ミューオンスピン分光法( μSRとも呼ばれる)は、スピン偏極したミューオンを物質に注入し、原子、分子、または結晶の周囲がミューオンのスピン運動に及ぼす影響を検出する実験手法である。ミューオンのスピン運動は、粒子が受ける磁場によるものであり、電子スピン共鳴(ESRまたはEPR)や、より近い核磁気共鳴(NMR)などの他の磁気共鳴[ a ]技術と非常によく似た方法で、その局所的な環境に関する情報を提供する可能性がある。
ミューオンスピン分光法は、原子、分子、凝縮物質を対象とした実験手法であり、核検出法を利用しています。以前から確立されている分光法であるNMRとESRの頭字語に倣い、ミューオンスピン分光法もμSRと呼ばれています。この頭字語は、ミューオンスピンの動きが主に回転(より正確には静止磁場を中心とした歳差運動)、平衡方向への緩和、または短い無線周波数パルスの印加によって決まるより複雑なダイナミクスのいずれであるかに応じて、それぞれミューオンスピンの回転、緩和、または共鳴を表します。μSRでは、プローブスピンを整列させるための無線周波数技術は必要ありません。
より一般的に言えば、ミューオンスピン分光法とは、あらゆる種類の物質に注入されたミューオンの磁気モーメントと周囲との相互作用を研究するあらゆる手法を指します。その最も注目すべき特徴は、物質との相互作用の有効範囲が短いため局所的な環境を研究できることと、原子、分子、凝縮媒体における動的プロセスの特性時間窓(10⁻¹³ ~ 10⁻⁵秒)です。μSRに最も近いのは「パルスNMR」で、これは時間依存の横方向核偏極、あるいは核偏極のいわゆる「自由誘導減衰」を観測するものです。しかし、重要な違いは、μSRでは特定の注入スピン(ミューオンのスピン)を使用し、内部核スピンに依存しないことです。
粒子をプローブとして用いるものの、μSRは回折法ではありません。μSR法と中性子やX線を用いる手法との明確な違いは、散乱が関与しない点です。例えば、中性子回折法では、散乱された中性子のエネルギーや運動量の変化を利用して試料の特性を推定します。一方、注入されたミューオンは回折されず、崩壊するまで試料中に留まります。崩壊生成物(すなわち陽電子)を注意深く分析することによってのみ、注入されたミューオンと試料中の周囲環境との相互作用に関する情報が得られます。
他の多くの核実験法と同様に、μSRは素粒子物理学の分野における発見と発展に依存している。1936年にセス・ネダーマイヤーとカール・D・アンダーソンによってミューオンが発見された後、宇宙線を用いてその性質に関する先駆的な実験が行われた。実際、地球表面の1平方センチメートルあたり毎分1個のミューオンが衝突するため、ミューオンは地上に到達する宇宙線の主要な構成要素となっている。しかし、μSR実験には、オーダーのミューオンフラックスが必要となる。1平方センチメートルあたり毎秒のミューオン。このようなフラックスは、過去50年間に開発された高エネルギー粒子加速器 でのみ得られる。
加速された陽子ビーム(典型的なエネルギー600 MeV)が生成ターゲットの原子核と衝突すると、正のパイ中間子(考えられる反応を介して:
その後のパイ中間子の弱い崩壊から(平均寿命)= 26.03 ns) 正のミューオン ()は、2体崩壊によって形成される。
弱い相互作用におけるパリティの破れは、左巻きニュートリノのみが存在し、そのスピンは線運動量と反平行であることを意味する(同様に、自然界では右巻き反ニュートリノのみが見られる)。パイ中間子はスピンを持たないため、ニュートリノと パイオンは、パイオン静止系における運動量と反平行なスピンで放出される。これがスピン偏極ミューオンビームを生成する鍵となる。パイオンの運動量の値に応じて、異なるタイプのμSR測定には、ビームが利用可能です。
ミューオンビームは、生成されるミューオンのエネルギーに基づいて、高エネルギーミューオンビーム、表面ミューオンビーム(または「アリゾナ」ミューオンビーム)、および超低速ミューオンビームの3種類に分類される。
