ポリハロゲンイオン

ポリハロゲンイオンは、ハロゲンのみを含む多原子陽イオンおよび陰イオンのグループです。これらのイオンは、1種類のハロゲンのみを含むイソポリハロゲンイオンと、複数の種類のハロゲンを含むヘテロポリハロゲンイオンの2種類に分類できます。

導入

多数のポリハロゲンイオンが発見され、それらの塩は固体状態で単離され、構造が特徴付けられています。以下の表は、既知の種をまとめたものです。^{[ 1 ]}^{[ 2 ]}^{[ 3 ]}^{[ 4 ]}^{[ 5 ]}^{[ 6 ]}

* [ Cl ₂ ] ^{+ は}低温では[ Cl ₂ O ₂ ] ²⁺としてのみ存在し、これはO ₂から[ Cl ₂ ] ⁺への電荷移動錯体である。^[²^]遊離の[ Cl ₂ ] ^{+ は}、低圧放電管で得られた電子バンドスペクトルからのみ知られている。^[³^]

† [ I ₇ ] ⁺の存在は可能性はあるが、まだ不確実である。^[¹^]

構造

イオンの構造のほとんどは、IR分光法、ラマン分光法、X線結晶構造解析によって決定されています。ポリハロゲンイオンは常に、イオン中に存在する最も重く電気陰性度の低いハロゲンを中心原子として持ち、場合によってはイオンが非対称になります。たとえば、[ Cl ₂ F] ^+は[ Cl−Cl−F] ⁺の構造を持ちますが、[ Cl−F−Cl] ⁺の構造は持ちません。

一般的に、ほとんどのヘテロポリハロゲンイオンと低級イソポリハロゲンイオンの構造は、VSEPR モデルと一致していました。しかし、例外的なケースもありました。たとえば、 [ BrF6 ] ⁻や[ _IF6 ] ⁻のように中心原子が重く、7 つの孤立電子対_を持つ場合、立体化学的に不活性な孤立電子対の存在により、フッ化物配位子の配置が歪むのではなく、規則的な八面体配置になります。固体構造では、強い陽イオンと陰イオンの相互作用により、理想的な VSEPR モデルからのずれがさらに多く見られ、振動分光データの解釈も複雑になります。ポリハロゲン陰イオン塩の既知のすべての構造では、陰イオンはハロゲン架橋を介して対陽イオンと非常に密接に接触しています。^[⁴^]例えば、固体状態では、[ IF ₆ ] ^{− は}正八面体ではなく、[ (CH ₃ ) ₄ N] ⁺[ IF ₆ ] ⁻の固体構造は、緩く結合した[ I ₂ F ₁₁ ] ^{2−二量体を示している。}[ BrF ₂ ] ⁺[ SbF ₆ ] ⁻、[ ClF ₂ ] ⁺ [ SbF 6 ] ⁻、[ BrF ₄ ] ⁺[ Sb ₆ F ₁₁ ] ⁻にも顕著な陽イオン-_陰イオン相互作用が見られた。^[²^]

‡ [ IF ₅ ] ²⁻は、珍しい五角形の平面構造を持つことが知られている2 つのXY _n型種の 1 つであり、もう 1 つは[ XeF ₅ ] ⁻です。

¶ [ ClF ₆ ] ⁻は、塩素原子における立体化学的不活性電子対効果が重要ではないため、歪んだ八面体構造をとる。

[ I3Cl2 _]⁺および[ I3Br2 ] ⁺イオンは、[ _I5 ] ₊と同様のトランスZ型^構造を_持つ。

高級ポリヨウ化物

ポリヨウ化物イオンは_、はるかに複雑な構造を持つ。個々のポリヨウ化物は通常、ヨウ素原子とヨウ化物イオンが直線状に連なった構造を持ち、I₂、I⁻、および[I₃]⁻ユニット間の結合によって記述される_。これはポリヨウ^化物の起源を反映^している。固体状態では、ポリヨウ化物は互いに相互作用して鎖状、環状、あるいは複雑な二次元および三次元ネットワークを形成することがある。

ボンディング

ポリハロゲンイオンの結合は、主にp軌道の優位な使用を伴う。結合へのd軌道の大きな関与は、多くの促進エネルギーが必要となるためあり得ない。一方、メスバウアー分光法のデータから示唆されるように、ヨウ素を含む種では不活性電子対効果によりs軌道の関与はわずかであると予想される。しかし、これまでに観測されたこれほど広範囲の結合長と結合角を再現できる結合モデルは存在しない。^[³^]

