溶融塩炉実験

溶融塩原子炉実験（MSRE）は、テネシー州オークリッジのオークリッジ国立研究所（ORNL）にあった実験用の溶融塩原子炉 研究炉である。この技術は1960年代を通じて研究され、原子炉は1964年までに建設され、 1965年に臨界に達し、1969年まで稼働した。 ^[1]浄化プロジェクトの費用は1億3000万ドルと見積もられた。

MSRE は当初 15 MW _th用に設計されたが、核断面積データが不正確であったため7.4 MW _{thで運転された。これは、}液体フッ化物トリウム炉と呼ばれる本質的に安全なエピサーマルトリウム増殖炉の一種の中性子「核」をシミュレートする試験炉であった。主に 2 つの燃料、最初はウラン 235、後にウラン 233を使用した。後者の²³³ UF _{4 は}、他の原子炉でトリウムから増殖した結果である。これは工学試験であったため、大きくて高価なトリウム塩の増殖ブランケットは省略され、代わりに中性子測定が行われた。

MSRE では、原子炉の炉心からの熱は、ラジエーターに吹き付けられた空気を使用した冷却システムによって放出された。同様の原子炉は、密閉サイクル ガスタービンなどの高効率熱機関に動力を供給できると考えられている。MSRE の配管、炉心容器、構造部品はハステロイNで作られ、減速材は熱分解グラファイトコアであった。MSRE の燃料はLiF - BeF ₂ - ZrF ₄ - UF ₄ (65-29.1-5-0.9 モル%) であった。二次冷却材はFLiBe (2LiF-BeF ₂ )であり、最高 650 °C で稼働し、フルパワー運転の約 1.5 年間に相当する稼働時間であった。

その結果、シンプルで信頼性の高い原子炉が実現する見込みが立った。溶融塩原子炉実験の目的は、提案された溶融塩発電原子炉のいくつかの重要な特徴を、安全かつ確実に運転でき、過度の困難なしに維持できる実用的な原子炉に組み込むことができることを実証することだった。単純化のため、この原子炉は、10 MW _th以下で稼働し、二次（燃料なし）塩を介して熱を空気中に放出する、かなり小型の単流体（つまり非増殖）原子炉となる予定だった。

熱分解グラファイトコアのグレードCGBも減速材として機能しました。^{[1] [2]} MSREの開発が始まる前に、塩はマイクロメートルオーダーの細孔を持つグラファイトに浸透しないことがテストで示されていました。しかし、望ましい細孔構造を持つグラファイトは、実験的に準備された小さな断片でしか入手できず、メーカーがMSREの要件を満たす新しいグレード（CGB）を製造しようとしたとき、困難に直面しました。^[3]

燃料は⁷ LiF-BeF ₂ -ZrF ₄ -UF ₄ (65-29.1-5-0.9 モル %) でした。最初の燃料は 33% の²³⁵ U でしたが、後に少量の²³³ UF ₄が使用されました。1960年までに、航空機原子炉実験のための初期の溶融塩原子炉研究から、フッ化物塩ベースの溶融塩原子炉に対する理解が深まりました。フッ化物塩は強いイオン性があり、溶融すると高温、低圧、高放射線束で安定します。低圧での安定性により、原子炉容器の堅牢性が低下し、信頼性が向上します。フッ素の高い反応性により、ほとんどの核分裂反応副産物が捕捉されます。流動塩により、燃料と廃棄物のオンサイト化学分離が可能になると思われました。

燃料システムは密閉されたセル内にあり、上部のシールドの開口部から長柄の工具でメンテナンスできるように配置されていた。メンテナンスの前後に燃料循環システムをフラッシュするために、LiF-BeF ₂塩のタンクが使用された。原子炉に隣接するセルには、燃料にガスを吹き込むための簡単な設備、または塩をフラッシュするための設備があった。H ₂ -フッ化水素混合物（およそ10:1の比率）で酸化物を除去し、フッ素でウランを六フッ化ウランとして除去する。^{[4] [5] [6]}

