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色素レーザーは、有機色素をレーザー媒質として用いるレーザーであり、通常は液体溶液として用いられる。気体やほとんどの固体レーザー媒質と比較して、色素は通常、50～100ナノメートル以上の波長範囲で使用できる。この広い帯域幅により、色素は波長可変レーザーやパルスレーザーに特に適している。例えば、色素ローダミン6Gは、635 nm（橙赤色）から560 nm（緑黄色）まで波長を調整でき、16フェムト秒という短いパルスを生成できる。[ 1 ]さらに、色素を別の種類の色素に置き換えることで、同じレーザーで近赤外線から近紫外まで、さらに広い波長範囲を生成することができるが、通常は誘電体ミラーやポンプレーザーなど、レーザー内の他の光学部品も交換する必要がある。
色素レーザーは、1966年にPPソローキン、FPシェーファー（および同僚）、メアリー・スパースによって独立に発見された。 [ 2 ] [ 3 ]
通常の液体状態の色素レーザーに加えて、固体色素レーザー（SSDL）も存在する。これらのSSDLレーザーは、色素をドープした有機マトリックスを利得媒体として使用する。
色素レーザーは、有機色素からなる利得媒体を使用します。有機色素とは、蛍光ペンの染料のように、炭素をベースとした水溶性の着色剤で、多くの場合蛍光を発します。色素は適合する溶媒と混合され、分子が液体全体に均一に拡散します。色素溶液は、色素セル内を循環させるか、色素ジェットを用いて大気中に流します。液体をレーザー発振閾値以上に「ポンピング」するには、高エネルギーの光源が必要です。通常、この目的には高速放電フラッシュチューブまたは外部レーザーが使用されます。また、色素の蛍光によって生成された光を振動させるためにミラーも必要です。この光は、液体を通過するたびに増幅されます。出力ミラーの反射率は通常約80%ですが、その他のミラーの反射率は通常99.9%以上です。色素溶液は通常、三重項吸収を回避し、色素の劣化を軽減するために高速で循環されます。ビームの調整を可能にするために、通常、プリズムまたは回折格子が光路に取り付けられます。
色素レーザーの液体媒体はあらゆる形状に収めることができるため、さまざまな構成が使用可能です。フラッシュチューブ励起レーザーでは、通常ファブリ・ペロー共振器が使用されます。これは、平面または曲面の2枚のミラーが互いに平行に配置され、その間にレーザー媒体が配置された構造です。色素セルは、多くの場合、フラッシュチューブとほぼ同じ長さの細いチューブで、両端に窓と液体の入口/出口があります。色素セルは通常、側面励起され、1本または複数のフラッシュチューブが反射器共振器内で色素セルと平行に配置されます。反射器共振器は、フラッシュチューブが生成する大量の近赤外線放射によって色素に熱衝撃が生じるのを防ぐため、多くの場合、水冷されます。軸方向励起レーザーは、色素セルを囲む中空の環状フラッシュチューブを備えており、インダクタンスが低いためフラッシュが短くなり、伝達効率が向上します。同軸励起レーザーは、フラッシュチューブを囲む環状の色素セルを備えており、伝送効率がさらに向上しますが、回折損失のため利得が低くなります。フラッシュ励起レーザーは、パルス出力アプリケーションにのみ使用できます。[ 4 ] [ 5 ] [ 6 ]
連続運転にはリングレーザー設計がよく選ばれますが、ファブリ・ペロー設計が使われることもあります。リングレーザーでは、レーザーのミラーが配置されてビームが円形経路を進むようになっています。色素セル、またはキュベットは通常非常に小さいです。反射損失を避けるために色素ジェットが使われることもあります。色素は通常、窒素レーザー、エキシマレーザー、または周波数倍増Nd:YAGレーザーなどの外部レーザーで励起されます。三重項吸収によってビームがカットオフされるのを防ぐため、液体は非常に高速で循環されます。[ 7 ]ファブリ・ペロー共振器とは異なり、リングレーザーは定在波を生成しません。定在波は空間ホールバーニングを引き起こし、エネルギーが波の山の間の未使用の媒質部分に閉じ込められる現象です。これにより、レーザー媒質からの利得が向上します。[ 8 ] [ 9 ]
