量子カスケードレーザー

量子カスケードレーザー（QCL）は、電磁スペクトルの中赤外線から遠赤外線領域で放射する半導体レーザーであり、1994年にベル研究所のジェローム・ファイスト、フェデリコ・カパッソ、デボラ・シヴコ、カルロ・シルトリ、アルバート・ハッチンソン、アルフレッド・チョーによって初めて実証されました。 ^[1]

材料のバンドギャップを横切る電子-正孔対の再結合を通じて電磁放射を放出する一般的なバンド間半導体レーザーとは異なり、QCLは単極性であり、レーザー放射は半導体多重量子井戸ヘテロ構造の繰り返しスタックにおけるサブバンド間遷移の使用によって達成されます。このアイデアは、1971年にR. F. KazarinovとR. A. Surisによる論文「超格子を持つ半導体での電磁波増幅の可能性」で初めて提案されました。 ^[2]

バルク半導体結晶内では、電子は 2 つの連続したエネルギー バンドのいずれかの状態を占めます。1 つは、低エネルギー電子が密集している価電子帯で、もう1 つは高エネルギー電子がまばらに存在している伝導帯です。2 つのエネルギー バンドは、電子が占有できる状態が存在しないエネルギー バンド ギャップによって分離されています。従来の半導体レーザー ダイオードは、伝導帯の高エネルギー電子が価電子帯の正孔と再結合したときに放出される単一の光子によって光を生成します。したがって、光子のエネルギー、つまりレーザー ダイオードの放出波長は、使用する材料システムのバンド ギャップによって決まります。

しかし、QCL は光学的に活性な領域にバルク半導体材料を使用しません。代わりに、超格子を形成するさまざまな材料組成の薄い層の周期的なシリーズで構成されています。超格子は、デバイスの長さにわたってさまざまな電位を導入します。つまり、デバイスの長さにわたってさまざまな位置を占める電子の確率が異なります。これは、1 次元多重量子井戸閉じ込めと呼ばれ、許容エネルギーのバンドがいくつかの個別の電子サブバンドに分割されます。層の厚さを適切に設計することで、レーザー放射を達成するために必要なシステム内の 2 つのサブバンド間の反転分布を設計できます。システム内のエネルギー レベルの位置は、主に層の厚さによって決まり、材料によって決まるわけではないため、同じ材料システムで QCL の放射波長を広範囲に調整できます。

さらに、半導体レーザーダイオードでは、電子と正孔はバンドギャップを越えて再結合した後に消滅し、光子生成にそれ以上関与できなくなります。ただし、ユニポーラ QCL では、電子がサブバンド間遷移を起こして超格子の 1 周期で光子を放出すると、構造の次の周期にトンネルして別の光子を放出できます。単一の電子が QCL 構造を通過するときに複数の光子を放出するこのプロセスはカスケードと呼ばれ、 1 を超える量子効率が可能になり、半導体レーザーダイオードよりも高い出力パワーにつながります。

QCL は、通常、 3 レベル システムに基づいています。^[3]波動関数の形成が状態間の散乱に比べて高速プロセスであると仮定すると、シュレーディンガー方程式の時間に依存しない解を適用でき、システムはレート方程式を使用してモデル化できます。各サブバンドには、寿命(平均サブバンド間散乱率 の逆数)でレベル間で散乱する多数の電子(ここで、はサブバンド インデックス)が含まれます。ここで、 および は、初期および最終サブバンド インデックスです。他のサブバンドが存在しないと仮定すると、3 レベル レーザーのレート方程式は次のように表されます。 ${\displaystyle n_{i}}$${\displaystyle i}$${\displaystyle \tau_{if}}$${\displaystyle W_{if}}$${\displaystyle i}$${\displaystyle f}$

${\displaystyle {\frac {\mathrm {d} n_{3}}{\mathrm {d} t}}=I_{\mathrm {in} }+{\frac {n_{1}}{\tau _{ 13}}}+{\frac {n_{2}}{\tau _{23}}}-{\frac {n_{3}}{\tau _{31}}}-{\frac {n_{3}}{\tau _{32}}}}$

${\displaystyle {\frac {\mathrm {d} n_{2}}{\mathrm {d} t}}={\frac {n_{3}}{\tau _{32}}}+{\frac { n_{1}}{\tau _{12}}}-{\frac {n_{2}}{\tau _{21}}}-{\frac {n_{2}}{\タウ _{23}}}}$

