テラヘルツ分光法は、数百ギガヘルツから数テラヘルツ(THzと略記)の周波数範囲の電磁場を使用して物質の特性を検出し、制御します。多体系では、関連する状態のいくつかに、THz光子のエネルギーと一致するエネルギー差があります。したがって、THz分光法は、異なる多体系状態間の個々の遷移を解決および制御するための特に強力な方法を提供します。これにより、多体系の量子運動学に関する新しい洞察が得られ、それを基本量子レベルまで最適化された新しい技術の開発にどのように活用できるかがわかります。
半導体内のさまざまな電子励起は、レーザー、電子部品、コンピューターですでに広く使用されています。同時に、それらは、たとえばナノ構造設計を介して量子特性を変更できる興味深い多体系を構成します。したがって、半導体の THz 分光法は、ナノ構造の新しい技術的可能性を明らかにするだけでなく、制御された方法で多体系の基本特性を調査することにも関連しています。
背景
THz 放射を生成し、THz フィールドを検出する技術は多種多様です。たとえば、アンテナ、量子カスケードレーザー、自由電子レーザー、または光整流を使用して、明確に定義された THz ソースを作成できます。結果として得られる THz フィールドは、その電場E THz ( t ) によって特徴付けることができます。今日の実験では、ピーク値が MV/cm (メガボルト毎センチメートル) の範囲にあるE THz ( t ) をすでに出力できます。 [1]このようなフィールドの強さを推定するには、1 ナノメートル (nm) の微視的距離にわたってこのようなフィールドが電子に誘導するエネルギー変化のレベルを計算できます。つまり、L = 1 nm です。ピークE THz ( t ) に素電荷 eとL を掛け合わせるだけで、 e E THz ( t ) L = 100 meVが得られます。言い換えれば、このような磁場は電子システムに大きな影響を与えます。なぜなら、E THz ( t ) の単なる磁場強度が、微視的スケールでの電子遷移を引き起こすことができるからです。1つの可能性は、このような THz 磁場を使用して、半導体電子がブリルアンゾーンを通過して元の場所に戻り、ブロッホ振動を引き起こすブロッホ 振動[2] [3]を研究することです。
THz源は、THz場の振動の1サイクルまで、非常に短くすることもできます[4]。1THzの場合、それは1ピコ秒(ps)の範囲の持続時間を意味します。したがって、THz場を使用して、半導体の超高速プロセスを監視および制御したり、半導体コンポーネントで超高速スイッチングを生成したりできます。明らかに、超高速持続時間と強力なピークE THz ( t )の組み合わせは、半導体の体系的な研究に非常に大きな新しい可能性を提供します。
E THz ( t )の強度と持続時間に加えて、THz フィールドの光子エネルギーは、いくつかの興味深い多体遷移と共鳴させることができるため、半導体研究において重要な役割を果たします。たとえば、伝導帯の電子と価電子帯の正孔、つまり電子空孔は、クーロン相互作用を介して互いに引き合います。適切な条件下では、電子と正孔は、水素のような物質の状態である励起子に結合することができます。同時に、励起子の結合エネルギーは数 meV から数百 meV であり、THz 光子とエネルギー的に一致させることができます。したがって、弱い THz フィールドの吸収スペクトルに基づいて、励起子の存在を一意に検出できます[5] [6] 。 [7] [8]また、プラズマや相関電子-正孔プラズマ[9]などの単純な状態も、THz フィールドによって監視または変更できます。
テラヘルツ時間領域分光法
光分光法では、光範囲の電磁場を直接測定できる検出器がないため、検出器は通常、電場ではなく光場の強度を測定します。ただし、アンテナや 電気光学サンプリングなど、 E THz ( t )の時間変化を直接測定するために適用できる複数の手法があります。たとえば、THzパルスを半導体サンプルに伝播させ、透過場と反射場を時間の関数として測定できます。したがって、半導体励起ダイナミクスの情報を完全に時間領域で収集します。これがテラヘルツ時間領域分光法の一般原理です。