高エネルギーミューオンビームは、生成ターゲットから高エネルギーで脱出したパイ中間子によって生成されます。これらのパイ中間子は、四重極磁石によって一定の立体角にわたって集束され、数テスラの磁場を持つ長い超伝導ソレノイドからなる崩壊セクションに導かれます。パイ中間子の運動量が大きすぎなければ、パイ中間子の大部分はソレノイドの端に到達する前に崩壊します。実験室系では、高エネルギーミューオンビームの偏極は約80%に制限され、そのエネルギーは約40~50MeVです。このような高エネルギービームは、適切な減速材と十分な厚さのサンプルを使用する必要がありますが、サンプル体積内へのミューオンの均一な注入を保証します。このようなビームは、圧力セル内のサンプルなど、受容器内の試料の研究にも使用されます。このようなミューオンビームは、PSI、TRIUMF、J-PARC、およびRIKEN-RALで利用可能です。
2 つ目のタイプのミューオンビームは、表面ビームまたはアリゾナビームと呼ばれることが多い(アリゾナ大学のPiferら[ 1 ] [ 2 ]の先駆的な研究を想起させる)。これらのビームでは、ミューオンは生成ターゲットの内部、表面付近で静止状態にあるパイ中間子が崩壊することによって生成される。このようなミューオンは 100% 偏極しており、理想的には単色で、運動量は 29.8 MeV/c と非常に低い(運動エネルギーは 4.1 MeV に相当)。物質中の飛程幅は 180 mg/cm 2程度である。このタイプのビームの最大の利点は、比較的薄いサンプルを使用できることである。このタイプのビームは、PSI(スイスミューオン源 SμS)、TRIUMF、J-PARC、 ISIS 中性子・ミューオン源、RIKEN-RALで利用可能である。
広帯域ギャップ固体減速材のエネルギー損失特性を利用してアリゾナビームのエネルギーをさらに低減することで、さらに低エネルギーの正ミューオンビーム(エネルギーが eV-keV 範囲まで低下した超低速ミューオン)を得ることができます。この技術は、カナダのブリティッシュコロンビア州バンクーバーにある TRIUMF サイクロトロン施設の研究者によって開拓されました。μSOL(muon separator on-line)という頭字語で名付けられ、当初はLiF を減速固体として使用していました。[ 3 ] 同じ 1986 年の論文では、真空中で負のミューオニウムイオン(つまり、Mu −または μ + e − e −)が観測されたことも報告されています。1987 年に、薄膜希ガス固体減速材を使用して低速 μ +生成率が 100 倍に増加し、使用可能な低エネルギー正ミューオンのフラックスが生成されました。 [ 4 ]この生成技術はその後、PSI によって低エネルギー正ミューオンビーム施設に採用されました。このようなミューオンビームの調整可能なエネルギー範囲は、固体中の注入深さが1ナノメートル未満から数百ナノメートルまでの範囲に対応します。そのため、試料表面からの距離の関数として磁気特性を研究することが可能です。現在、PSIはこのような低エネルギーミューオンビームを定期的に利用できる唯一の施設です。理化学研究所RIKEN-RALでも技術開発が行われていますが、低エネルギーミューオンのレートは大幅に低下しています。J -PARCは、高強度低エネルギーミューオンビームの開発を計画しています。
エネルギーに基づく上記の分類に加えて、ミューオンビームは粒子加速器の時間構造、すなわち連続型かパルス型かによっても分類される。
連続ミューオン源では、支配的な時間構造は存在しません。適切な入射ミューオン率を選択することで、ミューオンはサンプルに1つずつ注入されます。主な利点は、時間分解能が検出器の構造と読み出し回路のみによって決定されることです。ただし、このタイプの源には2つの主な制限があります。(i) 検出器に偶然衝突した未除去の荷電粒子は、無視できないランダムなバックグラウンドカウントを生成します。これは、ランダムなバックグラウンドが真の崩壊イベントを超えると、数回のミューオン寿命後に測定を損ないます。(ii) ミューオンを1つずつ検出する必要があるため、最大イベントレートが設定されます。バックグラウンドの問題は、静電偏向器を使用して、前のミューオンが崩壊する前にサンプルにミューオンが入らないようにすることで軽減できます。PSIとTRIUMFは、μSR実験に利用できる2つの連続ミューオン源を所有しています。