X _2が[ X ₂ ] ⁺にイオン化されるときに反結合軌道から電子が除去されるという事実から予想されるように、[ X ₂ ] ⁺の結合次数と結合強度は高くなり、その結果、分子イオンの原子間距離はX ₂の原子間距離よりも小さくなります。

直線状またはほぼ直線状の三原子ポリハロゲン化物は、対応する二原子ハロゲン間化合物またはハロゲンと比較して結合が弱く長く、ハロゲン化物イオンが中性分子に付加される際に原子間に反発力が加わることと一致します。共鳴理論を用いた別のモデルも存在し、例えば、[ ICl ₂ ] ^{− は、}次の正準形の共鳴混成体と見なすことができます。

この理論を裏付ける証拠は、結合長（[ ICl ₂ ] ⁻ では 255 pm 、 ICl (g)では232 pm）と結合伸縮波数（ [ ICl ₂ ] ⁻では対称伸縮が267 cm ⁻¹ 、非対称伸縮が222 cm −1 であるのに対し、ICl では384 cm ^{−1 ）から得られ、これは}[ ICl ₂ ] ⁻の各 I–Cl 結合の結合次数が約 0.5 であることを示唆しており、共鳴理論を用いた解釈と一致している。他の三原子種[ XY ₂ ] ⁻も同様に解釈できる。^[²^]

結合次数は低いものの、3つのハロゲン原子はすべて強く結合している。三フッ化物のフッ素-フッ素結合は結合次数が0.5であり、結合強度は30 kcal/molで、結合次数が1の二フッ素のフッ素-フッ素結合よりもわずか8 kcal/mol低いだけである。 ^[⁷^]

合成

ポリハロゲンイオンの生成は、親となるハロゲン間化合物またはハロゲンの自己解離として捉えることができる。

2 XY _n ⇌ [ XY _{n −1} ] ⁺ + [ XY _{n +1} ] ⁻
3 X ₂ ⇌ [ X ₃ ] ⁺ + [ X ₃ ] ⁻
4 X ₂ ⇌ [ X ₅ ] ⁺ + [ X ₃ ] ⁻
5 X ₂ ⇌ 2 [ X ₂ ] ⁺ + 2 [ X ₃ ] ⁻

ポリハロゲンカチオン

ポリハロゲンカチオンを調製するための一般的な戦略は2つあります。

適切なハロゲン間化合物をルイス酸（ B、Al、P、As、Sbのハロゲン化物など）と、不活性溶媒または酸化性溶媒（無水HFなど）中、あるいは溶媒を用いずに反応させることにより、ヘテロポリハロゲンカチオンが得られる。

XY _n + MY _m → [ XY _{n −1} ] ⁺ + [ MY _{m +1} ] ⁻

ハロゲンまたはハロゲン間化合物が酸化剤およびルイス酸と反応してカチオンを生成する酸化プロセスによって、

Cl ₂ + ClF + AsF ₅ → [ Cl ₃ ] ⁺[ AsF ₆ ] ⁻

場合によっては、ルイス酸（フッ化物受容体）自体が酸化剤として作用する。

3 I ₂ + 3 SbF ₅ → 2 [ I ₃ ] ⁺[ SbF ₆ ] ⁻ + SbF ₃

通常、最初の方法はヘテロポリハロゲンカチオンの調製に用いられ、2番目の方法は両方に適用可能である。酸化プロセスはカチオン[IBr2]+、[ClF6]+、[BrF6]+の調製に有用である_。なぜなら、それぞれ^の親ハロゲン間化合^物であるIBr3 、^ClF7_、 BrF7は_これまで単_離され_た_ことがないからである。

Br ₂ + IOSO ₂ F → [ IBr ₂ ] ⁺[ SO ₃ F] ⁻

2 ClF ₅ + 2 PtF ₆ → [ ClF ₆ ] ⁺[ PtF ₆ ] ⁻ + [ ClF ₄ ] ⁺[ PtF ₆ ] ⁻

BrF ₅ + [ KrF ] ⁺[ AsF ₆ ] ⁻ → [ BrF ₆ ] ⁺[ AsF ₆ ] ⁻ + Kr

いくつかの個々の種の調製法は、以下の表に式とともに簡単にまとめられています。^{[ 1 ]}^{[ 2 ]}^{[ 3 ]}^{[ 4 ]}

‡この反応では、活性酸化種は[ NiF ₃ ] ⁺であり、これはCs ₂[ NiF ₆ ] / AsF ₅ /HF 系でその場で生成されます。これはPtF ₆よりもさらに強力な酸化剤およびフッ素化剤です。

