レーザーを用いた角度分解光電子分光法

卓上レーザーを用いた角度分解光電子分光法は、いくつかの研究グループによって開発されてきた。^{[ 2 ] [ 3 ] [ 4 ]}コロラド大学ボルダー校のダニエル・デッサウは、最初の実証を行い、この技術を超伝導系の探索に応用した。^{[ 2 ]}この成果は、施設のコストとサイズを大幅に削減するだけでなく、最も重要なことに、通常6 eVという低い光子エネルギーと、それに伴うサンプル内での光電子の平均自由行程の延長（2～7 nm）により、これまでにない高いバルク感度を提供する。この利点は、最上層からの光電子の物理がバルクとは異なる可能性がある強相関物質や高温超伝導体の研究にとって非常に有益で強力である。バルク感度が約1桁向上したことに加えて、運動量分解能の向上も非常に重要である。入射光子のエネルギーが減少すると、光電子は放出角でより広く分散する。言い換えれば、電子分光器の角度分解能が一定の場合、光子エネルギーが低いほど運動量分解能が高くなります。6 eVレーザーを用いたARPESの典型的な運動量分解能は、50 eVシンクロトロン放射光を用いたARPESの約8倍優れています。さらに、光子エネルギーが低いことによる運動量分解能の向上は、ARPESがアクセスできるk空間の範囲を狭めることにもつながり、より精密なスペクトル解析に役立ちます。例えば、50 eVシンクロトロンARPESでは、最初の4つのブリルアンゾーンの電子が励起され散乱され、光電子解析のバックグラウンドに寄与します。しかし、6 eV ARPESの運動量が小さいため、最初のブリルアンゾーンの一部しかアクセスできず、したがって、k空間の小さな領域の電子のみが放出され、バックグラウンドとして検出されます。非弾性散乱バックグラウンドの低減は、特に高温超伝導体などの弱い物理量の測定を行う際に望ましいです。 

最初の 6 eV レーザーベースの ARPES システムでは、カーモード同期 Ti:サファイア発振器が使用され、5 W の別の周波数倍増 Nd:バナジン酸塩レーザーで励起され、1 MHz の繰り返しレートで 840  nm (1.5 eV)付近で調整可能な 70 fs、6 nJ のパルスが生成されます 。β-ホウ酸バリウムでのタイプ I 位相整合により、 2 段階の非線形第二高調波発生が行われ、210 nm (~ 6 eV)の四重光が生成され、最終的に集束されて超高真空チャンバーに導かれ、低エネルギー光子源としてサンプルの電子構造が調査されます。 

最初のデモンストレーションで、Dessau のグループは、典型的な第 4 次高調波スペクトルが、半値全幅4.7 meV のガウスプロファイルに非常によく適合し、200 μW の出力を示すことを示しました。高フラックス (~ 10 ¹⁴ - 10 ¹⁵光子/秒) と狭帯域幅の性能により、最高のアンジュレータビームラインが使用されている場合でも、レーザー ベースの ARPES はシンクロトロン放射ARPES を圧倒します。もう 1 つの注目すべき点は、4 重光を 1/4波長板または 1/2波長板のいずれかに通すことができ、ARPESで円偏光または任意の直線偏光光を生成することです。光の偏光は信号対バックグラウンド比に影響を与える可能性があるため、光の偏光を制御できる能力は、シンクロトロン ARPES に比べて非常に重要な改善であり利点です。前述の運用・保守コストの低減、エネルギー・運動量分解能の向上、光子源のフラックス増加と偏光制御の容易さといった好ましい特徴を備えたレーザーベースのARPESは、凝縮系物理学におけるより高度な実験を行うための理想的な候補であることは間違いない。

レーザーベースのARPESの強力な能力を示す方法の1つは、高温超伝導体を研究することです。^{[ 3 ]}以下の図の参照はこの出版物を参照しています。図1は、ブリルアンゾーンの節方向に沿った超伝導Bi ₂ Sr ₂ CaCu ₂ O _8+dの実験的な分散関係、結合エネルギー対運動量を示しています。図1(b)と図1(c)は、それぞれ28 eVと52 eVのシンクロトロン光源と最高のアンジュレータービームラインで取得されています。強力なレーザーベースのARPESによって得られた、銅酸化物超伝導体における準粒子の証拠である著しくシャープなスペクトルピークが図1(a)に示されています。これは、卓上レーザーからの低光子エネルギーでの分散エネルギー-運動量関係と、シンクロトロンARPESからの高エネルギーでの最初の比較です。 (a)におけるはるかに明瞭な分散は、エネルギー・運動量分解能の向上を示すとともに、バンド全体の分散、フェルミ面、超伝導ギャップ、電子・ボソン結合によるキンクなど、多くの重要な物理的特徴が再現されていることを示しています。近い将来、レーザーを用いたARPESが、凝縮系物理学者がエキゾチックな物質における超伝導の性質や、最先端の従来型実験技術では観測できないその他の新しい特性について、より詳細な情報を得るのに役立つことが期待されます。

フェムト秒レーザーを用いたARPESは、時間分解光電子分光法や二光子光電子分光法において励起状態を分光的に解析するために拡張できる。最初の光子で電子をより高い励起状態に励起した後、2番目のプローブ光子によって、時間経過に伴う電子状態のその後の変化や相互作用を調べることができる。従来のポンプ・プローブ実験では、通常、いくつかの光学定数の変化を測定するが、これは複雑すぎて関連する物理現象を解明できない場合がある。ARPESは電子構造や相互作用に関する詳細な情報を多く提供できるため、ポンプ・プローブレーザーを用いたARPESは、サブピコ秒の分解能でより複雑な電子系を研究できる可能性がある。