トリウムの同位体

^229Thには核異性体^229mが存在する。Thは、非常に低い励起エネルギーを持ち、8.355 733 554 021 (8)  eV。^{[ 6 ]}これにより、いくつかの注目すべき特性が得られます。

このエネルギーは電子のイオン化エネルギーと同程度の大きさであるため（参考までに、水素のイオン化エネルギーは13.6 eV）、229mThの崩壊率は^原子核の電子環境に敏感である。中性^229Thでは、異性体は数マイクロ秒以内に内部転換によって崩壊する。 ^{[ 27 ] [ 28 ] [ 29 ]} しかし、異性体のエネルギーは2番目の電子を取り除くのに十分ではない（トリウムの2番目のイオン化エネルギーは11.5  eV ）であるため、Th ⁺イオンでは内部転換は不可能です。放射崩壊は半減期が8.4桁長く、1000秒以上で起こります 。^{[ 28 ] [ 30 ]}イオン結晶 に埋め込まれている場合、イオン化は100%ではないため、わずかな内部転換が起こり、最近測定された寿命は約 11.5 eV になります。600 秒、^{[ 5 ] [ 31 ]}これは、孤立したイオンの寿命に外挿することができる。1740 ± 50 秒。^{[ 5 ]}

通常の核励起エネルギーはガンマ線光子に対応するが、この励起エネルギーは光子周波数に対応する。2 020 407 384 335 ± 2  kHz (波長)148.382 182 8827 (15)  nm ) ^{[ 6 ] [ 32 ] [ 5 ] [ 31 ]}これは遠紫外光です。つまり、この周波数で動作するレーザーを構築することが可能であり、核状態の直接レーザー励起の既知の唯一の機会を提供します。^{[ 33 ]}これは、非常に高精度の核時計^{[ 8 ] [ 9 ] [ 34 ] [ 35 ]}や量子コンピューティングの量子ビット^{[ 36 ]}などの用途があります。

これらのアプリケーションは、レーザー励起の極めて高い精度のため広い周波数範囲を探索することが難しく、異性体エネルギーの不正確な測定によって長い間妨げられていました。遷移エネルギーを正確に決定し、²²⁹ Th の異性体状態のその他の特性 (寿命や磁気モーメントなど) を特定しようとする理論的および実験的な研究が数多く行われ、2024 年に周波数が正確に測定されました。^{[ 5 ] [ 32 ] [ 31 ]}

トリウム異性体の初期の測定はガンマ線分光法によって行われ、 ²²⁹ Thの29.5855 keV励起状態を観測し、それが^229m Th (90%) または²²⁹ Th (10%) 異性体状態に崩壊する際の放出ガンマ線エネルギーの差を測定した。1976 年、クローガーとライヒは変形した原子核におけるコリオリ力の影響を理解しようとし、トリウムのガンマ線スペクトルを理論的な原子核形状モデルに合わせようとした。驚いたことに、既知の原子核状態を異なる全角運動量量子化レベルに合理的に分類することはできなかった。彼らは、以前に²²⁹ Thと特定されたいくつかの状態は、実際には非常に低い励起エネルギーを持つスピン3/2の原子核異性体^229m Thから生じたと結論付けた。^{[ 37 ]}

当時、 異性体の直接崩壊が観測されなかったことから、エネルギーは100 eV未満と推測された。しかし、1990年に行われたさらなる測定により、エネルギーはほぼ確実に10  eV未満であると結論付けられ^{[ 38 ]} 、既知の異性体励起エネルギーの中で最も低いものの1つとなった。その後数年間で、エネルギーはさらに制限され、3.5 ± 1.0  eVは、長い間受け入れられてきたエネルギー値であった。^{[ 39 ]}