ポリハロゲンアニオン

ポリハロゲンアニオンについても、一般的に2つの調製戦略がある。

ハロゲン間化合物またはハロゲンをルイス塩基（おそらくフッ化物）と反応させることにより、
[ (CH ₃ CH ₂ ) ₄ N] ⁺ Y ⁻ + XY _n → [ (CH ₃ CH ₂ ) ₄ N] ⁺[ XY _{n +1} ] ⁻
X ₂ + X ⁻ → [ X ₃ ] ⁻
単純なハロゲン化物の酸化によって：
KI + Cl ₂ → K ⁺[ ICl ₂ ] ⁻

いくつかの個々の種の調製法は、以下の表に式とともに簡単にまとめられています。^{[ 1 ]}^{[ 2 ]}^{[ 3 ]}^{[ 4 ]}

より高次のポリヨウ化物は、様々な濃度のI⁻とI₂を含む溶液の結晶化によって生成された_。^例えば、適切な_量のI₂とKIを含む飽和溶液を冷却すると、^K⁺ [ I₃ ] ⁻^の_一水和物が結晶化する。^[⁸^]^：^v1p294

不動産

安定性

一般的に、大きな対陽イオンまたは陰イオン（Cs ⁺や[ SbF ₆ ] ⁻など）は、格子エネルギーの観点から固体状態で形成されるポリハロゲンイオンを安定化させるのに役立ち、充填効率が向上します。

ポリハロゲンカチオンは強力な酸化剤であり、発煙硫酸などの酸化性液体_を溶媒としてのみ調製できることからもそれがわかる_。最も酸化力が強く、したがって最も不安定なのは[ X2 ] ⁺と[ XF6 ] ⁺（X = Cl、Br）であり、それに続いて[ X3 _]⁺と[ IF6 ] ⁺_である。

[ X ₂ ] ⁺塩 (X = Br、I)の安定性は熱力学的に非常に安定です。しかし、溶液中での安定性は超酸溶媒に依存します。たとえば、[ I ₂ ] ⁺はフルオロアンチモン酸(HF と 0.2 N SbF ₅、H ₀ = -20.65)中では安定ですが、 SbF 5の代わりにNbF ₅、TaF ₅またはNaF^のような弱いフッ化物受容体を加えると、 [ I ₃ ] ⁺、[ I ₅ ] ⁺およびI ₂に不均化します。^[₄^]

14 [ I ₂ ] ⁺ + 5 F ⁻ → 9 [ I ₃ ] ⁺ + IF ₅

原子数が同じ多ハロゲン陰イオンの場合、中心のハロゲン原子が重いほど安定であり、対称イオンは非対称イオンよりも安定である。したがって、陰イオンの安定性は次の順に低下する。

[ I3 ] ⁻ > [ IBr2 ] ⁻ > [ _ICl2_]⁻ > [ I2Br ] ⁻ > [ Br3 ] ⁻ > [ BrCl2 _]⁻ > [ Br2Cl ] ⁻

配位数が4以上のヘテロポリハロゲンイオンは、フッ化物配位子とのみ共存できる。

色

ほとんどのポリハロゲンイオンは濃い色をしており、構成元素の原子量が増加するにつれて色が濃くなります。よく知られているデンプン-ヨウ素錯体は^、アミロースらせん中に存在する直線状の[ I5 ] ⁻イオンのために濃い青色をしています。^[₄^]ポリハロゲン陰イオンのUV-可視領域の吸収帯の強度は溶媒の誘電率によって影響を受けることが多いですが、その位置（全体の色を決定する）は比較的溶媒に依存しません。^[⁹^]一般的な種のいくつかの色を以下に示します。^[³^]

フッ素カチオンは無色または淡黄色である傾向があり、他のヘテロポリハロゲンイオンはオレンジ、赤、または濃い紫色である^{[ 4 ]。}
[ ICl ₂ ] ⁺の化合物はワインレッドから鮮やかなオレンジ色であり、[ I ₂ Cl] ⁺の化合物は濃い茶色から紫がかった黒色である。
[ Cl3 _] +^は黄色
[ Cl ₄ ] ⁺は青色です^{[ 2 ]}
[ Br2 _] +^はチェリーレッド
[ Br3 _] +^は茶色です
[ Br5 _]⁺は濃い茶色です
[ I2 _]⁺は鮮やかな青色です
[ I3 _] +^は濃い茶色から黒色です
[ I4 _] 2+^は赤褐色
[ I5 ] ⁺は緑色または黒色で、塩[ I5 _]⁺[ AlCl4 ] ⁻は緑黒色の針状結晶として存在するが、薄片では茶赤色に_見える_。
[ I7 ] ^+は_、化合物[ I7 ] ⁺[ SO3F ] ^{−中に存在すること}_が確実に確認されている_{場合、黒色である。}
[ I ₁₅ ] ³⁺は黒色^{[ 5 ]}
[ Cl ₃ ] ⁻は無色です^{[ 10 ]}^{: 10}^{[ 11 ]}
[ BrCl2 _] −^は黄色^{[ 10 ]}^：10
[ Br3 ] ⁻^は赤色^[₁₀^]^：¹⁰
[ ICl ₂ ] ⁻はオレンジ色^{[ 10 ]}^{: 10}から黄色^{[ 12 ]です}
[ ICl4 _] −^は黄金色^{[ 10 ]}^：10
[ IBr ₂ ] ⁻は赤色^{[ 10 ]}^：10
ポリヨウ化物は非常に濃い色をしており、濃い茶色または濃い青色である。

