している。[32]
紙
マイクロサイズのZnOテトラポッド粒子がパイロットペーパー生産に添加されました。[31]最も一般的なのは、ナノロッド、ナノチューブ、ナノファイバー、ナノワイヤなどの1次元ナノ構造ですが、ナノプレート、ナノシート、ナノスフィア、テトラポッドもあります。 ZnOは強力な酸化力があり、化学的に安定しており、光触媒活性が向上し、大きな自由励起子結合エネルギーを持っています。 それは無毒で、豊富で、生体適合性があり、生分解性があり、環境に優しく、低コストで、簡単な化学合成と互換性があります。 ZnOは、太陽光下での光触媒での広範な使用に限界があります。 この制限を克服するために、バンドギャップを減らし、電荷キャリアの分離を改善するためのドーピングを含むいくつかのアプローチが提案されています。[33]
水の分解
光触媒水分解は水を水素と酸素に分離する：[34]
- 2 H 2 O → 2 H 2 + O 2
最も広く研究されている材料であるTiO
2は非効率的である。TiO
2および酸化ニッケル（NiO）はより活性である。NiOは可視スペクトルの大幅な利用を可能にする。[35] UV範囲での効率的な光触媒の1つは、ランタンをドープし、酸化ニッケル共触媒を添加したタンタル酸ナトリウム（NaTaO 3 ）をベースにしている。表面にはランタンのドーピングによるナノステップの溝（3〜15 nmの範囲、ナノテクノロジーを参照）がある。NiO粒子は端に存在し、溝から酸素が発生する。
セルフクリーニングガラス
二酸化チタンはガラスのセルフクリーニングに関与している。TiOから生成されるフリーラジカル[36] [37 ]
2有機物を酸化する。[38] [39]粗いくさび状のTiO
2表面はオクタデシルホスホン酸（ODP）の疎水性単分子膜で修飾することができる。TiO
210秒間プラズマエッチングし、その後ODPで表面改質した表面は、150◦を超える水接触角を示した。表面は、TiOから生じたオクタデシルホスホン酸コーティングの急速な分解により、UV照射により超親水性表面（水接触角= 0◦）に変換された。
2光触媒。TiO
2の広いバンドギャップ、半導体材料による光吸収、および結果として生じる未ドープTiOの超親水性変換
2紫外線（波長<390nm）を必要とするため、セルフクリーニングは屋外での使用に限定されます。[40]
消毒と清掃
- 水の消毒/除染[41]は、太陽熱水消毒（ SODIS）の一種です。 [42] [43]吸着剤はテトラクロロエチレンなどの有機物を吸着します。吸着剤は18時間充填床に置かれます。使用済みの吸着剤は再生液に置かれ、吸着中に水の流れと反対方向に熱湯を流すことで、基本的にまだ付着している有機物を除去します。再生液はシリカゲル光触媒の固定床を通過し、残りの有機物を除去して分解します。
- 酸化チタン
2自己殺菌コーティング（食品接触面や微生物病原体が間接接触によって広がるその他の環境への適用）。[44] - 磁性TiO
2磁場を用いて撹拌された有機汚染物質のナノ粒子の酸化。[45] - 手術器具の滅菌と電気・光学部品からの指紋の除去。[46]
炭化水素生産CO の
2
酸化チタン
2COの変換
2ガス状炭化水素に変換される。[47]提案されている反応メカニズムは、一酸化炭素と二酸化炭素から非常に反応性の高い炭素ラジカルを生成し、それが光生成プロトンと反応して最終的にメタンを形成するというものである。TiO
2ナノ構造を有するカーボンナノチューブ[48]や金属ナノ粒子[49]は役立ちます
が、光触媒の効率は低いです。
塗料
ePaint は、過酸化水素を生成する従来の防汚塗料に代わる毒性の低い代替品です。
ポリピリジル錯体[50] 、ポルフィリン[51] 、または他の染料[52]による有機反応の光触媒は、古典的なアプローチではアクセスできない材料を生成することができる。ほとんどの光触媒染料分解研究では、TiO
2アナターゼ型のTiO
2より高い光子吸収特性を有する。[53]
ろ過膜
光触媒ラジカル生成種は、有機汚染物質を高効率で非毒性化合物に分解することを可能にする。食品着色料中のアゾ結合を分解するためにCuOナノシートを使用するのはその一例であり、わずか6分で96.99％の分解が達成されている。[54]有機物の分解は、特に廃棄物処理において非常に応用可能な特性である。
光触媒TiO 2を濾過膜の支持システムとして使用すると、廃水処理における膜分離活性汚泥反応器の改善に有望である。 [55]ポリマーベースの膜は、混合TiO 2膜とコーティングTiO 2膜の両方で汚れの減少と自己洗浄特性を示している。光触媒コーティング膜は、光触媒の表面露出が増加すると有機分解活性が増加するため、最も有望である。[56]
光触媒は、水系から六価クロムなどの有毒重金属を除去するのにも非常に効果的です。可視光下でシリコンカーバイド上のCe-ZrO 2ゾルゲルによるCr(VI)の還元は、重金属を三価クロムに還元するのに97%の有効性を示しました。[57]
空気ろ過
Light2CATは、2012年から2015年にかけて欧州委員会が資金提供したプロジェクトである。改良TiOの開発を目的としていた。
2可視光を吸収し、この改質TiOを含む
2建設用コンクリートにTiO
2NOxなどの有害汚染物質をNO 3 −に分解します。改質TiO 2はデンマークのコペンハーゲンとホルベック、スペインのバレンシアで使用されています。この「セルフクリーニング」コンクリートにより、1年間でNOxが5～20％削減されました。[58] [59]
定量化
ISO 22197-1:2007はNOの測定のための試験方法を規定している。
2光触媒を含む材料や表面に光触媒膜を有する材料の除去。[60]
特定のFTIRシステムは、特に揮発性有機化合物や代表的なバインダーマトリックスに関して、光触媒活性または不活性を特徴付けるために使用されます。 [61]
質量分析法は、窒素、NOx、 COなどのガス状汚染物質の分解を追跡することで光触媒活性を測定することができる。
2 [62]
参照
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