二次冷却材はLiF-BeF ₂（66～34モル%）であった。

燃料ポンプのボウルは循環ループのサージ空間であり、ここで毎分約50米ガロン（190 L/分）の燃料がガス空間に噴霧され、塩からキセノンとクリプトンが逃げられるようにした。最も重大な中性子毒である キセノン135を除去することで、原子炉はより安全になり、再起動も容易になった。固体燃料原子炉では、再起動時に燃料内の¹³⁵ Xeが中性子を吸収し、続いて¹³⁵ Xeが燃え尽きるにつれて反応性が急激に上昇する。従来の原子炉では、停止後すぐに再起動せず、キセノン135が崩壊するまで何時間も待たなければならない場合がある（いわゆるヨウ素ピット）。

_{また、ポンプボウルには、塩のサンプルを採取したり、濃縮燃料濃縮塩（UF 4} -LiF またはPuF ₃）のカプセルを導入したりできる ポートがありました。

当時、高温は従来の蒸気タービンの使用を妨げるため、ほとんど不利とみなされていました。現在では、このような高温は高効率の密閉サイクルガスタービンを使用する機会とみなされています。^[要出典] 2か月間の高出力運転の後、主冷却送風機の1つが故障したため、原子炉は3か月間停止しました。

原子炉は安定した中性子運転を経験した。温度が上昇したり泡が形成されたりすると、流体燃料塩の体積が増加し、一部の流体燃料塩が炉心から押し出され、反応度が低下する。MSRE 開発プログラムには、原子炉物理実験や熱伝達測定は含まれていなかった。MSRE には十分な自由度があったため、予測からの逸脱が実験原子炉の安全性や目的の達成を損なうことはなかった。

主要システムコンポーネントの建設と、古い航空機原子炉実験棟（提案されている60MWの_航空機原子炉用に部分的に改造されていた）の改造は1962年に開始されました。塩システムの設置は1964年半ばに完了しました。ORNLは品質保証、計画、建設管理を担当しました。^[7]主要システムはORNLの職員によって設置され、下請け業者が建物を改造し、補助システムを設置しました。

MSREでは、低クロム、ニッケル、モリブデン合金のハステロイNが使用され、フッ化物塩FLiBeおよびFLiNaKと互換性があることが証明されました。^{[8]塩に接触するすべての金属部品はハステロイNで作られました。MSREにハステロイNが選ばれたのは、航空機の}原子力推進条件でのテストで有望な結果が出たためであり、必要な冶金データの多くが入手可能でした。MSREの開発により、ASME規格の承認に必要な追加データが生成されました。また、ハステロイNの調達と部品製造の基準の準備も含まれていました。

MSRE用の様々な形状の材料が約20万ポンド（9万キログラム）商業的に生産された。部品製造の入札依頼は原子力製造業界の数社に送られたが、新合金の経験不足のため、どの企業も一括入札を断った。その結果、すべての主要部品は米国原子力委員会所有の工場（ケンタッキー州オークリッジとパデューカ）で製造された。^[9]

MSREの設計応力が設定された時点では、入手可能なデータによると、ハステロイNの強度とクリープ率は照射によってほとんど影響を受けないことが示されていました。建設が順調に進んだ後、応力破断寿命と破壊ひずみは熱中性子照射によって大幅に減少することがわかりました。MSREの応力が再分析され、原子炉は目標を達成するのに十分な寿命を持つと結論付けられました。同時に、ハステロイNの脆化に対する耐性を向上させるプログラムが開始されました。 [ ^10]

ハステロイNの炉 外腐食試験プログラムが実施され、^[11] MSRE条件下では極めて低い腐食速度が示された。材料試験炉に曝露されたカプセルは、200 W/cm ³を超える塩の核分裂出力密度が燃料塩、ハステロイN、およびグラファイトの適合性に悪影響を与えないことを示した。凍結塩の放射線分解によってフッ素ガスが生成されることが判明したが、それは約212 °F（100 °C）未満の温度でのみであった。^[12]