2007年に、高度な高分解能X線マイクロカロリメーターを用いた改良型ガンマ線分光測定が行われ、遷移エネルギーの新しい値が得られた。7.6 ± 0.5  eV、^{[ 40 ]}補正済み 2009年には7.8 ± 0.5 eVであった。 ^{[ 41 ]}このより高いエネルギーには、放出された光子を観測しようとする以前の試みでは考慮されていなかった2つの結果がある。

• トリウムよりも高いため 第一イオン化エネルギーが6.08 eVの中性^229mThは極めて低い確率で放射崩壊し、
• それは6.2  eVの真空紫外カットオフでは、生成された光子は空気中を通過できません。

しかし、より高いエネルギーが分かっていても、2010 年代に行われた異性体崩壊によって放出される光の探索のほとんどは信号を観測できず、^{[ 42 ] [ 43 ] [ 44 ] [ 45 ]}潜在的に強い非放射崩壊チャネルを示唆している。異性体崩壊で放出される光子の直接検出は 2012 年^{[ 46 ]}と 2018 年^{[ 47 ]}に主張されたが、どちらの報告もコミュニティ内で議論を呼んだ。^{[ 48 ] [ 49 ]}

^229mThの内部転換崩壊チャネルで放出される電子の直接検出は2016年に達成された。^{[ 50 ]}しかし、当時、異性体の遷移エネルギーは6.3～18.3 eVの範囲にしか弱くしか制約されなかった。最終的に、2019年に、異性体崩壊で放出される内部転換電子の非光学的電子分光法により、異性体の励起エネルギーが決定され、 8.28 ± 0.17  eV。^{[ 51 ]}しかし、この値は、同様の信号が8.4  eVのキセノンVUV光子は表示できますが、約1.3 +0.2 −0.1  eVエネルギーが少なく、(後から考えると正しい)寿命は1880 ± 170 秒。^{[ 47 ]}その論文では、^229ThがSiO2に埋め込まれており、エネルギー_シフトと寿命の変化をもたらした可能性があるが、関係する状態は主に核状態であり、電子相互作用から遮蔽されている。

^{2018年の別の実験では、 229mTh}の核特性のレーザー分光による最初の特性評価を行うことができました。^{[ 52 ]}この実験では、 2%のイオンが核励起状態にある^229Th 2+イオン雲を使用して^、229Th原子殻のレーザー分光が行われました。これにより、基底状態と異性体状態の異なる核スピン状態によって誘起される超微細シフトを調べることができました。このようにして、 ^229mThの磁気双極子モーメントと電気四重極モーメントの最初の実験値が推測されました。

2019年には、異性体の励起エネルギーは 内部転換電子の直接検出に基づくと8.28 ± 0.17 eV ^{[ 51 ]であり、核基底状態からの229m} Thの確実な集団は、励起によって達成された。29  keV核励起状態はシンクロトロン放射によって生成されます。^{[ 53 ]} 2020 年に別のグループによって行われた追加の測定では、次の図が得られました。8.10 ± 0.17  eV (153.1 ± 3.2  nm波長）。^{[ 54 ]} これらの測定値を組み合わせると、予想される遷移エネルギーは8.12 ± 0.11  eV。^{[ 55 ]}

2022年9月、崩壊中のサンプルの分光分析により、励起エネルギーは8.338 ± 0.024  eV。^{[ 56 ]}

2024年4月、2つの別々のグループが、イオン結晶（電荷補償のために格子間F−アニオンを追加したCaF2とLiSrAlF6）にドープされたTh4+カチオンの精密レーザー励起を最終的に報告_し、遷移エネルギーの精密な（約100万分の1）_測定^値を^与えた。[ ^{32 ] [ 7 ] [ 5 ] [ 31 ] 1}兆分の 1 （10 ⁻¹² ) 測定はすぐに 2024 年 6 月に行われ、^{[ 6 ] [ 57 ]}将来の高精度レーザーは周波数を最大で測定します最高の原子時計の精度は10 ⁻¹⁸です。^{[ 6 ] [ 9 ] [ 35 ]}