イオン化

断熱イオン化は、原子または分子の最低エネルギー状態から電子が除去または追加されて、最低エネルギー状態のイオンが形成されるイオン化の一形態である。^{[ 16 ]}

タウンゼント放電は、イオン衝突による正イオンと自由電子の生成の良い例です。これは、空気などの電離可能な気体媒体中の、十分に高い電界を持つ領域における電子の連鎖反応です。電離放射線などによる最初の電離イベントの後、正イオンは陰極に向かってドリフトし、自由電子は装置の陽極に向かってドリフトします。電界が十分に強い場合、自由電子は、次に別の分子と衝突したときにさらに電子を放出するのに十分なエネルギーを得ます。2つの自由電子は陽極に向かって移動し、電界から十分なエネルギーを得て、次の衝突が発生したときに衝撃電離を引き起こします。これを繰り返します。これは実質的に電子生成の連鎖反応であり、衝突の間に自由電子が雪崩を維持するのに十分なエネルギーを得ることに依存しています。^{[ 17 ]}

イオン化効率は、生成されたイオンの数と使用された電子または光子の数の比です。^{[ 18 ] [ 19 ]}

トンネルイオン化とは、量子トンネル効果によるイオン化のことです。古典的なイオン化では、電子はポテンシャル障壁を越えるのに十分なエネルギーを持っていなければなりませんが、量子トンネル効果では、電子の波動性により、電子は障壁を完全に越えるのではなく、単純に通過することができます。電子が障壁をトンネル通過する確率は、ポテンシャル障壁の幅とともに指数関数的に減少します。したがって、エネルギーの高い電子ほどポテンシャル障壁をより高く通過できるため、トンネル通過できる障壁ははるかに薄くなり、通過できる可能性が高くなります。実際には、トンネルイオン化は、原子または分子が近赤外線の強力なレーザーパルスと相互作用するときに観測されます。このプロセスは、束縛された電子がレーザー場から複数の光子を吸収することによってイオン化されるプロセスとして理解できます。この図は一般に多光子イオン化（MPI）として知られています。

Keldysh ^{[ 28 ]}は、MPI プロセスを原子の基底状態から Volkov 状態への電子の遷移としてモデル化した。^{[ 29 ]}このモデルでは、レーザー場による基底状態の摂動は無視され、イオン化確率を決定する際の原子構造の詳細は考慮されていない。 Keldysh のモデルの主な問題点は、電子の最終状態に対するクーロン相互作用の影響を無視したことである。 図からわかるように、クーロン場は原子核から遠い距離ではレーザーの電位に比べてそれほど小さくはない。これは、原子核近傍の領域でレーザーの電位を無視するという近似とは対照的である。 Perelomov ら^{[ 30 ] [ 31 ]}は、より大きな核間距離でのクーロン相互作用を含めた。彼らのモデル（我々はこれをPPTモデルと呼ぶ）は短距離ポテンシャル用に導出され、準古典的作用の一次補正を通して長距離クーロン相互作用の効果を含んでいる。Larochelleら^{[ 32 ]}は、Ti:サファイアレーザーと相互作用する希ガス原子の理論的に予測されたイオン対強度曲線と実験測定を比較した。彼らは、PPTモデルによって予測された全イオン化率が、ケルディッシュパラメータの中間領域にあるすべての希ガスの実験的なイオン収量と非常によく一致することを示した。

イオン化ポテンシャルを持つ原子に対するMPIの速度${\displaystyle E_{i}}$周波数の直線偏光レーザーにおいて${\displaystyle \omega }$は

${\displaystyle W_{PPT}=\left|C_{n^{*}l^{*}}\right|^{2}{\sqrt {\frac {6}{\pi }}}f_{lm}E_{i}\left({\frac {2}{F}}\left(2E_{i}\right)^{\frac {3}{2}}\right)^{2n^{*}-|m|-{\frac {3}{2}}}\left(1+\gamma ^{2}\right)^{\left|{\frac {m}{2}}\right|+{\frac {3}{4}}}A_{m}(\omega ,\gamma )e^{-{\frac {2}{F}}\left(2E_{i}\right)^{\frac {3}{2}}g\left(\gamma \right)}}$