MSRE専用に開発された部品には、溶融塩を運ぶ5インチ（130 mm）の配管用フランジ、凍結弁（塩を凍結・解凍できる空冷セクション）、シンブル内で1,200 °F（649 °C）で作動するフレキシブル制御棒、燃料サンプラーエンリッチャーなどがある。 ^[13] 遠心ポンプは、航空機用原子炉プログラムで成功したものと同様のものが開発されたが、遠隔保守が可能な設計で、キセノン除去用のスプレーシステムも備えていた。遠隔保守の考慮はMSREの設計全体に行き渡り、遠隔で切断してろう付けするための装置の開発も含まれていた1+1 ⁄ 2インチ (38 mm) のパイプ、取り外し可能なヒーター断熱ユニット、およびコアから金属とグラファイトの試料を取り出すための装置。

1960年から1964年までのMSREの取り組みのほとんどは、MSREの設計、開発、建設に費やされました。炉内外でのグラファイトとハステロイNの製造とさらなる試験が主要な開発活動でした。その他の活動には、原子炉の化学、ハステロイNの製造技術の開発、原子炉部品の開発、遠隔保守の計画と準備が含まれていました。^[14]

MSREは5年間運転され、1964年に塩が装填され、1969年12月に原子炉運転が終了し^{[4] [15]}、この期間中に実験の目的はすべて達成されました。

チェックアウトおよび事前核実験には、フラッシュ塩および燃料キャリア塩の1,000時間の循環が含まれていました。MSREの核実験は、原子炉を臨界状態にするためにキャリア塩にUF ₄ -LiF共晶として濃縮²³⁵ Uを追加することとともに、1965年6月に開始されました。燃料棒価値と反応度係数を測定するためのゼロ出力実験の後、^[16]原子炉は停止され、出力運転の最終準備が行われました。燃料ポンプに漏れた油の蒸気が放射性オフガスによって重合し、ガスフィルターとバルブが詰まったため、出力上昇が遅れました。熱遮断システムの能力によって7.4 MW _thに制限されていた最大出力は、1966年5月に達しました。

2 か月間の高出力運転の後、主冷却送風機の 1 つが故障したため、原子炉は 3 か月間停止しました。その後、ガス ラインの詰まりによりさらに遅延が発生しましたが、1966 年末までに起動の問題のほとんどは解決しました。その後の 15 か月間、原子炉は 80% の時間で臨界状態となり、1 か月、3 か月、6 か月の運転は燃料排出によって中断されませんでした。1968 年 3 月までに、MSRE の当初の目的は達成され、²³⁵ U による原子力運転は終了しました。

この時までに、²³³ Uは十分に利用可能になっていたため^[17]、MSREプログラムは、燃料塩中のウランを²³³ Uに置き換え、新しい核特性を観察するための操作を含むように拡張されました。オンサイト処理装置を使用して、フラッシュ塩と燃料塩をフッ素化し、それらの中のウランをUF ₆として回収しました。^{[6]次に、 233} UF ₄ -LiF共晶をキャリア塩に追加し、1968年10月にMSREは²³³ U で動作する世界初の原子炉となりました。

233 U^のゼロ出力実験と動力学試験により、予測された中性子特性が確認されました。塩の処理による予期せぬ結果として、その物理的特性がわずかに変化し、通常よりも多くのガスが燃料ポンプから循環ループに取り込まれるようになりました。循環ガスとそれに伴う出力変動は、燃料ポンプをわずかに低速で動作させることで解消されました。数か月間高出力で動作させたことで、この原子炉の^{233 U の}捕獲対核分裂比を正確に測定することができ、 ²³³ U 動作の目的を達成しました。

運転の最後の数か月間は、キセノンの剥離、核分裂生成物の沈着、トリチウムの挙動が調査されました。この期間中に補充燃料として PuF _{3 を}追加することで、溶融塩炉でプルトニウムを使用することの実現可能性が強調されました。

1969年12月の最終停止後、原子炉はほぼ1年間待機状態に置かれました。その後、炉心の減速材、制御棒シンブル、熱交換器チューブ、燃料ポンプボウルの部品、および最終原子炉停止中に漏れが発生した凍結弁を含む限定的な検査プログラムが実行されました。その後、放射性システムは最終的な処分を待つために閉鎖されました。

