低エネルギーイオン散乱

イオン散乱実験で一般的に使用されるエネルギー範囲（> 500 eV）では、熱振動、フォノン振動、原子間結合の影響は、この範囲をはるかに下回る（数 eV程度）ため無視され、粒子と表面の相互作用は古典的な二体弾性衝突問題として考えることができます。この種の相互作用で散乱されたイオンのエネルギーを測定することで、以下に示すように、表面の元素組成を決定できます。

二体弾性衝突は、エネルギー保存と運動量保存の概念によって支配される。質量 m _x、速度 v ₀、エネルギーが次のように与えられる粒子を考える。${\displaystyle E_{0}={\tfrac {1}{2}}m_{x}v_{0}^{2}\,\!}$_{質量 m y}の静止した別の粒子に衝突する。衝突後の粒子のエネルギーは${\displaystyle E_{1}={\tfrac {1}{2}}m_{x}v_{1}^{2}\,\!}$そして${\displaystyle E_{2}={\tfrac {1}{2}}m_{y}v_{2}^{2}\,\!}$どこ${\displaystyle E_{0}=E_{1}+E_{2}\,\!}$そしてこうして${\displaystyle {\tfrac {1}{2}}m_{x}v_{0}^{2}={\tfrac {1}{2}}m_{x}v_{1}^{2}+{\tfrac {1}{2}}m_{y}v_{2}^{2}\,\!}$さらに、私たちは${\displaystyle m_{x}v_{0}=m_{x}v_{1}\cos \theta _{1}+m_{y}v_{2}\cos \theta _{2}\,\!}$三角法を用いることで、

同様に、私たちは

厳密に制御された実験では、一次イオンのエネルギーと質量（それぞれ E ₀と m _x）および散乱または反跳の幾何学的配置がすべて既知であるため、表面の元素組成の決定は、 E ₁または E ₂と m _yの相関関係によって行われます。高エネルギー散乱ピークは重い原子に対応し、低エネルギーピークは軽い原子に対応します。

表面の元素組成に関する定性的な情報を得ることは比較的容易であるが、定量的な情報を得るためには、イオンと表面原子間の相互作用の統計的断面積を理解する必要がある。言い換えれば、特定の種が存在するかどうかを調べるのは容易だが、その種がどれだけ存在するかを判断するのははるかに難しい。

二体衝突モデルは、クーロン反発の寄与や電子による電荷遮蔽のより複雑な効果を無視しているため、定量的な結果を与えることができません。これは一般的にMEISおよびRBS実験では問題になりにくいのですが、LEISでは問題となります。クーロン反発は、正に帯電した一次イオンと表面原子の原子核の間で発生します。相互作用ポテンシャルは次のように表されます。

どこ${\displaystyle Z_{1}\,\!}$そして${\displaystyle Z_{2}\,\!}$はそれぞれ、主イオンと表面原子の原子番号である。${\displaystyle e\,\!}$は基本電荷です。${\displaystyle r\,\!}$は原子間距離であり、${\displaystyle \phi (r)\,\!}$これはスクリーニング機能です。 ${\displaystyle \phi (r)\,\!}$これは、各原子核の周りを回る電子の干渉を考慮に入れたものです。MEISおよびRBSの場合、このポテンシャルを用いてラザフォード散乱断面積を計算することができます（ラザフォード散乱を参照）。${\displaystyle {\tfrac {d\sigma }{d\Omega }}}$:

右図に示すように、${\displaystyle d\sigma \,\!}$は入射粒子の有限領域を表し、${\displaystyle d\Omega \,\!}$は散乱イベント後の固体散乱角を表します。ただし、LEISの場合${\displaystyle \phi (r)\,\!}$通常は不明なため、このような明確な分析は困難です。さらに、希ガスイオンビームを使用する場合、これらのイオンは中性閉殻状態を強く求めるため、衝突時に中性化する可能性が高くなります（中性化には角度依存性が強くあります）。その結果、二次イオン束が低下します。この問題を回避するためのアプローチについては、下記のAISSおよびTOF-SARSを参照してください。

