量子カスケードレーザー

量子カスケードレーザー（QCL）は、電磁スペクトルの中赤外線から遠赤外線領域で発光する半導体レーザーであり、 1994年にベル研究所のジェローム・ファイスト、フェデリコ・カパッソ、デボラ・シブコ、カルロ・シルトリ、アルバート・ハッチンソン、アルフレッド・チョーによって初めて実証されました。^{[ 1 ]}

電子と正孔のペアが材料のバンドギャップを越えて再結合することで電磁波を放出する一般的なインターバンド半導体レーザーとは異なり、QCLは単極性であり、半導体多重量子井戸ヘテロ構造の繰り返しスタックにおけるインターサブバンド遷移を利用してレーザー発光を実現します。このアイデアは、 1971年にR. F. KazarinovとR. A. Surisによる論文「超格子を持つ半導体における電磁波の増幅の可能性」で初めて提案されました。 ^{[ 2 ]}  

バルク半導体結晶内では、電子は2つの連続したエネルギーバンドのいずれかに存在しうる。1つは低エネルギー電子が密集している価電子帯、もう1つは高エネルギー電子がまばらに存在する伝導帯である。この2つのエネルギーバンドは、電子が存在できる状態が存在しないエネルギーバンドギャップによって隔てられている。従来の半導体レーザーダイオードは、伝導帯の高エネルギー電子が価電子帯の正孔と再結合する際に放出される単一の光子によって光を生成する。したがって、レーザーダイオードの光子のエネルギー、ひいては発光波長は、使用される材料系のバンドギャップによって決まる。

しかし、QCLは光活性領域にバルク半導体材料を使用しません。代わりに、材料組成の異なる薄い層が周期的に並んだ超格子構造を採用しています。この超格子構造により、デバイス全長にわたって電位が変化することで、量子井戸内に電子波動関数が空間的に閉じ込められます。これは多重量子井戸閉じ込めと呼ばれ、許容エネルギー帯が複数の離散的な電子サブバンドに分裂します。層の厚さを適切に設計することで、レーザー発振に必要な2つのサブバンド間の反転分布をシステム内で実現できます。システム内のエネルギー準位の位置は主に層の厚さによって決まり、材料の種類によって決まるわけではないため、同一材料系においてQCLの発振波長を広範囲にわたって調整することが可能です。

さらに、半導体レーザーダイオードでは、電子と正孔はバンドギャップを越えて再結合した後消滅し、光子生成においてそれ以上の役割を果たすことはありません。しかし、単極性QCLでは、電子がサブバンド間遷移を起こして超格子の1周期で光子を放出すると、トンネル効果によって次の周期に進み、そこで別の光子を放出することができます。このように、1つの電子がQCL構造を通過する際に複数の光子を放出するプロセスはカスケードと呼ばれ、量子効率が1を超えることが可能となり、半導体レーザーダイオードよりも高い出力が得られます。

最初の QCL は、InP基板に格子整合したGaInAs / AlInAs材料系で製造されました。^{[ 1 ]}この特定の材料系は、伝導帯オフセット (量子井戸の深さ) が 520 meVです。これらの InP ベースのデバイスは、中赤外スペクトル範囲で非常に高いレベルの性能を達成し、室温を超える高出力の連続波放射を実現しています。^{[ 4 ]}

1998年にSirtoriらがGaAs / AlGaAs QCLを実証し、QCコンセプトが1つの材料系に限定されないことを証明した。^{[ 5 ]}この材料系は、障壁中のアルミニウムの割合に応じて量子井戸の深さが変化する。GaAsベースのQCLは中赤外域ではInPベースのQCLの性能レベルには達していないが、テラヘルツ領域では非常に成功していることが証明されている。^{[ 6 ]}

QCLの短波長限界は量子井戸の深さによって決まり、近年、短波長発光を実現するために非常に深い量子井戸を持つ材料系でQCLが開発されている。InGaAs/AlAsSb材料系は1.6 eVの深さの量子井戸を持ち、3.05 μmで発光するQCLの作製に使用されている。^{[ 7 ]} InAs/AlSb QCLは2.1 eVの深さの量子井戸を持ち、 2.5 μmという短い波長でのエレクトロルミネセンスが観測されている。^{[ 8 ]}

InAs/AlSbの組み合わせは、InPおよびGaAs基板上に成長させた合金と比較して、最も新しいQCL材料ファミリーです。InAs/AlSb材料システムの主な利点は、量子井戸内の有効電子質量が小さいことであり、これにより高いサブバンド間利得が得られます。^{[ 9 ]}この利点は、レーザー遷移レベルが伝導帯の底に近く、非放物線性の影響が弱い長波長QCLでより効果的に活用できます。InAsベースのQCLは、室温（RT）で最大波長までの連続波（CW）動作を実証しています。${\displaystyle 17.7~\mu m}$パルス状の閾値電流密度${\displaystyle J_{th}}$最低価格は${\displaystyle 1~kA/cm^{2}}$[ ^{10 ]低い}値${\displaystyle J_{th}}$他のスペクトル領域で発光するInAs系QCLにおいても同様の成果が得られている。${\displaystyle 0.715~kA/cm^{2}}$で${\displaystyle 15~\mu m}$[ ^{11 ]​}${\displaystyle 0.99~kA/cm^{2}}$で${\displaystyle 11~\mu m}$^{[ 12 ]}および${\displaystyle 0.75~kA/cm^{2}}$で${\displaystyle 7.7~\mu m}$^{[ 13 ]}（InAs上に成長させたQCL）。最近では、InAsベースのQCLが、${\displaystyle 14~\mu m}$と${\displaystyle J_{th}}$ 最低価格は${\displaystyle 0.6~kA/cm^{2}}$室温で実証されている。得られた閾値は、${\displaystyle J_{th}}$これまでに報告された中で最高のInPベースのQCLで、ファセット処理は行われていない。^{[ 14 ]}