${\displaystyle {\frac {\mathrm {d} n_{1}}{\mathrm {d} t}}={\frac {n_{2}}{\tau _{21}}}+{\frac { n_{3}}{\tau _{31}}}-{\frac {n_{1}}{\tau _{13}}}-{\frac {n_{1}}{\tau _{12}}}-I_{\mathrm {out} }}$

定常状態では、時間微分はゼロ、に等しくなります。したがって、 Nレベル システムのサブバンドiの電子の一般的なレート方程式は次のようになります。 ${\displaystyle I_{\mathrm {in} }=I_{\mathrm {out} }=I}$

${\displaystyle {\frac {\mathrm {d} n_{i}}{\mathrm {d} t}}=\sum \limits _{j=1}^{N}{\frac {n_{j}} {\tau _{ji}}}-n_{i}\sum \limits _{j=1}^{N}{\frac {1}{\tau _{ij}}}+I(\delta _{iN}-\デルタ _{i1})}$、

吸収過程は無視できる（すなわち低温で有効）という仮定の下では、中間速度式は次のように表される。 ${\displaystyle {\frac {n_{1}}{\tau _{12}}}={\frac {n_{2}}{\tau _{23}}}=0}$

${\displaystyle {\frac {n_{3}}{\tau _{32}}}={\frac {n_{2}}{\tau _{21}}}}$

したがって、（すなわち）ならば、逆転人口が存在する。人口比は次のように定義される。 ${\displaystyle \tau _{32}>\tau _{21}}$${\displaystyle W_{21}>W_{32}}$${\displaystyle n_{3}>n_{2}}$

${\displaystyle {\frac {n_{3}}{n_{2}}}={\frac {\tau _{32}}{\tau _{21}}}={\frac {W_{21}} {W_{32}}}}$

N 個の定常状態速度方程式をすべて合計すると、右辺はゼロになります。これは、システムが不完全決定であることを意味し、各サブバンドの相対的な数しか見つけることができません。システム内のキャリアの総シート密度もわかっている場合は、各サブバンドのキャリアの絶対数は、次の式を使用して決定できます。 ${\displaystyle N_{\mathrm {2D}}}$

${\displaystyle \sum \limits _{i=1}^{N}n_{i}=N_{\mathrm {2D}}}$。

近似的に、システム内のすべてのキャリアはドーピングによって供給されると仮定できます。ドーパント種のイオン化エネルギーが無視できるほど小さい場合、 はドーピング密度とほぼ等しくなります。 ${\displaystyle N_{\mathrm {2D}}}$

散乱率は、サブバンドの電子波動関数を決定する超格子の層厚を適切に設計することによって調整されます。2 つのサブバンド間の散乱率は、波動関数の重なりとサブバンド間のエネルギー間隔に大きく依存します。この図は、3 量子井戸 (3QW) QCL アクティブ領域とインジェクターの波動関数を示しています。

を減少させるために、上部レーザーレベルと下部レーザーレベルの重なり合いが低減されます。これは、上部レーザーレベルが 3QW アクティブ領域の左側の井戸に主に局在し、下部レーザーレベルの波動関数が中央と右側の井戸に主に常駐するように層の厚さを設計することで実現されることが多いです。これは対角遷移として知られています。垂直遷移は、上部レーザーレベルが主に中央と右側の井戸に局在する遷移です。これにより重なり合いが増大し、反転分布が減少する一方で、放射遷移の強度が増大し、利得が増大します。 ${\displaystyle W_{32}}$${\displaystyle W_{32}}$

を増加させるために、下側レーザー準位と基底準位の波動関数は、十分に重なり合うように設計されており、さらに増加するために、サブバンド間のエネルギー間隔は、縦方向光学 (LO) フォノンエネルギー (GaAs では約 36 meV)と等しくなるように設計されており、共鳴 LO フォノン - 電子散乱によって下側レーザー準位が急速に減少します。 ${\displaystyle W_{21}}$${\displaystyle W_{21}}$

最初のQCLは、InP基板に格子整合したGaInAs / AlInAs材料系で製造されました。^[1]この特定の材料系は、伝導帯オフセット（量子井戸の深さ）が520 meVです。これらのInPベースのデバイスは、中赤外線スペクトル範囲にわたって非常に高いレベルの性能を達成し、高出力、室温以上の連続波放射を実現しました。^[4]