シャドウイングとブロッキングは、ほぼすべてのタイプのイオンと表面の相互作用において重要な概念であり、イオンと原子核の相互作用の反発性から生じます。右図に示すように、イオンの流れが散乱中心（原子核）に向かって平行に流れると、それぞれのイオンはクーロン反発力に従って散乱されます。この効果はシャドウイングとして知られています。単純なクーロン反発モデルでは、散乱中心の後ろにある「禁止」領域は、半径の放物面の形をとります。${\displaystyle r=2{\sqrt {\tfrac {Z_{1}Z_{2}e^{2}L}{E_{0}}}}$散乱中心から距離Lの位置において、フラックス密度は放物面の端付近で増加する。

ブロッキングはシャドウイングと密接に関連しており、散乱イオンと隣接する散乱中心との相互作用を伴います（そのため、少なくとも2つの散乱中心の存在が不可欠です）。図に示すように、最初の原子核から散乱されたイオンは、 2番目の原子核との相互作用を受けるにつれて、異なる経路をたどります。この相互作用により、別の「シャドウイングコーン」が形成され、これはブロッキングコーンと呼ばれ、最初の原子核から散乱されたイオンは、特定の角度以下ではそのコーンから出ることができません。${\displaystyle \alpha _{crit}\,\!}$集束効果により、再びフラックス密度が増加します。${\displaystyle \alpha _{crit}\,\!}$。

遮蔽と遮断のどちらの場合も、入射イオンの質量が表面原子の質量よりも大きい場合（例えば、Ar ^+がSiやAlに衝突する場合）、実際には「禁止」領域に軌道が到達可能になります。この場合、その領域には有限ではあるものの、減少したフラックス密度が存在します。

MEISやRBSで使用されるような高エネルギーイオンの場合、イオンと原子核の相互作用が支配的で電子遮蔽効果は無視できるため、遮蔽とブロッキングの概念は比較的単純です。しかし、LEISの場合、これらの遮蔽効果はイオンと原子核の相互作用に干渉し、反発ポテンシャルはより複雑になります。また、多重散乱事象が発生する可能性が高く、解析を複雑にします。 重要な点として、LEISは低エネルギーイオンを使用するため、一般的に相互作用断面積とシャドウコーン半径が大きくなります。このため、侵入深さは浅く、 MEISやRBSよりも第一層の感度がはるかに高くなります。全体として、これらの概念は、衝突LEIS実験のデータ解析に不可欠です（下記参照）。

LEIS実験で使用されるイオンのド・ブロイ波長は次のように表される。${\displaystyle \lambda ={\tfrac {h}{mv}}}$⁴ He ⁺イオンに対して最悪の場合の値である 500 eV を使用した場合でも、λ はわずか 0.006 Å であり、典型的な原子間距離である 2～3 Å をはるかに下回っています。このため、通常の LEIS 実験では回折の影響は重要ではありません。

LEISは、実験設定に応じて、試料に関する様々な情報を得るために使用できます。以下に、これらの方法のいくつかを紹介します。

• アルカリイオン散乱分光法（AISS）は、希ガスイオンの代わりにアルカリイオンを使用することで、従来とは全く異なるタイプの相互作用を実現します。AISSと通常のISSの主な違いは、アルカリイオンを使用した場合のイオン生存確率の増加です。これは、希ガスイオンが試料から電子を引き抜くためのエネルギー的インセンティブがはるかに強いのに対し、アルカリイオン（+1）は比較的安定しているためです。イオン生存確率の増加はイオンフラックスの増加と感度の向上につながり、その結果、一次イオンフラックスをほぼ非破壊的なレベルまで低減することが可能になります。希ガスイオンの代わりにアルカリイオンを使用する際の欠点は、試料表面への吸着または堆積の可能性が高まることです。
• 衝突イオン散乱分光法 (ICISS)は、シャドウイングとブロッキングを利用して、表面の最初の 1 ～ 2 層の原子間隔を正確に決定します。特定の散乱ジオメトリ (180 度) により、表面原子と正面衝突した粒子のみが検出されます (これにより、多重散乱イベントの複雑さを回避します)。比較的高い入射角でサンプリングを開始し、さまざまな入射角をスキャンして、特定のエネルギー ピークの強度を監視します。散乱イオンは各原子の後ろにシャドウ コーン (上記参照) を形成し、低い入射角での後方散乱を防ぎます。コーンがそれぞれ隣接する原子の上を通過するように並ぶと、散乱強度のピークが観測されます。既知の原子間隔を持つサンプルでこのような分析を実行すると、シャドウ コーンの形状を決定できます。右図のように、${\displaystyle r=d\sin \alpha _{crit}\,\!}$そして${\displaystyle L=d\cos \alpha _{crit}\,\!}$。

