中性子毒

原子炉などの用途において、中性子毒（中性子吸収剤または核毒とも呼ばれる）は、中性子吸収断面積が大きい物質である。^[1]このような用途では、中性子を吸収することは通常望ましくない影響である。しかし、中性子吸収物質（毒物とも呼ばれる）は、初期の新鮮な燃料負荷の高い反応性を下げるために、いくつかの種類の原子炉に意図的に挿入される。これらの毒物の中には、原子炉の運転中に中性子を吸収するにつれて減少するものもあれば、比較的一定のままであるものもある。

半減期の短い核分裂生成物による中性子の捕獲は原子炉被毒と呼ばれ、半減期の長いまたは安定した核分裂生成物による中性子の捕獲は原子炉スラッギングと呼ばれます。^[2]

核反応中に生成される核分裂生成物の中には、キセノン135（顕微鏡的断面積σ = 2,000,000 バーン（b）、原子炉状態では最大300万バーン）^[3]やサマリウム149 （σ = 74,500 b）など、高い中性子吸収能力を持つものがあります。これら2つの核分裂生成物毒は原子炉から中性子を除去するため、熱利用率、ひいては反応性に影響を及ぼします。これらの核分裂生成物による原子炉心の被毒は、連鎖反応が停止する ほど深刻になる可能性があります。

特にキセノン 135 は最も強力な中性子毒であるため、原子炉の運転に多大な影響を及ぼします。キセノン 135 の蓄積 (約 10 時間後に最大に達する) が原因で原子炉を再起動できない状態は、キセノンによる起動不能と呼ばれることがあります。原子炉がキセノン 135 の影響を無効にすることができない期間は、キセノン不感時間または毒物停止と呼ばれます。定常運転期間中、一定の中性子束レベルでは、キセノン 135 の濃度は約 40 ～ 50 時間でその原子炉出力の平衡値まで増加します。原子炉出力が増加すると、新しい高出力レベルで燃焼が増加するため、キセノン 135 の濃度は最初は減少します。したがって、キセノン中毒のダイナミクスは、特に物理的に大規模な原子炉では、フラックス パターンと幾何学的出力分布の安定性にとって重要です。

キセノン 135 の生成の 95% は、半減期が 6 ～ 7 時間のヨウ素 135 の崩壊によるものであるため、キセノン 135 の生成は一定のままです。この時点で、キセノン 135 の濃度は最小値に達します。その後、濃度は新しい出力レベルの平衡まで同じ時間、およそ 40 ～ 50 時間で増加します。出力変更後の最初の 4 ～ 6 時間における濃度の変化の大きさと率は、最初の出力レベルと出力レベルの変化量に依存します。出力レベルの変化が大きいほど、キセノン 135 の濃度の変化が大きくなります。原子炉出力が減少すると、プロセスは逆になります。^[4]

サマリウム149は放射性でなく、崩壊によって除去されないため、キセノン135で遭遇する問題とは多少異なる問題を引き起こします。平衡濃度（したがって中毒効果）は、原子炉の運転中に約500時間（約3週間）で平衡値に達し、サマリウム149は安定しているため、原子炉の運転中、濃度は基本的に一定のままです。^[5]蓄積する別の問題のある同位体はガドリニウム157で、顕微鏡的断面積はσ = 200,000 bです。

他にも、その濃度と熱中性子吸収断面積の結果として原子炉の運転に毒性効果をもたらす核分裂生成物は数多くあります。それらは個別には大した影響はありませんが、集合すると大きな影響を及ぼします。これらはしばしば塊状核分裂生成物毒物として特徴付けられ、原子炉内の核分裂イベントごとに平均 50バーンの割合で蓄積します。燃料内の核分裂生成物毒物の蓄積は、最終的に効率の低下を招き、場合によっては不安定性につながります。実際には、原子燃料内の原子炉毒物の蓄積が原子炉内の原子燃料の寿命を決定します。考えられるすべての核分裂が起こるずっと前に、長寿命の中性子吸収核分裂生成物の蓄積が連鎖反応を弱めます。これが、核再処理が有用な活動である理由です。固体の使用済み核燃料には、新しく製造された核燃料に含まれる元の核分裂性物質の約 97% が含まれています。核分裂生成物を化学的に分離することで、燃料は復元され、再び使用できるようになります。