どこ

• ${\displaystyle \gamma ={\frac {\omega {\sqrt {2E_{i}}}}{F}}}$はケルディッシュパラメータです。
• ${\displaystyle n^{*}={\frac {\sqrt {2E_{i}}}{Z^{2}}}}$、
• ${\displaystyle F}$はレーザーのピーク電界であり、
• ${\displaystyle l^{*}=n^{*}-1}$。

係数${\displaystyle f_{lm}}$、${\displaystyle g(\gamma )}$そして${\displaystyle C_{n^{*}l^{*}}}$は

${\displaystyle {\begin{aligned}f_{lm}&={\frac {(2l+1)(l+|m|)!}{2^{m}|m|!(l-|m|)!}}\\g(\gamma )&={\frac {3}{2\gamma }}\left[\left(1+{\frac {1}{2\gamma ^{2}}}\right)\sinh ^{-1}(\gamma )-{\frac {\sqrt {1+\gamma ^{2}}}{2\gamma }}\right]\\|C_{n^{*}l^{*}}|^{2}&={\frac {2^{2n^{*}}}{n^{*}\Gamma (n^{*}+l^{*}+1)\Gamma (n^{*}-l^{*})}}\end{aligned}}}$

係数${\displaystyle A_{m}(\omega ,\gamma )}$は

${\displaystyle A_{m}(\omega ,\gamma )={\frac {4}{3\pi }}{\frac {1}{|m|!}}{\frac {\gamma ^{2}}{1+\gamma ^{2}}}\sum _{n>v}^{\infty }e^{-(nv)\alpha (\gamma )}w_{m}\left({\sqrt {{\frac {2\gamma }{\sqrt {1+\gamma ^{2}}}}(nv)}}\right)}$

どこ

${\displaystyle {\begin{aligned}w_{m}(x)&=e^{-x^{2}}\int _{0}^{x}(x^{2}-y^{2})^{m}e^{y^{2}}\,dy\\\alpha (\gamma )&=2\left(\sinh ^{-1}(\gamma )-{\frac {\gamma }{\sqrt {1+\gamma ^{2}}}}\right)\\v&={\frac {E_{i}}{\omega }}\left(1+{\frac {1}{2\gamma ^{2}}}\right)\end{aligned}}}$

原子の多光子イオン化率を計算する際には、連続状態への遷移のみが考慮されます。このような近似は、基底状態といくつかの励起状態との間に多光子共鳴がない限り許容されます。しかし、パルスレーザーとの実際の相互作用状況では、レーザー強度の変化に伴い、基底状態と励起状態のシュタルクシフトが異なるため、いくつかの励起状態が基底状態と多光子共鳴を起こす可能性があります。ドレス原子の描像では、基底状態はドレスされ、${\displaystyle m}$光子と共鳴状態は共鳴強度で交差回避を起こす。${\displaystyle I_{r}}$最小距離、${\displaystyle V_{m}}$回避交差では、一般化ラビ周波数に比例し、${\displaystyle \Gamma (t)=\Gamma _{m}I(t)^{m/2}}$2 つの状態を結合する。Story ら^{[ 38 ]}によると、基底状態にとどまる確率は、${\displaystyle P_{g}}$は、

${\displaystyle P_{g}=\exp \left(-{\frac {2\pi W_{m}^{2}}{\mathrm {d} W/\mathrm {d} t}}\right)}$

どこ${\displaystyle W}$は、2 つのドレス状態間の時間依存エネルギー差です。短いパルスとの相互作用において、動的共鳴がパルスの立ち上がり部分または立ち下がり部分で達成された場合、集団は実質的に基底状態にとどまり、多光子共鳴の影響は無視できます。しかし、状態がパルスのピークで共鳴する場合、${\displaystyle \mathrm {d} W/\mathrm {d} t=0}$すると、励起状態が満たされる。励起状態が満たされた後、そのイオン化ポテンシャルは小さいため、電子は瞬時にイオン化されると予想される。

