プルトニウム238

プルトニウム238は、最初に発見されたプルトニウムの同位体である。1940年12月、グレン・シーボーグとその研究員らが、ウラン238に重水素を照射することでネプツニウム238を合成した。

²³⁸ ₉₂ U+ ² ₁ H→ ²³⁸ ₉₃ Np+ 2n

ネプツニウム同位体はその後、半減期2.099日でβ崩壊を^{起こしてプルトニウム238になる。  [ 7 ]}

プルトニウム238は自然にウラン234に崩壊し、その後長い時間をかけてラジウム系列に沿って鉛206へと崩壊を続けます。歴史的に、プルトニウム238のほとんどはサバンナ・リバー原子力発電所の兵器用原子炉でネプツニウム237（半減期）を照射することによって生産されてきました。2.144 Ma ）中性子とともに。^{[ 8 ]}

²³⁷ ₉₃ Np+n→ ²³⁸ ₉₃ Np

ネプツニウム237はプルトニウム239兵器級物質の製造の副産物であり、1988年に施設が閉鎖されたとき、^{238Puには約16%の239Pu}が混ざっていた。^{[ 9 ]}

プルトニウムは1940年に初めて合成され、1941年にカリフォルニア大学バークレー校の化学者によって単離された。^{[ 10 ] [ 11 ]}

マンハッタン計画は発見直後に始まり、初期の研究（1944年以前）のほとんどは、バークレー放射線研究所とセントルイスのワシントン大学の大型サイクロトロンを使用して製造された小さなサンプルを使用して行われた。^{[ 12 ]}

マンハッタン計画で遭遇した困難の多くは、核燃料の製造と試験に関するものであった。ウランとプルトニウムは最終的にどちらも核分裂性であることが判明したが、いずれの場合も原子爆弾に適した同位体を選別するために精製する必要があった。^{[ 13 ]}

第二次世界大戦が始まっていたため、研究チームは時間に追われていた。1942年と1943年にサイクロトロンによってマイクログラム単位のプルトニウムが作られた。1943年後半、ロバート・オッペンハイマーは「存在するプルトニウムはわずか20分の1ミリグラムにすぎない」と述べたと伝えられている。^{[ 12 ]}

彼の要請により、バークレーの放射線研究所は1943年10月末までに1.2mgのプルトニウムを提供し 、そのほとんどはロスアラモスに運ばれてそこで理論研究が行われた。^{[ 12 ]}

世界で2番目の原子炉であるオークリッジの秘密の場所に建設されたX-10黒鉛炉は、1944年に完全に稼働することになった。1943年11月、最初の起動直後に、わずか500mgのプルトニウムを生成した。しかし、このプルトニウムは大量のウラン燃料と混合され、近くの化学処理パイロットプラントで同位体分離（濃縮）される予定だった。グラム単位のプルトニウムが利用可能になるのは1944年初頭まで待たなければならなかった。^{[ 14 ]} 

プルトニウムの工業規模生産は、ハンフォードサイトのB原子炉が稼働を開始した1945年3月に始まったばかりである。^{[ 13 ]}

プルトニウムのサンプルは少量ながら研究者によって取り扱われていたが、それが健康にどのような影響を与えるかは誰にも分からなかった。^{[ 13 ]}

プルトニウムの取り扱い事故は1944年に発生し、研究所内外での汚染が問題になりつつあったため、マンハッタン計画の指導部は警戒を強めた。^{[ 13 ]} 1944年8月、化学者のドナルド・マスティックは塩化プルトニウム溶液が顔に噴霧され、誤ってそれを飲み込んでしまった。^{[ 13 ] [ 15 ]}プルトニウム研究者の鼻を拭ったところ、プルトニウムが吸い込まれていたことが示された。^{[ 13 ] [ 16 ]}プルトニウムを含む多くの超ウラン元素の発見者であるマンハッタン計画の主任化学者グレン・シーボーグは、プルトニウム研究のための安全プログラムを開発するよう強く求めた。シカゴ・メット・ラボのロバート・ストーン宛のメモで、シーボーグは「プルトニウムの体内での経路を追跡するプログラムをできるだけ早く開始し、最優先事項とする」と記した。^{[ 17 ]}このメモは、マスティックが勤務していたD棟で1944年に発生した多くの汚染事件よりも前の1944年1月5日付である。^{[ 12 ]}シーボーグは後に、このメモで人体実験を暗示する意図は全くなく、機密情報の区分けのため、人体への使用についてはずっと後になるまで知らなかったと主張した。^{[ 12 ]}