短い THz パルスを使用することで、[4] すでにさまざまな物理現象が研究されています。励起されていない真性半導体の場合、複素誘電率または THz 吸収係数と屈折率をそれぞれ決定できます。 [11] THz 光子が結合できる横光学フォノンの周波数は、ほとんどの半導体で数 THz です。 [12]ドープされた半導体または光励起された半導体の自由キャリアは、 THz 光子のかなりの吸収をもたらします。[13] THz パルスは非金属材料を通過するため、梱包されたアイテムの検査や送信に使用できます。
テラヘルツ誘起プラズマおよび励起子遷移
THz 場は電子を平衡状態から加速するために適用できます。これが十分に速く行われれば、クーロン相互作用の遮蔽がどのくらい速く構築されるかなどの基本プロセスを測定することができます。これは文献[14]で実験的に調査され、半導体では遮蔽が数十フェムト秒以内に完了することが示されました。これらの洞察は、電子プラズマが固体内でどのように動作するかを理解するために非常に重要です。
上で説明したように、クーロン相互作用によって電子と正孔が励起子にペアになることもあります。励起子は 水素原子に類似しているため、通常の量子数1 s、 2 s、 2 pなどで一意に識別できる束縛状態を持ちます。特に、 1 sから 2 pへの遷移は双極子許容であり、光子エネルギーが遷移エネルギーと一致する場合はE THz ( t )によって直接生成できます。ガリウムヒ素型システムでは、この遷移エネルギーはおよそ 4 meV で、1 THz の光子に相当します。共鳴時には、双極子d 1 s ,2 pによってラビエネルギー Ω Rabi = d 1 s ,2 p E THz ( t ) が定義され、これが 1 sから 2 pへの遷移が進行する時間スケールを決定します。
例えば、THzパルスと同期した追加の光パルスで励起子遷移を励起することができる。この技術は過渡THz分光法と呼ばれている。[4]この技術を使用すると、励起子の形成ダイナミクスを追跡したり[7] [8]励起子間遷移から生じるTHzゲインを観察することができる。[15] [16]
THzパルスは強力かつ短い(例えば単一サイクル)ため、パルスの持続時間、ラビに関連する時間スケール、およびTHz光子エネルギーħωが縮退する状況を実験的に実現することが可能です。この状況では、回転波近似(RWAと略記)や完全な状態転送の条件などの通常の近似が破綻する極度非線形光学の領域[17]に入ります。その結果、ラビ振動は、非RWA寄与、多光子吸収または放出プロセス、および参考文献で測定されている動的フランツ・ケルディッシュ効果によって大きく歪められます。[18] [19]
自由電子レーザーを使用すると、ラビ振動を直接検出するのに適したより長い THz パルスを生成できます。この技術は、実験でラビ振動、または実際には関連するオートラー・タウンズ分裂を実際に実証できます。[20]ラビ分裂は短い THz パルスでも測定されており[21]、THz フィールドが強くなると、マルチ THz 光子イオン化の開始も検出されています[22]。最近、クーロン相互作用により、名目上は双極子禁制の励起子間遷移が部分的に許可されることも示されています。[23]
テラヘルツ遷移の理論
固体中のテラヘルツ遷移は、半導体ブロッホ方程式[9]と関連する多体相関ダイナミクスを一般化することで体系的にアプローチできます。このレベルでは、THz フィールドが2 粒子相関によって直接吸収され、電子と正孔の分布の量子運動学が修正されることがわかります。したがって、体系的な THz 解析には、クラスター拡張アプローチなどで体系的に扱うことができる多体相関の量子運動学を含める必要があります。このレベルでは、プラズマのドルーデのような応答[13]から励起子の極端な非線形効果に 至るまで、同じ理論で幅広い効果を説明および予測できます。
参照
- クラスター拡張アプローチ - 量子力学計算技術
- エリオットの公式 – 固体の放出と吸収の公式
- 半導体ブロッホ方程式 – 半導体の光応答を記述する
- テラヘルツ非破壊評価 - 電磁放射のテラヘルツ領域を使用した画像化と評価
- テラヘルツ時間領域分光法 – 分析技術
- テラヘルツ放射 – 電磁スペクトルの 300~3000 GHz の範囲
- 超高速レーザー分光法 – 非常に短いパルスのレーザーによる分光法
参考文献
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