1998年にSirtoriらはGaAs / AlGaAs QCLを実証し、 QCの概念が1つの材料系に限定されないことを証明しました。^[5]この材料系は、障壁のアルミニウム分率に応じて量子井戸の深さが異なります。^[要出典] GaAsベースのQCLは中赤外線ではInPベースのQCLの性能レベルに匹敵していませんが、スペクトルのテラヘルツ領域では非常に優れていることが証明されています。^[6]

QCLの短波長限界は量子井戸の深さによって決まり、最近では短波長発光を実現するために非常に深い量子井戸を持つ材料系でQCLが開発されている。InGaAs/AlAsSb材料系は1.6 eVの深さの量子井戸を持ち、3.05 μmで発光するQCLの製造に使用されている。^[7] InAs/AlSb QCLは2.1 eVの深さの量子井戸を持ち、 2.5 μmという短い波長での電界発光が観測されている。^[8]

InAs/AlSb の組み合わせは、InP および GaAs 基板上に成長した合金に比べて最新の QCL 材料ファミリーです。InAs/AlSb 材料システムの主な利点は、量子井戸内の有効電子質量が小さいため、サブバンド間ゲインが高くなることです。^[9]この利点は、レーザー遷移レベルが伝導帯の底に近く、非放物線性の効果が弱い長波長 QCL でより有効に活用できます。InAs ベースの QCL は、 までの波長で、 まで室温 (RT) で連続波 (CW) 動作し、パルスしきい値電流密度はまで低くなっています。^{[10] の}低い の値は、他のスペクトル領域で発光する InAs ベースの QCL でも達成されています。、^[11]では、 ^[12]では、^[13]では(InAs 上に成長した QCL)。最近では、 近くで まで低い温度で動作する InAs ベースの QCL が室温で実証されています。得られた閾値は、ファセット処理なしでこれまでに報告された最高のInPベースQCLの閾値よりも低い。^[14]${\displaystyle 17.7~\mu m}$${\displaystyle J_{th}}$${\displaystyle 1~kA/cm^{2}}$${\displaystyle J_{th}}$${\表示スタイル 0.715~kA/cm^{2}}$${\displaystyle 15~\mu m}$ ${\表示スタイル 0.99~kA/cm^{2}}$${\displaystyle 11~\mu m}$ ${\表示スタイル 0.75~kA/cm^{2}}$${\displaystyle 7.7~\mu m}$ ${\displaystyle 14~\mu m}$${\displaystyle J_{th}}$${\displaystyle 0.6~kA/cm^{2}}$${\displaystyle J_{th}}$

QCLは、従来は光放出特性が悪いと考えられていた材料でもレーザー動作を可能にする可能性があります。シリコンなどの間接バンドギャップ材料は、異なる運動量値で電子と正孔のエネルギーが最小になります。バンド間光遷移では、キャリアはゆっくりとした中間散乱プロセスを経て運動量を変え、光放出強度を大幅に低下させます。しかし、サブバンド間光遷移は伝導帯と価電子帯の最小値の相対運動量とは無関係であり、Si / SiGe量子カスケードエミッターの理論的提案がなされています。^[15]非極性SiGeヘテロ構造からのサブバンド間電界発光は、中赤外および遠赤外波長で、最初は価電子帯で観測されています^{[16] [17] [18]}。ひずみを使用して寄生軽正孔状態を重正孔から重正孔への遷移より上に押し上げることで、より高いゲインを実現できます。^[19] 伝導帯設計は、価電子帯設計で利得を低下させる寄生チャネルの多くを除去することにより、すべての価電子帯設計よりも高い利得が得られることが実証されています^[ 20]。

^{QCLは現在、2.63 μm [21]}から250 μm ^[22]までの波長範囲をカバーしています（磁場を印加することで355 μmまで拡張されます。^{[引用が必要]}）

量子カスケード利得材料を処理して有用な発光デバイスを作成するための最初のステップは、利得媒体を光導波路内に閉じ込めることです。これにより、放出された光を平行ビームに向けることが可能になり、光を利得媒体に再結合できる レーザー共振器を構築できるようになります。

一般的に使用されている光導波路には 2 種類あります。リッジ導波路は、量子カスケード ゲイン材料に平行な溝をエッチングして、通常幅 10 µm、長さ数 mm の QC 材料の孤立したストライプを作成することで作成されます。通常、溝に誘電体材料を堆積して、注入された電流をリッジに導きます。次に、リッジ全体を金でコーティングして電気的な接触を確保し、リッジが光を生成するときにリッジから熱を取り除くのを助けます。光は、通常、わずか数マイクロメートルの寸法のアクティブ領域を持つ導波路の切断端から放出されます。

