高次高調波発生

高次高調波発生（HHG）は、ターゲット（気体、プラズマ、固体、または液体サンプル）に強力なレーザーパルスを照射する非線形プロセスです。このような条件下では、サンプルは発生ビームの高次高調波（第5高調波以上）を放出します。このプロセスのコヒーレントな性質から、高次高調波発生はアト秒物理学の前提条件となっています。

摂動高調波発生は、周波数ω、光子エネルギーħωのレーザー光を用いて新しい周波数の光を生成するプロセスです。新しく生成される周波数は、元の光の周波数の整数倍nωです。このプロセスは、1961年にFrankenら^{[ 1 ]}によって、結晶石英を非線形媒質としてルビーレーザーを用いて初めて発見されました。

誘電体固体における高調波発生はよく理解されており、現代のレーザー物理学で広く利用されています（第2高調波発生を参照）。1967年にNewらは気体で最初の第3高調波発生を観測しました。^{[ 2 ]}単原子ガスでは、対称性の理由から奇数次の高調波しか生成できません。摂動（弱場）領域における高調波発生は、高調波次数が増加するにつれて効率が急速に低下するという特徴があります。 ^{[ 3 ]}この挙動は、原子がn個の光子を吸収し、その後1個の高エネルギー光子を放出すると考えることで理解できます。n個の光子を吸収する確率はnが増加するにつれて減少し、初期の高調波強度が急速に低下することを説明しています。

高次高調波発生は、1977年に強力なCO2レーザーパルスと固体ターゲットから生成されたプラズマとの相互作用で初めて観測されました_。 [ 4 ]^現在でははるかに広く応用されている気体中のHHGは、1987年にマクファーソンらが初めて観測し、^{[ 5 ]}その後1988年にフェレイらが^{[ 6 ]}驚くべき結果を示しました。高次高調波は予想通り低次では強度が減少することがわかりましたが、その後プラトーを形成し、高調波の強度が多くの次数にわたってほぼ一定に保たれることが観測されました。^{[ 7 ]} 数百eVに及ぶプラトー高調波が測定され、軟X線領域まで広がっています。^{[ 8 ]}このプラトーは、高次高調波カットオフと呼ばれる位置で突然終了します。

高次高調波には興味深い特性がいくつかあります。これらは、駆動レーザーと同期し、同じ繰り返し周波数で生成される、調整可能な卓上型のXUV / 軟 X 線源です。高調波のカットオフは、飽和強度 I _satに達するまでレーザー強度の増加に伴って直線的に変化し、そこで高調波の発生は停止します。^{[ 9 ]}飽和強度は、原子種をより軽い希ガスに変更することで増加させることができますが、これらの原子種は変換効率が低いため、必要な光子エネルギーに応じてバランスを見つける必要があります。

高次高調波発生は駆動レーザー場に強く依存し、その結果、高調波は同様の時間的および空間的コヒーレンス特性を持つ。^{[ 10 ]}高次高調波は、駆動レーザーよりも短いパルス幅で発生することが多い。^{[ 11 ]}これは、発生プロセスの非線形性、位相整合、およびイオン化によるものである。多くの場合、位相整合条件が満たされる非常に短い時間窓でのみ高調波が発生する。イオン化による発生媒体の枯渇は、高調波発生が主に駆動パルスの立ち上がりエッジに限定されることも意味する。 ^{[ 12 ]}

高次高調波は駆動レーザーと同軸で放出され、非常に狭い角度範囲に収まり、基本場よりも発散が小さく、ガウスビームに近い形状になる場合がある。^{[ 13 ]}

高次高調波発生で生成可能な最大光子エネルギーは、高調波プラトーのカットオフによって決まります。これは、レーザーの電場内でイオン化された電子が得ることができる最大エネルギーを調べることで、古典的に計算できます。カットオフエネルギーは次のように与えられます。^{[ 14 ]}

${\displaystyle E_{\mathrm {max} }=I_{p}+3.17\ U_{p}}$

ここで、U _pはレーザー場からのポンドロモーティブエネルギーであり、I _pはイオン化ポテンシャルである。

このカットオフエネルギーは、しばしば3段階モデル​​と呼ばれる半古典的計算から導き出されます。電子は、親原子からトンネルイオン化する際に量子力学的に扱われますが、その後のダイナミクスは古典的に扱われます。電子は、初期速度ゼロで真空中に生成され、その後レーザービームの電場によって加速されると仮定されます。

イオン化後、半光周期経過すると、電場の符号が反転し、電子は方向を反転して親原子核に向かって加速します。親原子核に戻ると、基底状態に戻る際に原子との再結合過程で制動放射のような放射線を放出することがあります。この説明は、高次高調波発生の再衝突モデルとして知られるようになりました。^{[ 15 ]}

放出される放射線の周波数は運動エネルギーと電離電位の両方に依存するため、異なる周波数は異なる再結合時間で放出されます（つまり、放出されるパルスはチャープされます）。さらに、各周波数には対応する2つの再結合時間があります。これらの2つの軌跡を、短い軌跡（最初に放出されるもの）と長い軌跡と呼びます。