1992年、de BoerとMuller ^{[ 39 ]}は、短いレーザーパルスを受けたXe原子が、4f、5f、6fの高励起状態にとどまることができることを示した。これらの状態は、レーザーパルスの立ち上がり部分で、準位が電場と多光子共鳴する動的シュタルクシフトによって励起されたと考えられた。その後のレーザーパルスの進化では、これらの状態は完全にイオン化されず、高励起状態の原子がいくつか残った。この現象を「集団トラッピング」と呼ぶことにする。

イオン化損失を伴う共通レベルへの平行共鳴励起があるときはいつでも不完全なイオン化が発生するという理論計算について言及します。^{[ 40 ]}レーザー帯域幅の範囲内で 7 つの準縮退レベルからなる Xe の 6f のような状態を考えます。これらのレベルは連続体とともにラムダ系を構成します。ラムダ型トラッピングのメカニズムを図に模式的に示します。パルスの立ち上がり部分 (a) では、励起状態 (2 つの縮退レベル 1 と 2 を持つ) は基底状態と多光子共鳴していません。電子は連続体との多光子結合によってイオン化されます。

パルスの強度が増加すると、シュタルク効果により励起状態と連続スペクトルのエネルギーがシフトします。パルスのピーク（b）では、励起状態は基底状態と多光子共鳴を起こします。強度が減少するにつれて（c）、2つの状態は連続スペクトルを介して結合し、集団は2つの状態のコヒーレントな重ね合わせに捕捉されます。同じパルスが再び作用すると、ラムダ系の遷移振幅の干渉により、電場は集団を完全にイオン化できず、集団の一部は準縮退レベルのコヒーレントな重ね合わせに捕捉されます。この説明によれば、角運動量が大きい状態（サブレベルが多い状態）ほど、集団を捕捉する確率が高くなります。一般に、捕捉の強さは、連続スペクトルを介した準縮退レベル間の2光子結合の強さによって決まります。 1996年、Talebpourら^{[ 41 ]は}、非常に安定したレーザーを使用し、強度の増加に伴う焦点領域の拡大によるマスキング効果を最小限に抑えることで、Xe、Kr、Arの単電荷イオンの曲線上に構造を観測した。これらの構造は、強いレーザー場における電子のトラップに起因するものと考えられた。集団トラップのより明確な実証は、T. MorishitaとCD Linによって報告されている^{[ 42 ]}。

強レーザー場に曝された原子の非逐次イオン化（NSI）現象は、1983年以来、多くの理論的および実験的研究の対象となってきた。先駆的な研究は、L'Huillierら^{[ 43 ]によるXe2 +}イオン信号対強度曲線上の「ニー」構造の観測から始まった。実験的な観点から見ると、NS二重イオン化とは、一価イオンの飽和強度以下の強度において、二価イオンの生成率を何らかの形で大幅に増加させるプロセスを指す。一方、多くの研究者は、NSIを2つの電子がほぼ同時にイオン化されるプロセスとして定義することを好む。この定義は、逐次チャネルとは別に、${\displaystyle A+L->A^{+}+L->A^{++}}$別のチャンネルがあります${\displaystyle A+L->A^{++}}$これは、低強度での二価イオン生成の主な要因である。1 μmレーザーと相互作用するアルゴンにおける三重 NSI の最初の観測は Augst らによって報告された^{[ 44 ]}後に、すべての希ガス原子の NSI を体系的に研究した結果、Xe の四重 NSI が観測された^{[ 45 ]}この研究で最も重要な結論は、任意の電荷状態への NSI の速度と、以前の電荷状態へのトンネルイオン化の速度 (ADK 式で予測) との間に次の関係が観測されたことである。 

${\displaystyle W_{NS}(A^{n+})=\sum _{i=1}^{n-1}\alpha _{n}\left(\lambda \right)W_{ADK}\left(A^{i+}\right)}$