  

  シャドウコーンの形状が分かれば、強度と散乱角のグラフに現れるピークと谷の構造から、表面原子間の間隔、および表面原子と表面下原子間の間隔と方向性を計算できます。右のグラフは表面下（第2層）原子からの散乱強度を示しています。${\displaystyle \alpha _{0}\,\!}$これは、原子が表面原子によって遮られている「谷」の中央に相当します。 ${\displaystyle \alpha _{1}\,\!}$そして${\displaystyle \alpha _{2}\,\!}$これらは、シャドウコーンと表面下の原子との交差によって生じるピークに対応する。シャドウコーンの形状が分かっていれば、これらの値から原子間隔を直接計算することができる。
• 中性衝突イオン散乱分光法（NICISS）は、後方散乱された入射粒子の検出を利用して、元素の濃度深度プロファイルを決定します。NICISS法では、1～5 keVのエネルギーを持つ希ガスイオン（通常はHe ⁺）を使用します。入射イオンが表面から数オングストローム以内に入ると中性化され、表面への侵入を開始します。入射粒子は、標的原子との衝突時に後方散乱（最大180°の角度）を受けることがあります。この後方散乱により、入射粒子は標的の質量に比例したエネルギーを失い、その損失量は数百eV程度です。入射粒子の最終エネルギーは、飛行時間（TOF）によって決定されます。したがって、入射粒子の初期エネルギーと最終エネルギーが分かれば、標的原子の種類を特定することができます。入射粒子は、内部を貫通する際にも、1オングストロームあたり数eV程度のエネルギー損失を受けます。したがって、各標的原子がヒットした深さも特定できる。TOFスペクトルから、試料中に存在する元素の濃度深度プロファイルを取得することが可能である。NICISSは、 わずか数オングストロームの分解能で、約20nmの深さまでプローブすることができる。
• 反応性イオン散乱（RIS）は、非常に低エネルギー（1～100 eV）のCs ⁺イオンの流れを利用して、試料表面に吸着した分子をプローブします。イオンは衝突時に表面に存在する分子種と相互作用し、化学的に結合する可能性があります。これらの相互作用は高速（ピコ秒）で起こり、表面から放出されるCs-X ⁺のスペクトルを観測することで、様々な分子や分子断片の存在を分析するために利用できます。
• 飛行時間散乱・反跳分光法（TOF-SARS）は、TOF分析装置を使用します。 元素分析は面内散乱の観測によって行うことができ、構造情報は試料の入射角または方位角を変化させながら特定のスペクトルピークを追跡することによって得られます。
• 散乱反跳イメージング分光法（SARIS）は、ブロッキングコーン形状を利用して、従来の光学系と同様の方法でイオンを集束させます。これにより、2次元検出器に投影されたときに非常に大きな倍率（約^10⁹）が得られ、試料表面の元素特異的な画像を取得するために使用できます。広角2次元MCP検出器を使用することで、本質的に狭角検出器を備えたTOFジオメトリ（上記のドリフトチューブを参照）と比較して、試料分析時間を大幅に短縮できます。ヒューストン大学のJ. Wayne Rabalais氏は、この方法の先駆者の1人であり、SARIS実験の出力の鮮明な画像は、こちらで見ることができます。