核分裂生成物の除去に関する他の可能性のあるアプローチとしては、核分裂生成物の放出を可能にする固体だが多孔質の燃料^[6]や液体または気体の燃料（溶融塩炉、水性均質炉）がある。これらは燃料中の核分裂生成物の蓄積の問題を軽減するが、核分裂生成物を安全に除去して保管するという追加の問題を引き起こす。一部の核分裂生成物はそれ自体安定しているか、またはすぐに安定核種に崩壊する。中寿命および長寿命の核分裂生成物（それぞれ約6種類）のうち、⁹⁹
Tc は、その捕獲断面積が無視できないため、 核変換に提案されています。

比較的吸収断面積が大きい他の核分裂生成物には、⁸³ Kr、⁹⁵ Mo、¹⁴³ Nd、¹⁴⁷ Pm などがある。^[7]この質量以上では、多くの偶数質量数の同位体でも吸収断面積が大きく、1 つの原子核が連続して複数の中性子を吸収することができる。より重いアクチニドの核分裂では、ランタノイド範囲のより重い核分裂生成物がより多く生成されるため、核分裂生成物の総中性子吸収断面積はより大きくなる。^[8]

高速炉では、中性子吸収断 面積が熱中性子と高速中性子で異なるため、核分裂生成物による毒性の状況は大きく異なる可能性がある。RBEC-M鉛ビスマス 冷却高速炉では、中性子捕獲量が全核分裂生成物捕獲量の5%を超える核分裂生成物は、炉心では順に¹³³ Cs、¹⁰¹ Ru、¹⁰³ Rh、⁹⁹ Tc、¹⁰⁵ Pd、¹⁰⁷ Pdであり、増殖ブランケットでは^{107 Pdに代わって149} Smが6番目に位置する。^[9]

核分裂生成物毒に加えて、原子炉内の他の物質も中性子毒として作用する物質に崩壊する。その一例は、トリチウムのヘリウム3への崩壊である。トリチウムの半減期は12.3年であり、崩壊速度が非常に遅いため、通常、この崩壊は原子炉の運転に大きな影響を与えない。しかし、原子炉内でトリチウムが生成され、その後数か月に及ぶ長期の停止中に原子炉内に残留すると、十分な量のトリチウムがヘリウム3に崩壊して、かなりの量の負の反応性を追加する可能性がある。停止期間中に原子炉内で生成されたヘリウム3は、その後の運転中に中性子-陽子反応によって除去される。^{[説明が必要]} 加圧重水炉は、重水減速材での中性子捕獲によって少量だがかなりの量のトリチウムを生成し、同様にヘリウム3に崩壊する。トリチウムとヘリウム3の市場価値が高いため、一部のCANDU原子炉では定期的に減速材/冷却材からトリチウムが除去され、利益を上げて販売されている。^{[10]加圧軽水炉で一般的に使用されている水ホウ素化（減速材/冷却材への}ホウ酸の添加）も、連続反応によって無視できない量のトリチウムを生成する。¹⁰
₅B ( n , α )⁷
₃李と⁷
₃リー(n,α n)³
₁Tまたは（高速中性子が存在する場合）⁷
₃リー（n,2n）⁶
₃李とその後⁶
₃リー（n,α）³
₁T。高速中性子はホウ素から直接トリチウムを生成する。¹⁰
₅B (n,2α)³
₁T。^{[11]すべての原子核分裂炉は}三元核分裂によって一定量のトリチウムを生成します。^[12]

原子炉の運転中、炉心に含まれる燃料の量は単調に減少します。原子炉を長期間運転する場合、原子炉に燃料を補給する際に、正確な臨界に必要な量を超える燃料を追加する必要があります。過剰燃料による正の反応度は、中性子吸収物質による負の反応度とバランスをとる必要があります。中性子吸収物質を含む可動制御棒は1 つの方法ですが、制御棒だけで過剰反応度をバランスさせることは、特定の炉心設計では実用的ではない場合があります。なぜなら、特にスペースが貴重な潜水艦では、棒やその機構のためのスペースが不十分な場合があるからです。

