二重イオン化

二重イオン化は、レーザー放射または電子^[1]、陽電子^[2]、重イオン^[3]などの荷電粒子が中性原子または分子に作用したときに、二重に帯電したイオンが形成されるプロセスです。二重イオン化は通常、単一電子イオン化よりも起こりにくいです。二重イオン化には、順次型と非順次型の2種類があります。

逐次二重イオン化は、2つの一電子イオン化イベントからなる二重電荷イオンの形成プロセスです。最初の電子は中性原子/分子から除去され（基底状態または励起状態の単一電荷イオンが残ります）、続いて2番目の電子がイオンから分離されます。^[4]

非順次二重イオン化は、そのメカニズムが順次二重イオン化とは（細部にわたって）異なるプロセスです。たとえば、両方の電子が同時にシステムから出ていく（アルカリ土類原子の場合、下記参照）、2 番目の電子の解放が最初の電子によって補助される（希ガス原子の場合、下記参照）などです。

非連続二重イオン化現象は、1975年にスランとザペソチニーによってアルカリ土類原子に対して実験的に発見されました。 ^[5] 広範囲にわたる研究にもかかわらず、アルカリ土類原子における二重イオン化の詳細は不明のままです。この場合の二重イオン化は、第一イオン化ポテンシャルと第二イオン化ポテンシャルの間に位置する自動イオン化原子状態のスペクトルを通る両電子の遷移によって実現されると考えられています。^{[6] [7] [8] [9] [10] [11]}

希ガス原子の場合、非連続二重イオン化は、最初にルイリエによって観察されました。^{[12] [13]}  この現象への関心は、赤外線場およびより高い強度で再発見された後、急速に高まりました。 ^{[14] [15]} 多重イオン化も観察されています。^{[16] [17]}  希ガス原子の非連続二重イオン化のメカニズムは、アルカリ土類原子のものと異なります。赤外線レーザー場における希ガス原子の場合、1電子イオン化に続いて、解放された電子は親イオンと再衝突する可能性があります。^{[18] [19]} この電子は「原子アンテナ」として機能し、^[19]イオン化と再衝突の間でレーザー場からエネルギーを吸収し、それを親イオンに蓄積します。親イオンでの非弾性散乱は、さらなる衝突励起および/またはイオン化をもたらします。このメカニズムは、非連続二重イオン化の3段階モデル​​として知られており、高調波発生の3段階モデル​​とも密接に関連しています。

3段階モデル​​における二重イオン化のダイナミクスは、レーザー場の強度に大きく依存する。再衝突電子がレーザー場から得る最大エネルギー（原子単位）は である。^[18]ここで はポンデロモーティブエネルギー、はレーザー場の強度、 はレーザー周波数である。がイオン化ポテンシャルをはるかに下回る場合でも、実験では相関イオン化が観測されている。^{[16] [17] [20] [21] [22]}高-状態（）^{[23] [24] [25] [26]}  とは対照的に、 低-状態（）では、再衝突中のレーザー場の補助が極めて重要である。 ${\displaystyle \sim 3.2U_{p}}$${\displaystyle U_{p}={\frac {F^{2}}{4\omega ^{2}}}}$${\displaystyle F}$${\displaystyle \omega}$${\displaystyle 3.2U_{p}}$ ${\displaystyle I_{p}}$${\displaystyle U_{p}}$${\displaystyle 3.2U_{p}>I_{p}}$${\displaystyle U_{p}}$${\displaystyle 3.2U_{p}<I_{p}}$

低エネルギー領域の古典的および量子的解析^{[27] [28] [29]}では、再衝突後の電子放出には次の 2 つの方法があることが実証されています。第 1 に、2 つの電子は、駆動レーザー場の 1/4 周期に比べてほとんど時間遅延なく解放されます。第 2 に、最初の電子と 2 番目の電子の放出間の時間遅延は、駆動場の 1/4 周期のオーダーです。これら 2 つのケースでは、電子は相関スペクトルの異なる象限に現れます。再衝突後、電子はほぼ同時に放出され、それらの平行運動量は等しい符号を持ち、両方の電子はレーザー場によって検出器に向かって同じ方向に駆動されます ^[30] 。再衝突後、電子がかなりの遅延 (1/4 周期以上) で放出されると、それらは反対方向に進むことになります。これら2種類のダイナミクスは、明らかに異なる相関スペクトルを生成します（実験結果^{[16] [17] [20] [21] [22]} と比較してください。^{[25] [26]}${\displaystyle U_{p}}$

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