どこ${\displaystyle W_{ADK}\left(A^{i+}\right)}$は、i 番目の電荷状態への準静的トンネル効果の速度であり、${\displaystyle \alpha _{n}(\lambda )}$これらはレーザーの波長に依存する定数である（ただし、パルス幅には依存しない）。

非逐次イオン化を説明するために、シェイクオフモデルと電子再散乱モデルの 2 つのモデルが提案されています。Fittinghoff らによって最初に提案されたシェイクオフ (SO) モデル^{[ 46 ]}は、原子の多重イオン化の原因となる主要なメカニズムの 1 つは SO プロセスである X 線および電子入射による原子のイオン化の分野から採用されています。SO モデルは、NSI プロセスを、1 つの電子がレーザー場によってイオン化され、この電子の離脱が非常に速いため、残りの電子が新しいエネルギー状態に適応するのに十分な時間がないメカニズムとして説明しています。したがって、最初の電子のイオン化の後、2 番目の電子がより高いエネルギーの状態に励起される (シェイクアップ) か、あるいはイオン化される (シェイクオフ) 可能性が一定程度あります。現在まで、SO モデルに基づく定量的な計算は行われておらず、このモデルは依然として定性的なものであることを述べておく必要があります。

電子再散乱モデルは、Kuchiev ^{[ 47 ]} 、 Schaferら^{[ 48 ]}、Corkum ^{[ 49 ]} 、 Becker と Faisal ^{[ 50 ] 、および Faisal と Becker [ 51 ]}によって独立に開発されました。モデルの主な特徴は、Corkum のバージョンから容易に理解できます。Corkum のモデルは、中性子星の電離を、電子がトンネル電離されるプロセスとして記述しています。電子はその後、レーザー場と相互作用し、核から遠ざかるように加速されます。電子が場の適切な位相で電離された場合、半サイクル後に残りのイオンの位置を通過し、そこで電子衝突によって追加の電子を解放することができます。電子が適切な位相で放出されるのは半分の時間だけであり、残りの半分は核に戻ることはありません。戻ってくる電子が持つことができる最大運動エネルギーは、ポンドロモーティブ電位 (${\displaystyle U_{p}}$レーザーの )。コーカムのモデルは、最小強度 (${\displaystyle U_{p}}$（強度に比例する）再散乱による電離が発生する可能性がある。

クチエフ版（クチエフモデル）の再散乱モデルは量子力学に基づいています。このモデルの基本概念は、図 a のファインマン図で示されています。まず、両方の電子は原子の基底状態にあります。a と b の線は、対応する原子の状態を表しています。次に、電子 a がイオン化されます。イオン化プロセスの開始は、傾斜した破線との交点で示され、そこで MPI が発生します。イオン化された電子がレーザー場を伝播し、その間に他の光子を吸収する (ATI) 様子は、太い実線で示されています。この電子と親原子イオンとの衝突は、電子間のクーロン相互作用を表す垂直の点線で示されています。c で示された状態は、イオンが離散状態または連続状態に励起される様子を表しています。図 b は交換プロセスを表しています。クチエフモデルは、コルカムモデルとは異なり、中性子星のイオン化が発生する閾値強度を予測しません。

クチエフは、イオン化電子のダイナミクスにおけるクーロン効果を考慮していませんでした。このため、二重イオン化率が大幅に過小評価されることになりました。ベッカーとファイサルのアプローチ（精神的にはクチエフのモデルと同等）では、この欠点は存在しません。実際、彼らのモデルはより正確で、クチエフが行った多数の近似の影響を受けません。彼らの計算結果は、ウォーカーら^{[ 52 ]}の実験結果と完全に一致しています。ベッカーとファイサル^{[ 53 ]}は、彼らのモデルを用いて、希ガス原子の多重NSIに関する実験結果に適合させることができました。その結果、電子の再散乱がNSIプロセス発生の主なメカニズムであると考えられます。