2 番目の導波路タイプは、埋め込みヘテロ構造です。ここでは、QC 材料もエッチングされて、分離されたリッジが生成されます。ただし、新しい半導体材料がリッジ上に成長します。QC 材料と成長した材料の間の屈折率の変化は、導波路を作成するのに十分です。注入された電流を QC ゲイン媒体に導くために、QC リッジの周りの成長した材料上にも誘電体材料が堆積されます。埋め込みヘテロ構造導波路は、光が生成されているときに QC アクティブ領域から熱を除去するのに効果的です。

量子カスケード利得媒体は超発光構成で非干渉性光を生成するために使用できますが、 ^[23]最も一般的には光共振器と組み合わせてレーザーを形成するために使用されます。

これは最も単純な量子カスケードレーザーです。まず量子カスケード材料から光導波路を作製し、利得媒体を形成します。次に結晶半導体デバイスの端を劈開して導波路の両端に 2 つの平行ミラーを形成し、ファブリ・ペロー共振器を形成します。半導体と空気の界面からの劈開面の残留反射率は、共振器を作成するのに十分です。ファブリ・ペロー量子カスケードレーザーは高出力を生成できますが、^[24]通常、動作電流が高いとマルチモードになります。波長は主に QC デバイスの温度を変更することで変更できます。

分布帰還型（DFB）量子カスケードレーザー^[25]は、ファブリ・ペローレーザーに似ていますが、導波管の上に分布ブラッグ反射器（DBR）が組み込まれており、目的の波長以外で放射するのを防いでいます。これにより、動作電流が高くてもレーザーのシングルモード動作が強制されます。DFBレーザーは主に温度を変えることで調整できますが、DFBレーザーをパルス化することで興味深い調整方法が得られます。このモードでは、レーザーの波長はパルスの過程で急速に「チャープ」され、スペクトル領域を迅速にスキャンできます。^[26]

外部キャビティ (EC) 量子カスケード レーザーでは、量子カスケード デバイスがレーザー ゲイン媒体として機能します。導波路ファセットの 1 つまたは両方に反射防止コーティングが施されており、劈開ファセットの光キャビティ動作が阻止されます。次に、QC デバイスの外部にミラーを配置して光キャビティを作成します。

外部共振器に周波数選択素子を組み込むと、レーザーの放射を単一波長に減らし、放射を調整することも可能です。例えば、回折格子は中心波長の15%以上を調整できる可変波長レーザーを作成するために使用されています^[27]。

モノリシックに集積された素子のみを使用して量子カスケードレーザーのチューニング範囲を拡張する方法はいくつかあります。集積ヒーターは固定動作温度でのチューニング範囲を中心波長の0.7%まで拡張でき^[28]、バーニア効果を介して動作するスーパーストラクチャグレーティングは中心波長の4%まで拡張できます^[29]。標準的なDFBデバイスでは<0.1%です。

量子ヘテロ構造を形成する2 つの異なる半導体の交互層は、分子線エピタキシー(MBE) や、有機金属気相エピタキシー(MOVPE) (有機金属化学気相成長法(MOCVD)とも呼ばれる)などのさまざまな方法を使用して基板上に成長させることができます。

ファブリ・ペロー（FP）量子カスケードレーザーは1998年に初めて商品化され、^[30]分布帰還型（DFB）デバイスは2004年に初めて商品化され、^[31]広帯域同調可能な外部共振器型量子カスケードレーザーは2006年に初めて商品化されました。^[32]高い光出力、同調範囲、室温での動作により、QCLは環境ガスや大気中の汚染物質のリモートセンシング^{[33]やセキュリティなどの分光アプリケーションに役立ちます。最終的には、}視界不良時の車両クルーズコントロール、^[要出典]衝突回避レーダー、^[要出典]産業プロセス制御、^[要出典]呼気分析装置などの医療診断に使用される可能性があります。 ^[34] QCLはプラズマ化学の研究にも使用されます。^[35]

複数のレーザーシステムで使用する場合、パルス内QCL分光法は、毒性化学物質、爆発物、薬物などの複雑な重分子を識別および定量化するために使用できる可能性のある広帯域スペクトルカバレッジを提供します。^{[説明が必要] [36]}

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