パルス型ミューオン源では、生成ターゲットに衝突した陽子は、短く、強度が高く、間隔の広いパルスに束ねられ、二次ミューオンビームに同様の時間構造をもたらします。パルス型ミューオン源の利点は、イベントレートが検出器の構造によってのみ制限されることです。さらに、検出器は入射ミューオンパルスの後にのみアクティブになるため、偶発的なバックグラウンドカウントが大幅に低減されます。バックグラウンドがほぼ存在しないため、測定の時間ウィンドウをミューオンの平均寿命の約10倍まで拡張できます。主な欠点は、ミューオンパルスの幅が時間分解能を制限することです。ISIS Neutron and Muon SourceとJ-PARCは、μSR実験に利用可能な2つのパルス型ミューオン源です。
ミューオンは目的の試料に注入され、そこで非常に速やかにエネルギーを失います。幸いなことに、この減速過程はμSR測定を危険にさらさないような方法で起こります。一方では、この減速過程は非常に速く(100 psよりもはるかに速い)、これは典型的なμSRの時間窓(最大20 μs)よりもはるかに短いです。他方では、減速中に関わるすべての過程はクーロン力(原子の電離、電子散乱、電子捕獲)に由来し、ミューオンのスピンとは相互作用しないため、ミューオンは偏極の大きな損失なしに熱平衡状態になります。
正のミューオンは通常、結晶格子の格子間位置を占め、その電子(電荷)状態によって著しく区別されます。不対電子に化学的に結合したミューオンの分光特性は、他のすべてのミューオン状態の分光特性とは著しく異なり、これが常磁性状態と反磁性状態という歴史的な区別の根拠となっています。多くの反磁性ミューオン状態は、常磁性体の標準的な定義によれば、実際には常磁性中心のように振る舞うことに注意してください。例えば、パウリ常磁性体であるほとんどの金属試料では、ミューオンの正電荷は伝導電子の雲によって集団的に遮蔽されます。したがって、金属では、ミューオンは単一の電子に結合していないため、いわゆる反磁性状態にあり、自由ミューオンのように振る舞います。絶縁体や半導体では集団遮蔽は起こらず、ミューオンは通常1つの電子を拾い上げて、いわゆるミューオニウム(Mu=μ + +e − )を形成します。ミューオニウムは、水素原子とほぼ同じ大きさ(ボーア半径)、換算質量、イオン化エネルギーを持ちます。これが、いわゆる常磁性状態の原型です。
正のミューオンが陽電子と2つのニュートリノに崩壊するのは、平均寿命τμ = 2.197034(21)μsの後に弱い相互作用過程を介して起こる。
弱い相互作用におけるパリティの破れは、このより複雑なケース(3体崩壊)において、崩壊時のμ +のスピン方向に関して陽電子放出の異方性分布をもたらす。陽電子放出確率は次式で与えられる。
どこは陽電子の軌道とμ +スピンの間の角度であり、これは、弱い崩壊機構によって決定される固有の非対称性パラメータである。この異方性発光は、実際にはμSR技術の基礎を構成するものである。
平均非対称性これは注入されたミューオンの統計的アンサンブルで測定され、ビームスピン偏極などの他の実験パラメータにも依存する。既に述べたように、1に近い値です。理論的には=1/3 は、放出されたすべての陽電子がエネルギーに関係なく同じ効率で検出される場合に得られます。実際には、≈ 0.25が日常的に得られます。
ミューオンのスピン運動は、ミューオン崩壊によって決まる時間スケール、すなわちτμの数倍、およそ10μsにわたって測定できます。ミューオン崩壊の非対称性は、陽電子放出とミューオンのスピン方向を相関させます。最も単純な例は、注入後、すべてのミューオンのスピン方向が時間的に一定のままである場合(運動がない場合)です。この場合、非対称性は、ビーム軸に沿ってサンプルの前後に配置された2つの同等の検出器における陽電子カウントの不均衡として現れます。それぞれの検出器は、注入からの経過時間tの関数として指数関数的に減衰する率を記録します。