制御棒を使用せずに大量の過剰燃料反応度を制御するために、可燃性毒物が炉心に装填されます。可燃性毒物は、中性子吸収断面積が大きい物質で、中性子吸収の結果、比較的吸収断面積の小さい物質に変換されます。毒物物質の燃焼により、可燃性毒物の負の反応度は炉心の寿命とともに減少します。理想的には、これらの毒物の負の反応度は、燃料の過剰な正の反応度が減少するのと同じ速度で減少するはずです。

固定可燃性毒物は、一般的にホウ素^[13]またはガドリニウムの化合物の形で使用され、個別の格子ピンまたはプレートに成形されるか、燃料への添加物として導入されます。通常、制御棒よりも均一に分散できるため、これらの毒物は炉心の出力分布を乱すことが少なくなります。固定可燃性毒物は、炉心の特定の場所に個別に装填され、フラックスプロファイルを形成または制御して、原子炉の特定の領域付近で過剰なフラックスと出力のピークが発生するのを防ぐこともできます。ただし、現在の慣行では、この用途に固定不燃性毒物を使用しています。^[14]

不燃性毒物とは、炉心の寿命を通じて一定の負の反応性を維持する毒物である。厳密に言えば不燃性の中性子毒物はないが、特定の物質は特定の条件下では不燃性毒物として扱うことができる。一例としてハフニウムが挙げられる。ハフニウムには5つの安定同位体があり、¹⁷⁶
HF
を通して¹⁸⁰
HF
これらはすべて中性子を吸収することができるため、最初の4つは中性子を吸収しても化学的に変化しません。（最後の吸収により¹⁸¹
HF
、ベータ崩壊して¹⁸¹
タ
この吸収連鎖により、不燃性の特性に近い長寿命の可燃性毒物が生成されます。^[15]

可溶性毒物は化学シムとも呼ばれ、冷却水に溶解すると空間的に均一な中性子吸収を生成します。商用加圧水型原子炉(PWR)で最も一般的な可溶性毒物はホウ酸で、可溶性ホウ素と呼ばれることもあります。冷却材中のホウ酸は熱利用率を低下させ、反応度を低下させます。冷却材中のホウ酸濃度を変えること (ホウ素化および希釈と呼ばれるプロセス) により、炉心の反応度は簡単に変えることができます。ホウ素濃度が増加すると (ホウ素化)、冷却材/減速材がより多くの中性子を吸収し、負の反応度が追加されます。ホウ素濃度が減少すると (希釈)、正の反応度が追加されます。PWR でのホウ素濃度の変更はゆっくりとしたプロセスであり、主に燃料の燃え尽きや毒物の蓄積を補うために使用されます。

ホウ素濃度の変化により制御棒の使用を最小限に抑えることができ、その結果、制御棒挿入によって生成されるものよりも炉心上のより平坦な中性子束プロファイルが得られる。中性子束プロファイルが平坦になるのは、挿入された制御棒の周辺で生成されるような中性子束の低下領域が存在しないからである。このシステムは、化学物質によって減速材温度反応度係数が負に小さくなるため、広く使用されていない。^[14]米国で稼働しているすべての商用PWRタイプ（ウェスティングハウス、コンバスションエンジニアリング、バブコック＆ウィルコックス）は、過剰な反応性を制御するために可溶性ホウ素を使用している。米国海軍の原子炉と沸騰水型原子炉では使用されていない。^{[要出典]ホウ酸の既知の問題の一つは、2002年に}デイビスベッセ原子力発電所 で発生した事故で示されたように、腐食リスクを高めることである。^[16]

溶解性毒物は緊急停止システムにも使用される。SCRAMの間、オペレーターは中性子毒物を含む溶液を原子炉冷却材に直接注入することができる。ホウ砂や硝酸ガドリニウム（Gd(NO ₃ ) ₃ · x H ₂ O）を含む様々な水溶液が使用される。 ^[14]

• DOE 基礎ハンドブック: 核物理学と原子炉理論、第 2 巻(PDF)。米国エネルギー省。1993 年 1 月。2013年 12 月 3 日時点のオリジナル(PDF)からアーカイブ。2012年9 月 23 日に閲覧。