半古典的描像では、HHGは駆動レーザー場が直線偏光している場合にのみ発生します。レーザービームの楕円率により、戻ってきた電子は親核を外れます。量子力学的には、戻ってきた電子の波束と核の波束の重なりが減少します。これは実験的に観測されており、高調波の強度は楕円率の増加とともに急速に減少します。^{[ 16 ]}駆動レーザーの強度を制限するもう1つの効果はローレンツ力です。10 ¹⁶ W·cm ⁻²を超える強度では、弱場光学では無視されるレーザーパルスの磁気成分が、戻ってきた電子を偏向させるのに十分な強さになる可能性があります。これにより、電子は親核を「外れ」、HHGが防止されます。

すべての非線形プロセスと同様に、位相整合は気相における高次高調波発生において重要な役割を果たします。自由集束ジオメトリでは、波数ベクトルの不整合の 4 つの原因は、中性分散、プラズマ分散、グーイ位相、および双極子位相です。^{[ 17 ] [ 18 ]}

中性分散は原子によって引き起こされ、プラズマ分散はイオンによって引き起こされ、両者は符号が逆です。グーイ位相は焦点付近での波面位相ジャンプによるもので、焦点に沿って変化します。最後に、双極子位相はHHGプロセスにおける原子の応答から生じます。^{[ 19 ]} ガスジェット形状を使用する場合、短い軌道から放出される高次高調波を生成するための最適な条件は、生成ガスが焦点の後ろに位置するときに得られ、長い軌道からの高次高調波の生成は、生成ガスが焦点の前に位置するときに軸外で得られます。^{[ 20 ]}

さらに、駆動場に緩やかな集束ジオメトリを導入することで、より多くのエミッタと光子が生成プロセスに寄与できるようになり、高調波収率が向上します。^{[ 21 ]} ガスジェットジオメトリを使用する場合、レーザーをマッハディスクに集束させることで、高調波発生の効率を高めることができます。^{[ 22 ]}

より一般的には、X線スペクトル領域では、物質の屈折率は1に非常に近い。位相の不整合を補正するために、${\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}}$そのため、駆動レーザー波長における合成屈折率を実質的に1に近づけるような高次元空間内のパラメータを見つける必要があります。

原子の結合ポテンシャルを歪ませるほどの強度レベルを達成するには、駆動レーザービームを集束させる必要があります。これにより、特定の形状（平面波伝搬、自由集束、中空コア導波路など）に応じて、位相不整合に影響を与える分散項が生じます。さらに、高次高調波発生過程では電子が加速され、その一部が親イオンに戻り、X線バーストが発生します。しかし、これらの電子の大部分は戻らず、代わりに共伝搬波の分散に寄与します。戻ってきた電子は、電離、再結合、伝搬などの過程により位相を運びます。さらに、電離した原子は媒質の屈折率に影響を与え、別の分散源となります。

位相の不一致（>  0レーザーの位相速度がX線の位相速度よりも速い）は、次のように表すことができます。

${\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}=\underbrace {\Delta k_{\mathrm {neutrals} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {ions} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {電子} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {geometry} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {intrinsic} }} _{>\;\!0}+\cdots }$

どこ${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {ニュートラル} }}$中性原子の寄与は、$\displaystyle \Delta k_{\mathrm {ions} }}$これはイオンからの寄与であり（中性粒子がイオン化される場合、この項は紫外線領域でも十分に大きくなる可能性がある^{[ 23 ]}）、${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {電子} }}$プラズマの寄与は、${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {幾何学} }}$は自由集束ジオメトリ、平面波導波ジオメトリ、${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {組み込み} }}$は、電子が原子から離れている間に蓄積される位相などです。各項には特定の符号があり、特定の時間と周波数での不一致を相殺することができます。

電子からの寄与は波長の2乗に比例する。${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {電子} }\sim -\lambda ^{2}}$一方、原子からの寄与は波長に反比例する。${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }\sim 1/\lambda ^{2}}$したがって、長波長の赤外線では、この項は${\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {電子} }\right|}$電子あたりかなり大きいが、項${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }}$は非常に小さく、1に近い。HHGのプロセスを位相整合させるには、非常に高い圧力と低いイオン化レベルが必要であり、その結果、多数のエミッターが得られる。^{[ 24 ]} 反対のUVスペクトル領域では、${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }}$近接したUV共鳴のため、その値は大きくなり、さらに、${\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {電子} }\right|}$は小さい。プロセスを位相整合させるには、低圧が必要である。さらに、UVでは、非常に高いイオン化レベル（100%をはるかに超える）が許容される。これにより、駆動UVレーザーの強度に応じてHHG光子エネルギーのスケーラビリティが得られる。^{[ 23 ]} 平面波ジオメトリまたは緩い集束ジオメトリにより、駆動波長で高度に共線的な位相整合と最大のフラックス抽出が可能になり、${\displaystyle {\vec {v}}\times {\vec {B}}}$項は小さい。導波路での高次高調波の生成により、平面波伝搬の特性に近い伝搬が可能になる。^{[ 25 ]} このような形状は、特にIRビームによって生成されるX線スペクトルに有利であり、最適な電力抽出には長い相互作用体積が必要となる。このような形状では、1.6  keVまで広がるスペクトルが生成されている。^{[ 24 ]} UV-VIS駆動高次高調波の場合、導波路項は小さく、位相整合の図は平面波の形状に似ている。このような形状では、炭素端（300  eV）まで広がる狭帯域高調波が生成されている。^{[ 23 ]}

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