と検出器がスピン矢印の方向と反対方向をそれぞれ向いている場合。巨大なミューオンスピン偏極は完全に熱平衡外にあることを考慮すると、平衡非偏極状態への動的緩和は、実験的非対称パラメータAの前に付加的な減衰因子としてカウントレートに現れるのが一般的です。初期ミューオンスピン方向に平行な磁場は、付加的なコヒーレントスピンダイナミクスを導入することなく、付加的なミューオンゼーマンエネルギーの関数として動的緩和率をプローブします。この実験配置は縦方向磁場 (LF) μSR と呼ばれます。
LF μSR の特殊なケースとして、外部磁場がゼロであるゼロ磁場 (ZF) μSR があります。この実験条件は、ミューオン位置におけるあらゆる内部準静的 (すなわちミューオン時間スケールで静的) 磁場分布をプローブできるため、特に重要です。内部準静的磁場は、試料の外部磁場に対する磁気応答によって誘起されるのではなく、自発的に発生する可能性があります。これらは、無秩序な核磁気モーメント、あるいはより重要なことに、秩序だった電子磁気モーメントと軌道電流によって生成されます。
μSR実験のもう1つの単純なタイプは、注入されたすべてのミューオンスピンが、大きさの外部磁場の周りをコヒーレントに歳差運動することです。ビーム軸に垂直な方向に作用し、対応するラーモア周波数で計数アンバランスを振動させる。同じ 2 つの検出器の間で、
ラーモア周波数は磁気回転比Mrad(sT) −1、この実験装置によって得られる周波数スペクトルは、内部磁場強度分布を直接測定するものです。この分布は、実験的非対称性Aの追加的な減衰係数を生み出します。この方法は通常、横方向磁場 (TF) μSR と呼ばれます。

より一般的なケースとしては、初期ミューオンスピン方向(検出器軸と一致する)が角度をなす場合が挙げられる。磁場の方向と一致する。この場合、ミューオンのスピン歳差運動は円錐を描き、縦方向成分と縦方向成分の両方をもたらす。、横方向歳差運動成分、 全体の非対称性について。自発的な内部磁場が存在する状況での ZF μSR 実験もこのカテゴリーに分類されます。
ミューオンのスピン回転と緩和は、主に正のミューオンを用いて行われます。これらは、物質内部の原子スケールでの磁場、例えば自然界に存在する化合物や現代の材料科学によって人工的に作られた化合物に見られる様々な種類の磁性や超伝導によって生じる磁場の研究に非常に適しています。
ロンドン侵入深さは、超伝導体を特徴づける最も重要なパラメータの一つであり、その逆二乗はクーパー対の密度n <sub>s</sub>の尺度となる。n <sub>s </sub>の温度および磁場依存性は、超伝導ギャップの対称性を直接的に示している。ミュオンスピン分光法は侵入深さを測定する手段であり、1986年の発見以来、高温銅酸化物超伝導体の研究に用いられてきた。
μSRのその他の重要な応用分野では、正のミューオンが電子を捕獲してミューオニウム原子を形成し、それが化学的に水素原子の軽同位体として振る舞うという事実を利用しています。これにより、最も単純な化学反応における既知の最大の運動学的同位体効果や、有機化学物質におけるラジカル生成の初期段階を調査することが可能になります。また、ミューオニウムは半導体における水素のアナログとしても研究されており、半導体では水素が最も普遍的な不純物の1つとなっています。
μSRでは、ミューオンビームを生成するための粒子加速器が必要です。現在、世界でも数少ない大規模施設でこれが実現されています。カナダのバンクーバーにあるTRIUMFのCMMS連続源、スイスのヴィリゲンにあるポール・シェラー研究所(PSI)のSμS連続源、英国チルトンにあるラザフォード・アップルトン研究所のISIS中性子・ミューオン源とRIKEN-RALパルス源、そして日本の東海にあるJ-PARC施設です。J-PARCでは、つくばにある高エネルギー加速器研究機構( KEK )のパルス源に代わる新しいパルス源が建設中です。ロシアのドゥブナにある合同原子核研究所(JINR)の核問題研究所でもミューオンビームが利用可能です。国際μSR分光学会(ISMS)は、μSRの世界的な発展を促進するために設立されました。学会の目標に関心のある学術機関、政府研究所、産業界のすべての個人は、無料で会員になることができます。