化学的性質

ヘテロポリハロゲンカチオンは爆発的に反応する酸化剤であり、多くの場合、親化合物であるハロゲン間化合物よりも高い反応性を示し、還元経路で分解します。[ClF6]+、[BrF6]+、[IF6]+の最高酸化状態が+7であることから予想されるように_、これらの種は^極めて強力な酸化剤^であり、_以下の^反応_で実証されています。

2 O ₂ + 2 [ BrF ₆ ] ⁺[ AsF ₆ ] ⁻ → 2 [ O ₂ ] ⁺ [ AsF ₆ ] ⁻ + 2 BrF ₅ + F ₂

Rn + [ IF ₆ ] ⁺[ SbF ₆ ] ⁻ → [ RnF] ⁺[ SbF ₆ ] ⁻ + IF ₅

_{酸化状態の低いポリハロゲンカチオンは}不均化反応を起こしやすい。例えば、[ Cl2F ] ^+は溶液中で不安定であり、197KでもHF/ SbF5 _{混合物中で完全に不均化反応を起こす。}

2 [ Cl ₂ F] ⁺ → [ ClF ₂ ] ⁺ + [ Cl ₃ ] ⁺

[ I ₂ ] ^{+ は}193 K で可逆的に二量体化し、溶液を 193 K 以下に冷却すると、常磁性[ I ₂ ] ⁺の青色が反磁性[ I ₄ ] ²⁺の赤褐色に劇的に変化し、常磁性感受率と電気伝導率が低下することが観察されます。^[²^]

2 [ I ₂ ] ⁺ ⇌ [ I ₄ ] ²⁺

二量体化は、2 つの[ I ₂ ] ⁺の半充填 π* 軌道の重なりに起因すると考えられます。

[ Cl ₄ ] ⁺[ IrF ₆ ] ⁻中の[ Cl 4 ] _+は[ I ₄ ] ²⁺と構造的に類似しているが、195 K で分解して[ Cl ₂ ] ⁺^の代わりにCl ₂と[ Cl ₃ ] ⁺の塩を生成する。^[²^]

[ ClF ₆ ] ⁺および[ BrF ₆ ] ⁺をNOFを用いてフッ素化することによりClF ₇およびBrF ₇を調製する試みは、以下の反応が起こったため失敗に終わった。^[³^]

[ ClF6 _]⁺[ PtF6 _] − ⁺ NOF _→[ NO ] ⁺[ PtF6 _]⁻ + _ClF5 + F2

[ BrF6 _]⁺[ AsF6 ] ⁻₊_2NOF → [ NO ] ⁺[ AsF6 _]⁻ + [ NO ] ⁺ [ BrF6 ] ⁻₊ F2

陰イオンは陽イオンに比べて反応性が低く、一般的に親ハロゲン間化合物よりも酸化力が弱い。有機化合物に対する反応性も低く、一部の塩は非常に高い熱安定性を示す。M + [ X m Y n Z p ] − 型のポリハロゲン陰イオンを含む塩（m ⁺n + _p = _{ 3 _, 5 , 7 , 9 ... } ^）は、 M ⁺と最も電気陰性度の高いハロゲンとの間で単純なモノハロゲン化物塩に解離する傾向があり、その結果、モノハロゲン化物が最高の格子エネルギーを持つ。通常、もう一方の生成物としてハロゲン間化合物が形成される。塩[ (CH ₃ ) ₄ N] ⁺[ ClF ₄ ] ^{−は約 100 °C で分解し、}[ ClF ₆ ] ⁻の塩は熱的に不安定で、−31 °C でも爆発する可能性がある。^[⁴^]

参考文献

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ポリハロゲンイオン

導入

構造

高級ポリヨウ化物

ボンディング

合成

ポリハロゲンカチオン

ポリハロゲンアニオン

不動産

安定性

色

化学的性質

関連項目

参考文献

関連するトピック

ハロゲン

イオン

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の電荷移動錯体で