これらのレーザーで使用される色素は、蛍光を発するかなり大きな有機分子を含んでいます。ほとんどの色素は、光の吸収から放出までの時間が非常に短く、これを蛍光寿命と呼び、多くの場合、数ナノ秒程度です。（これに対し、ほとんどの固体レーザーの蛍光寿命は、数百マイクロ秒から数ミリ秒の範囲です。）標準的なレーザー励起条件下では、分子は反転分布が適切に形成される前にエネルギーを放出するため、色素にはかなり特殊な励起方法が必要です。液体色素は、極めて高いレーザー発振閾値を持っています。さらに、大きな分子は複雑な励起状態遷移を受け、その間にスピンが「反転」し、有用で高速発光する「一重項」状態から、より低速な「三重項」状態に急速に変化します。[ 10 ]
入射光は色素分子を励起し、誘導放射を放出する準備ができた状態、すなわち一重項状態にします。この状態では、分子は蛍光によって光を放出し、色素はレーザー波長に対して透明になります。1マイクロ秒以内に、分子は三重項状態に変化します。三重項状態では、光は燐光によって放出され、分子はレーザー波長を吸収するため、色素は部分的に不透明になります。フラッシュランプ励起レーザーでは、三重項吸収が一重項放出を上回る前に色素を閾値以上にするために必要な大量のエネルギーを供給するために、非常に短い持続時間のフラッシュが必要です。外部ポンプレーザーを備えた色素レーザーは、比較的少ない入力エネルギーで適切な波長の十分なエネルギーを色素に照射できますが、三重項分子がビーム経路に入らないように、色素を高速で循環させる必要があります。吸収率が高いため、励起エネルギーは多くの場合、かなり小さな体積の液体に集中します。[ 11 ]
有機染料は光の影響で分解する傾向があるため、染料溶液は通常、大きな貯蔵槽から循環されます。[ 12 ]染料溶液は、キュベット、つまりガラス容器内を流れるか、染料ジェット、つまり特殊な形状のノズルから屋外にシート状の流れとして噴射されます。染料ジェットを使用すると、ガラス表面からの反射損失やキュベットの壁の汚染を回避できます。これらの利点は、より複雑なアライメントという代償を伴います。
液体染料はレーザー媒体として非常に高い利得を持ちます。ビームは設計上の最大出力に達するために液体中を数回通過するだけでよく、そのため出力カプラの透過率も高くなります。高い利得は損失も大きく、染料セル壁やフラッシュランプ反射器からの反射によって寄生発振が発生し、ビームに利用可能なエネルギー量が劇的に減少します。ポンプ共振器は、レーザー発振波長では反射せず、ポンプ波長では反射するような材料でコーティング、陽極酸化処理、またはその他の方法で作られることがよくあります。 [ 11 ]
有機色素の利点の1つは、その高い蛍光効率です。多くのレーザーやその他の蛍光デバイスにおける最大の損失は、伝達効率（吸収エネルギーと反射/透過エネルギーの比）や量子収率（吸収された光子数に対する放出光子数）によるものではなく、高エネルギー光子が吸収されてより長い波長の光子として再放出される際の損失によるものです。光子のエネルギーはその波長によって決まるため、放出される光子のエネルギーは低くなります。この現象はストークスシフトと呼ばれます。多くの色素の吸収中心は発光中心に非常に近い位置にあります。場合によっては、吸収プロファイルが発光プロファイルとわずかに重なるほど近い場合もあります。その結果、ほとんどの色素は非常に小さなストークスシフトを示し、この現象により他の多くのレーザータイプよりもエネルギー損失を低く抑えることができます。吸収プロファイルが広いため、フラッシュチューブなどによる広帯域ポンピングに特に適しています。また、特定の色素に対して幅広い種類のポンプレーザーを使用でき、逆に、1つのポンプレーザーで多くの異なる色素を使用することも可能です。[ 10 ]
連続波（CW）色素レーザー[ 13 ]は、色素ジェットをよく使用する。CW色素レーザーは、線形またはリング共振器を持つことができ、フェムト秒レーザーの開発の基礎となった。
色素レーザーの発光は本質的に広帯域である。しかし、波長可変の狭線幅発光は色素レーザーの成功の鍵となっている。狭帯域チューニングを実現するために、これらのレーザーは、グレーティング、プリズム、多重プリズムグレーティング配置、エタロンなど、多くの種類のキャビティと共振器を使用する。[ 14 ]
ヘンシュによって導入された最初の狭線幅色素レーザーは、回折格子を照射するためのビームエキスパンダーとしてガリレオ式望遠鏡を使用していた。 [ 15 ] 次に、斜入射回折格子設計[ 16 ] [ 17 ]と多重プリズム回折格子構成[ 18 ] [ 19 ]が開発された。 色素レーザー用に開発されたさまざまな共振器と発振器設計は、ダイオードレーザーなどの他のタイプのレーザーにもうまく適用されている。[ 20 ]狭線幅多重プリズム回折格子レーザー の物理は、デュアルテとパイパーによって説明された。[ 21 ]