核兵器製造や重要な研究に用いられる爆弾級濃縮プルトニウム239に対し、初期の医学実験では核兵器燃料として不向きなプルトニウム238が用いられた。しかし、プルトニウム^{238は半減期が短く、アルファ線放出量も強いため、プルトニウム239}よりもはるかに危険である。初期の人体実験では、プルトニウムの排泄速度が非常に遅く、体内に蓄積されることがすぐに判明した。その結果、被験者は深刻な健康被害を被った。

1945年4月10日から1947年7月18日まで、マンハッタン計画の一環として18人がプルトニウムを注射された。投与量は0.095～5.9マイクロキュリー（μCi）であった。^{[ 13 ]}

アルバート・スティーブンスは、多くの臓器に及ぶと思われる末期癌の（誤った）診断を受けた後、1945年にインフォームド・コンセントなしにプルトニウムを注射された。彼は患者CAL-1と呼ばれ、プルトニウムは3.5μCiの238Puと0.046μCiの239Puからなり 、^初期の^体内 の総放射能は3.546μCi （131kBq ）であった。^{[ 18 ] [ 13 ]}彼が高放射性プルトニウム238（クロッカー研究所の60インチサイクロトロンで天然ウランに重水素を照射して生成された）^{[ 18 ]}を投与されたという事実は、彼の長期被曝量に大きく寄与した。スティーブンスに投与されたプルトニウムがすべて、当時同様の実験で使用された長寿命の^239Puであったならば、スティーブンスの生涯被曝量は大幅に少なかっただろう。^238Puの半減期が87.7年と短いということは、特に^239Puの半減期が24,100年であることを考えると、彼の体内にあった間にその大部分が崩壊したことを意味する。 

最初の「癌」手術で多くの非癌性の「腫瘍」が除去された後、スティーブンスは実験的なプルトニウム投与後約20年間生存し、その後心臓病で亡くなった。彼は、これまで知られている人間の患者の中で最も高い累積放射線量を受けていた。^{[ 12 ]}生涯吸収線量の最新の計算では、合計64 Sv（6400 rem）というかなりの量が示されている。^{[ 12 ]} 

^238Puの最初の用途は、ローレンス放射線研究所（現在のローレンス・リバモア国立研究所）のためにマウンド研究所で製造された核兵器部品への使用でした。マウンドがこの作業に選ばれたのは、ポロニウム210を燃料とするアーチン起爆装置の製造経験と、原子炉燃料プログラムでいくつかの重元素を扱った経験があったためです。マウンドの科学者2人が1959年にローレンスで共同開発を行い、その間、プロジェクトを収容するための特殊冶金棟がマウンドに建設されました。その間、最初の^238Puサンプルが1959年にマウンドに届きました。^{[ 19 ]}

ミリワット放射性同位体熱電発電機は、米国の核兵器の許容行動リンク（PAL）に電力を供給するために使用されています。 ^{[ 20 ]}

1957年1月1日から、マウンド研究所のRTGの発明者であるジョーダンとバーデンは、ポロニウム210を熱源として熱を電気エネルギーに直接変換するのに適した放射性物質と熱電対の研究を行うため、陸軍通信隊の契約（R-65-8-998 11-SC-03-91）に取り組んでいた。

1961年、RTカーペンター大尉は、海軍の航行衛星トランジットIVの補助電源として宇宙に打ち上げられる最初のRTG（放射性同位体熱電発電機）の燃料として238Puを選択した。 1963^年1月21日時点では、NASAプログラム用の大型RTGの燃料としてどの同位体を使用するかについてはまだ決定されていなかった。^{[ 21 ]}

1964 年初頭、マウンド研究所の科学者たちは、兵器部品を製造する別の方法を開発し、その結果、生産効率が約 98% に達した。^{[ 22 ]これにより、サバンナ リバー238}プルトニウムの余剰生産分がスペース エレクトリック パワーで使用できるようになり、月面のSNAP-27 RTG、パイオニア宇宙船、バイキング火星着陸船、トランジット海軍航行衛星 (今日のGPSの前身)、および 2 機の ボイジャー宇宙船のニーズを満たすのにちょうど間に合った。これらの²³⁸プルトニウム熱源はすべてマウンド研究所で製造された。^{[ 23 ]}

放射性同位体ヒーターユニットは、アポロ11号ミッションで月面に設置された地震実験装置や、いくつかの月面探査車や火星探査車に搭載されたアポロ放射性同位体ヒーター（ALRH）から始まり、ガリレオ探査機に搭載された129個のLWRHUで実験装置を温めるなど、宇宙探査で使用されてきた。^{[ 24 ]}