パラメータと運用統計: ^[2]

電力: 8MW（熱）
出力: 92.8GWh
相当フルパワー: 11,555時間

燃料塩:フッ化物
カチオン: 65% Li- 7、29.1% Be、5% Zr、0.9% U
重量: 11,260 ポンド (5,107 kg)
融点: 813 F (434 C)
入口温度: 1175 F (635 C)
出口温度: 1225 F (663 C)
流量: 400 ガロン/分 (1514 l/分)
燃料ポンプ循環: 19,405 時間

冷却塩：フッ化物
陽イオン：66% Li-7、34% Be
重量：15,300 ポンド (6,940 kg)
冷却ポンプ循環時間：23,566 時間

モデレーター：核グラファイト

容器：ハステロイ-N

最初の燃料: U-235
最初の臨界: 1965年6月1日
熱出力: 72,441 MWh
臨界時間: 11,515時間
全出力換算: 9,006時間

第二燃料: U-233
臨界: 1968年10月2日
熱出力: 20,363 MWh
臨界時間: 3,910時間
全出力換算: 2,549時間

閉鎖：1969年12月

MSRE の経験から得られた最も広範かつおそらく最も重要な結論は、溶融塩燃料炉のコンセプトが実行可能であるということだった。この炉は相当の期間稼働し、貴重な情報が得られ、メンテナンスは安全かつ過度の遅延なく完了した。

MSREは期待と予測を裏付けました。^[15]たとえば、燃料塩は放射線による損傷を受けず、グラファイトは燃料塩によって攻撃されず、ハステロイNの腐食はごくわずかであることが実証されました。希ガスは噴霧システムによって燃料塩から除去され、¹³⁵ Xeによる被毒が約6分の1に減少しました。核分裂生成物元素の大部分は塩の中で安定したままでした。運転中の塩へのウランとプルトニウムの添加は迅速かつ問題なく行われ、フッ素化によるウランの回収は効率的でした。臨界負荷、反応度係数、動力学、長期反応度変化などの中性子学は、以前の計算と一致しました。

その他の領域では、この操作によりデータが改善され、不確実性が低減しました。典型的な MSR中性子スペクトルにおける²³³ U の捕獲対核分裂比は、改善された基本データの一例です。核分裂が燃料塩の酸化還元電位に与える影響が解明されました。一部の元素 (「貴金属」) の沈着は予想されていましたが、MSRE はグラファイト、金属、および液体とガスの界面における相対的な沈着に関する定量的なデータを提供しました。MSREで測定された熱伝達係数は、従来の設計計算と一致し、原子炉の寿命中変化しませんでした。塩中の酸素を制限することは効果的であることが証明され、メンテナンス中に汚染された機器から核分裂生成物が拡散する傾向は低かったです。

MSREの運転により、溶融塩炉における トリチウムの問題に関する知見が得られた。計算上54 Ci/日（2.0 TBq）の生産量のうち約6～10％が燃料システムから格納容器の大気中に拡散し、さらに6～10％が熱除去システムを通じて大気中に到達したことが観察された。^[18]これらの割合が高くなかったという事実は、何かが高温金属を介したトリチウムの移動を部分的に打ち消したことを示している。

予想外の発見は、燃料塩にさらされたすべての金属表面に粒界割れが見られたことである。脆化の原因は、燃料内で生成された核分裂生成物であるテルルであった。これは、原子炉運転中に炉心から定期的に取り出された標本で初めて確認された。運転後の制御棒シンブル、熱交換器チューブ、ポンプボウル部品の破片の検査により、割れがいたるところに見られることが明らかになり、MSR コンセプトにとっての重要性が強調された。割れの成長は、後継のトリウム増殖炉の計画寿命 30 年の間に問題になるほど急速であった。この割れは、ハステロイ N に少量のニオブを添加することで短期的には軽減できる可能性がある。しかし、より長い曝露時間の影響や、使用した混合物のいくつかの相互作用パラメータを評価するには、さらなる研究が必要であった。^[19]