QCLは、従来光放出特性が低いと考えられていた材料でもレーザー動作を可能にする可能性がある。シリコンなどの間接バンドギャップ材料は、異なる運動量値で電子と正孔の最小エネルギーを持つ。バンド間光遷移の場合、キャリアはゆっくりとした中間散乱プロセスによって運動量を変化させ、光放出強度を劇的に低下させる。しかし、サブバンド間光遷移は伝導帯と価電子帯の最小値の相対運動量とは無関係であり、Si / SiGe量子カスケードエミッタの理論的提案がなされている。^{[ 15 ]}非極性SiGeヘテロ構造からのサブバンド間エレクトロルミネセンスは、中赤外および遠赤外波長で、まず価電子帯で観測されている。^{[ 16 ] [ 17 ] [ 18 ]}歪みを利用して寄生的な軽正孔状態を重正孔から重正孔への遷移よりも上に押し上げることで、より高い利得が得られる。^{[ 19 ]} 伝導帯設計は、価電子帯設計で利得を低下させる寄生チャネルの多くを除去することにより、すべての価電子帯設計よりも高い利得を持つことが実証されています^{[ 20 ]}。

^{QCLは現在、2.63 μm [ 21 ]}から250 μm ^{[ 22 ]}までの波長範囲をカバーしており（磁場を印加すると355 μmまで拡張される） 、

量子カスケード利得材料を加工して実用的な発光デバイスを作るための最初のステップは、利得媒体を光導波路内に閉じ込めることです。これにより、放出された光を平行光ビームに導くことが可能になり、光を利得媒体に再び結合できるようなレーザー共振器を構築することができます。

光導波路には、一般的に2種類が用いられています。リッジ導波路は、量子カスケード利得材料に平行な溝をエッチングすることで、通常 幅約10μm、長さ数mmの孤立した量子カスケード材料のストライプを形成します。溝には通常、注入電流をリッジに導くための誘電体材料が堆積され、その後、リッジ全体が金でコーティングされます。これは、電気的な接触を確保するとともに、リッジが発光する際に熱を放散するのを助けるためです。光は導波路の切断端から放出され、その活性領域は通常わずか数マイクロメートルです。

2つ目の導波路タイプは、埋め込みヘテロ構造です。このタイプでは、QC材料もエッチングして孤立したリッジを形成します。そして、リッジの上に新しい半導体材料を成長させます。QC材料とオーバーグロースされた材料との屈折率の変化は、導波路を形成するのに十分です。注入された電流をQC利得媒体に導くために、QCリッジ周辺のオーバーグロースされた材料上に誘電体材料も堆積されます。埋め込みヘテロ構造導波路は、光生成時にQC活性領域から熱を効率的に除去できます。

量子カスケード利得媒体は超発光構成で非干渉光を生成するために使用できるが、 ^{[ 23 ]}レーザーを形成するために光共振器と組み合わせて使用​​されるのが一般的である。

外部共振器レーザー

外部共振器（EC）型量子カスケードレーザーでは、量子カスケードデバイスがレーザー利得媒体として機能します。導波路のファセットの一方または両方に反射防止コーティングが施されており、これにより劈開面の光共振器作用が抑制されます。その後、量子カスケードデバイスの外部にミラーを配置することで光共振器を形成します。

外部共振器に周波数選択素子を組み込むと、レーザーの発光を単一波長に絞り込むことができ、さらに放射波長を調整することも可能です。例えば、回折格子を用いて中心波長の15%以上を調整できる波長可変レーザーが開発されています^{[ 27 ]}。

量子ヘテロ構造を形成する2種類の半導体の交互層は、分子線エピタキシー（MBE）や有機金属気相エピタキシー（MOVPE）、別名有機金属化学気相成長法（MOCVD）など、さまざまな方法を用いて基板上に成長させることができる。

ファブリ・ペロー（FP）量子カスケードレーザーは1998年に初めて商用化され^{[ 30 ]} 、分布帰還（DFB）デバイスは2004年に初めて商用化され^{[ 31 ]}、広帯域可変外部共振器量子カスケードレーザーは2006年に初めて商用化されました^{[ 32 ]。}高い光出力、広いチューニング範囲、室温での動作により、QCLは大気中の環境ガスや汚染物質のリモートセンシング^{[ 33 ]}やセキュリティなどの分光学的アプリケーションに役立ちます。将来的には、視界不良時の車両クルーズコントロール、衝突回避レーダー、工業プロセス制御、呼気分析器などの医療診断に使用される可能性があります^{[ 34 ]}。QCLはプラズマ化学の研究にも使用されます^{[ 35 ] 。}

マルチレーザーシステムで使用される場合、パルス内QCL分光法は広帯域スペクトルカバレッジを提供し、有毒化学物質、爆発物、医薬品などの複雑な重分子の識別と定量化に使用できる可能性があります。^{[ 36 ]}

QCLはテラヘルツ周波数帯で応用されている。半透明物体の振幅プロファイルと位相プロファイルの両方を復元する計算位相イメージングに積極的に使用されている。^{[ 37 ]}

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