レーザー色素には、ローダミン（オレンジ、540～680 nm）、フルオレセイン（緑、530～560 nm）、クマリン（青、490～620 nm）、スチルベン（紫、410～480 nm）、ウンベリフェロン（青、450～470 nm）、テトラセン、マラカイトグリーンなどがあります。[ 22 ] [ 23 ]一部の色素は実際に食品着色料として使用されていますが、ほとんどの色素は非常に毒性が強く、しばしば発がん性があります。[ 24 ]ローダミン6G （塩化物形態）などの多くの色素は、ステンレス鋼を除くすべての金属に対して非常に腐食性があります。色素は非常に広い蛍光スペクトルを持っていますが、色素の吸収と発光は特定の波長を中心として両側に徐々に減少し、吸収中心が発光中心よりも短い波長となるチューナビリティ曲線を形成します。例えば、ローダミン6Gは590nm付近で最大の出力を示し 、レーザーをこの波長から前後に調整すると変換効率が低下する。
さまざまな溶媒を使用できますが、ほとんどの染料は、ある溶媒では他の溶媒よりもよく溶けます。使用される溶媒には、水、グリコール、エタノール、メタノール、ヘキサン、シクロヘキサン、シクロデキストリンなどがあります。溶媒は毒性が非常に高い場合があり、皮膚から直接吸収されたり、蒸気を吸入したりすることがあります。多くの溶媒は非常に燃えやすいです。さまざまな溶媒は、染料溶液の特定の色、一重項状態の寿命、三重項状態の増強または消光、したがって、特定のレーザー励起光源で得られるレーザー帯域幅と出力にも影響を与える可能性があります。[ 10 ]
アダマンタンは、染料の寿命を延ばすために一部の染料に添加される。
シクロヘプタトリエンとシクロオクタテトラエン（COT）は、ローダミンGの三重項消光剤として添加することができ、レーザー出力の向上につながる。 メタノール水溶液中のローダミン6GとCOTを用いることで、585nmにおいて1.4キロワットの出力が得られた。
フラッシュランプや数種類のレーザーは、色素レーザーを光励起するために使用できます。励起レーザーの一部を以下に示します。[ 25 ]
RL Fork、BI Greene、およびCV Shankは、1981年にリング色素レーザー（または衝突パルスモード同期を利用した色素レーザー）を使用して超短レーザーパルスを生成することを実証しました。この種のレーザーは、約0.1 psの持続時間のレーザーパルスを生成することができます。[ 26 ]
回折格子技術と共振器内プリズム型パルス圧縮器の導入により、最終的にフェムト秒色素レーザーパルスの日常的な発振が可能になった。
色素レーザーは非常に汎用性が高い。波長可変性に加えて、これらのレーザーは非常に大きなパルスエネルギーや非常に高い平均出力を提供できる。フラッシュランプ励起色素レーザーはパルスあたり数百ジュールを生成することが示されており、銅レーザー励起色素レーザーはキロワット領域の平均出力を生成することが知られている。[ 27 ]
色素レーザーは、以下のような多くの用途で使用されています。
レーザー医療では、これらのレーザーは皮膚科を含むいくつかの分野で使用されています。 [ 31 ] [ 32 ]皮膚科では、肌の色調を均一にするために使用されます。可能な波長の範囲が広いため、メラニンやヘモグロビンなどの特定の組織の吸収線に非常に近い一致が可能になり、得られる狭い帯域幅は、周囲の組織への損傷の可能性を減らすのに役立ちます。ポートワイン血管腫やその他の血管疾患、傷跡、腎臓結石の治療に使用されます。タトゥー除去用のさまざまなインクに合わせることができ、その他多くの用途があります。[ 33 ]
分光法では、色素レーザーはさまざまな材料の吸収スペクトルと発光スペクトルを研究するために使用できます。近赤外から近紫外までの波長可変性、狭い帯域幅、高強度により、他の光源よりもはるかに多様な用途に対応できます。超短パルスであるフェムト秒パルスから連続波動作まで、さまざまなパルス幅により、蛍光寿命や半導体特性の研究から月面レーザー測距実験まで、幅広い用途に適しています。[ 34 ]
可変波長レーザーは、非常に高い精度で絶対距離を測定するために、掃引周波数計測で使用されます。2軸干渉計を設置し、周波数を掃引すると、固定アームから戻ってくる光の周波数と距離測定アームから戻ってくる光の周波数がわずかに異なります。これにより、ビート周波数が生成され、これを検出して2つのアームの長さの絶対差を決定するために使用できます。[ 35 ]
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