MSRE で得られた運用経験から、商用 MSR の運用を成功させるには、以下の領域についてさらに調査する必要があることがわかりました。

• 一次システムのすべての部分、特に中心から遠い末端で塩を液体として維持します。
• トリチウムの生成と炉心からの輸送を厳密に制御します(MSRE の拡散および熱除去システムにより、20% 未満しか除去できません)。
• 露出した金属表面における粒界亀裂の成長の減少（ウランの核分裂生成物であるテルルによる）。
• 原子炉構造物と廃塩の廃止措置と処分（2019年の費用はおよそ年間1,000万ドル^[20]）。

2019年現在、MSREはSAFESTOR状態にあり、まだ無傷ではあるもののシャットダウンされ、積極的に監視および保守されている。^[21]

運転停止後、塩は長期にわたって安全に保管されていると考えられていた。低温では、放射線分解により塩からフッ素が遊離する可能性がある。対策として、1989年まで塩は毎年約302 °F（150 °C）に再加熱された。^[22]しかし、1980年代半ばから、放射能がシステムを通じて移動しているという懸念が、汚染除去も廃止措置もされていない原子炉の上で働いていた125人のうちの1人であったORNLの従業員によって報告された。エネルギー省オークリッジ運用マネージャーのジョー・ベン・ラグローンは、検査官ウィリアム・ダン・デフォード、PEから報告された調査結果に基づいて、125人の従業員の避難を命じた^{[23] 。}

1994 年のサンプル採取により、核臨界事故を引き起こす可能性のあるウラン濃度と、潜在的に危険なフッ素ガスの蓄積が明らかになりました。凝固した塩の上の環境は、約 1 気圧のフッ素でした。^[要出典]その後の除染および廃止措置プロジェクトは、米国エネルギー省のオークリッジ事業部との環境管理契約に基づき、 ベクテル ジェイコブスに割り当てられた「最も技術的に困難な」活動と呼ばれました。

2003年、MSREのクリーンアッププロジェクトは1億3000万ドルと見積もられ、廃止措置は2009年に完了する予定でした。 ^[24]塩からのウランの除去は2008年3月に完了しましたが、塩は核分裂生成物とともにタンク内に残されました。^[25]高額な費用の大部分は、ORNLが燃料を取り外して適切に保管しなかったために保管中の冷たい燃料塩からフッ素と六フッ化ウランが発生したという不快な驚きによって引き起こされましたが、これは現在MSRの設計に考慮されています。^[26]

廃止措置の可能性のあるプロセスが説明されている。^[27]ウランは過剰なフッ素を添加することで六フッ化物として燃料から除去され、プルトニウムは炭酸ナトリウムを添加することで二酸化プルトニウムとして除去される。

北緯35°55′18″ 西経84°18′24″ / 北緯35.92178° 西経84.30672° / 35.92178; -84.30672

• トリウム燃料サイクル
• 富士MSR
• トリウムベースの原子力

• Briggs, RB (1964)。「1964 年 7 月 31 日までの MSR プログラム半期進捗報告書」(PDF)。(ORNL-3708) (66.3  MB PDF )、オークリッジ国立研究所、米国 AEC (1964 年 11 月発行) 。2008 年 5 月 21 日閲覧。 {{cite journal}}:ジャーナルを引用するには|journal=(ヘルプ)が必要です

• MSRE安全性分析

• 「溶融塩炉実験」（1969年）オークリッジ国立研究所、YouTube、原子力委員会が公開した映画
• アルヴィン・ワインバーグの溶融塩炉実験（YouTube）
• オークリッジ国立研究所の 13 基の原子炉に関する説明 (ORNL より; MSRE に関するセクションを含む)
• 2015 年の溶融塩炉技術に関するワークショップ (「MSRE 開始 50 周年記念」)。50 周年記念パンフレット、ポスター、ORNL 溶融塩プログラムの歴史などが含まれます。