特殊冶金棟の兵器部品製造施設の増築が1964年末に完了し、^238Pu熱源燃料の製造が行われた。1969年には、トランジット燃料製造のために研究棟にも一時的な燃料製造施設が設置された。兵器部品プロジェクトの完了に伴い、大量の^238Puの取り扱いに困難が伴ったことから「スネークマウンテン」というあだ名で呼ばれていた特殊冶金棟は、1968年6月30日に操業を停止し、^238Puの操業は、大量の^238Puの取り扱い用に特別に設計・建設された新しいプルトニウム処理棟に引き継がれた。プルトニウム238は、1963年にカール・Z・モーガンらが評価した256の放射性核種の中で最も高い相対危険度（152）を与えられている。^{[ 25 ]}

米国では、プルトニウム238が非軍事用途で利用可能になると、数多くの用途が提案され、試験された。その中には、NUMECと共同で1966年6月1日に開始された心臓ペースメーカープログラムも含まれる。 ^{[ 26 ]}これらのユニットの最後の埋め込みは1988年に行われた。放射線の懸念や規制上の障害といった欠点がなく、10年以上の寿命が期待できるリチウム駆動のペースメーカーが登場したことで、これらのユニットは時代遅れになった。^{[ 27 ]}

2007年現在当初139人が装着した原子力式ペースメーカーのうち、米国では9人が生存していた。^{[ 28 ]}これらの人が亡くなると、ペースメーカーは取り外され、プルトニウムが回収されるロスアラモスに送られることになっている。^{[ 29 ]}

ニューイングランド・ジャーナル・オブ・メディシンへの手紙では、数十年前にNumec NU-5を装着し、継続的に稼働している女性について論じている。当初の価格は5,000ドルで、2007年のドル換算で23,000ドル（2025年のドル換算で36,263ドル）に相当するが、その後の費用は約19,000ドル（2025年のドル換算で29,502ドル）であり、バッテリー駆動のペースメーカーの55,000ドル（2025年のドル換算で85,400ドル）と比較すると、その差は歴然としている。 ^{[ 28 ]}

もう一つの原子力駆動ペースメーカーは、メドトロニック社の「ローレンス・アルカテル モデル 9000」でした。^{[ 30 ]}約1600個の原子力駆動心臓ペースメーカーおよび/またはバッテリーアセンブリが米国全土で発見されており、ロスアラモス国立研究所（LANL）のオフサイトソース回収プロジェクト（OSRP）チームによる回収の対象となっています。^{[ 31 ]}

米国は1988年にサバンナリバーサイトの原子炉が閉鎖されたことにより、大量の^{238Puの生産を停止した。 [ 36 ] [ 37 ] [ 38 ] 1993年以降、米国の宇宙船で使用される238Pu}はすべてロシアから購入されている。1992年から1994年にかけて、米国エネルギー省はロシアのマヤク生産協会から10キログラムを購入した。米国は、無人NASAミッションにプルトニウムを使用しなければならず、ロシアはキシュティム災害などの長期放射能汚染の影響を受けたチェリャビンスク地域の環境および社会投資にその通貨を使用しなければならない。^{[ 39 ]}合計で16.5キログラム（36ポンド）が購入されたが、ロシアはもはや^238Puを生産しておらず、ロシア自身の供給も少なくなっていると報じられている。^{[ 40 ] [ 41 ]} 

2013年2月、オークリッジの高フラックス同位体原子炉により少量の^238Puが生産され、^{[ 42 ]} 2015年12月22日には50グラム（1.8オンス）の^238Puが生産されたと報告された。^{[ 43 ] [ 44 ]}

2017年3月、オンタリオ・パワー・ジェネレーション（OPG）とそのベンチャー部門であるカナディアン・ニュークリア・パートナーズは、NASAの第2の供給源として^{238Puを生産する計画を発表した。}ネプツニウム237 ^{[ 45 ]}を含む棒は、ワシントン州のパシフィック・ノースウェスト国立研究所（PNNL）で製造され、カナダのオンタリオ州クラリントンにあるOPGのダーリントン原子力発電所に輸送され、原子炉炉心内で中性子照射を受けて^238Puが生成される。^{[ 46 ] [ 47 ]}

2019年1月、テネシー州のオークリッジ国立研究所で製造工程の一部が自動化され、毎週生産されるプルトニウムペレットの数が3倍になると報告された。^{[ 48 ]}生産量は現在、週80ペレットから約275ペレットに増加し、年間総生産量は約400グラムになると予想されている。^{[ 48 ]}現在の目標は、プロセスを最適化してスケールアップし、 2025年までに年間 平均1.5kg （3.3ポンド）を生産することである。 ^{[ 49 ] [ 47 ]}  

2023年、エネルギー省は NASAのミッション向けに0.5kgのプルトニウム238を納入し、  2026年までに年間1.5kgの酸化プルトニウムを生産する予定である。 ^{[ 50 ]}