原子炉などの用途では、中性子吸収体(中性子吸収材または核毒とも呼ばれる)は、中性子吸収断面積が大きい物質である。[ 1 ]このような用途では、中性子を吸収することは通常望ましくない効果である。しかし、毒物とも呼ばれる中性子吸収物質は、初期の新鮮な燃料装荷の高い反応性を下げるために、一部のタイプの原子炉に意図的に挿入される。これらの毒物の中には、原子炉の運転中に中性子を吸収して減少するものもあれば、比較的変化しないものもある。
半減期の短い核分裂生成物による中性子の捕獲は原子炉汚染として知られており、半減期の長いまたは安定した核分裂生成物による中性子の捕獲は原子炉スラグ化と呼ばれる。[ 2 ]
核反応中に生成される核分裂生成物の中には、キセノン135(微視的断面積σ = 2,000,000バーン(b)、原子炉条件下では最大300万バーン)[ 3 ]やサマリウム149(σ = 74,500 b)のように、高い中性子吸収能力を持つものがある。これら2つの核分裂生成物毒物は原子炉から中性子を奪うため、熱利用率、ひいては反応度に影響を与える。これらの核分裂生成物による原子炉炉心の毒物化は、連鎖反応が停止するほど深刻になる可能性がある。
特にキセノン135は、既知の中性子毒物の中で最も強力であるため、原子炉の運転に極めて大きな影響を与えます。キセノン135の蓄積(約10時間後に最大濃度に達する)により原子炉が再起動できなくなる現象は、キセノンによる起動不能と呼ばれることがあります。原子炉がキセノン135の影響を克服できない期間は、キセノンデッドタイムまたはキセノン中毒停止と呼ばれます。定常運転期間中、一定の中性子束レベルでは、キセノン135濃度は約40~50時間でその原子炉出力における平衡値に達します。原子炉出力が増加すると、新しい高出力レベルでの燃焼度が増加するため、キセノン135濃度は最初は減少します。したがって、キセノン中毒の動態は、特に物理的に大型の原子炉において、中性子束パターンと幾何学的出力分布の安定性にとって重要です。
キセノン135の生成の95%は半減期が6~7時間のヨウ素135の崩壊によるものであるため、キセノン135の生成は一定に保たれ、この時点でキセノン135の濃度は最小値に達します。その後、濃度はほぼ同じ時間、およそ40~50時間で新しい出力レベルの平衡値まで上昇します。出力変更後の最初の4~6時間の期間における濃度の大きさと変化率は、初期出力レベルと出力レベルの変化量に依存します。出力レベルの変化が大きいほど、キセノン135濃度の変化も大きくなります。原子炉出力が低下すると、このプロセスは逆になります。[ 4 ]
サマリウム149は放射性ではなく、崩壊によって除去されないため、キセノン135で遭遇する問題とはやや異なる問題が生じます。平衡濃度(したがって毒性効果)は、原子炉運転中に約500時間(約3週間)で平衡値に達し、サマリウム149は安定であるため、原子炉運転中は濃度はほぼ一定に保たれます。[ 5 ]蓄積するもう1つの問題のある同位体はガドリニウム157で、その微視的断面積はσ = 200,000 bです。
他にも、濃度と熱中性子吸収断面積によって原子炉運転に毒性効果をもたらす核分裂生成物が数多く存在する。個々にはほとんど影響はないが、それらが合わさると大きな影響を及ぼす。これらはしばしば「核分裂生成物毒物」として分類され、原子炉内で核分裂1回あたり平均50バーンの割合で蓄積される。燃料中の核分裂生成物毒物の蓄積は、最終的に効率の低下、場合によっては不安定性につながる。実際には、原子炉燃料中の原子炉毒物の蓄積が、原子炉における核燃料の寿命を決定する。すなわち、あらゆる核分裂反応が起こるずっと前に、長寿命の中性子吸収核分裂生成物の蓄積が連鎖反応を抑制するのである。これが、核燃料の再処理が有用な活動である理由である。固体使用済み核燃料には、新たに製造された核燃料に含まれる元の核分裂性物質の約97%が含まれている。核分裂生成物を化学的に分離することで燃料が再生され、再び使用できるようになる。
核分裂生成物を除去するその他の潜在的なアプローチとしては、核分裂生成物の放出を可能にする固体だが多孔質の燃料[ 6 ]や、液体または気体の燃料(溶融塩炉、水性均質炉)などがある。これらは燃料中の核分裂生成物の蓄積の問題を軽減するが、核分裂生成物を安全に除去して貯蔵するという新たな問題が生じる。核分裂生成物の中には、それ自体が安定なものや、安定核種に速やかに崩壊するものもある。中寿命および長寿命の核分裂生成物(それぞれ約6種類)のうち、99Tcは、無視できない捕獲断面積を持つため、核変換に提案されている。
吸収断面積が比較的大きい他の核分裂生成物には、83 Kr、95 Mo、143 Nd、147 Pm などがあります。[ 7 ]この質量を超えると、偶数質量数の同位体でも吸収断面積が大きく、1 つの原子核が複数のニュートロンを連続的に吸収することができます。より重いアクチニドの核分裂では、ランタニド領域のより重い核分裂生成物が多く生成されるため、核分裂生成物の全ニュートロン吸収断面積は高くなります。[ 8 ]
高速炉では、熱中性子と高速中性子では中性子吸収断面積が異なるため、核分裂生成物の毒性状況が大きく異なる可能性があります。RBEC-M鉛ビスマス冷却高速炉では、全核分裂生成物捕獲量の5%以上を捕獲する核分裂生成物は、炉心では順に133Cs、101Ru、103Rh、99Tc、105Pd 、 107Pdであり、増殖ブランケットでは107Pdに代わって149Smが6位となっています。[ 9 ]
核分裂生成物毒物に加えて、原子炉内の他の物質も中性子毒物として作用する物質に崩壊します。その一例として、トリチウムからヘリウム3への崩壊が挙げられます。トリチウムの半減期は12.3年であるため、通常、この崩壊は原子炉の運転に大きな影響を与えません。なぜなら、トリチウムの崩壊速度は非常に遅いためです。しかし、原子炉内でトリチウムが生成され、数ヶ月に及ぶ長期停止中に原子炉内に放置されると、十分な量のトリチウムがヘリウム3に崩壊し、かなりの量の負の反応度が加わる可能性があります。停止期間中に原子炉内で生成されたヘリウム3は、その後の運転中に中性子-陽子反応によって除去されます。これは、ヘリウム3が熱中性子に対して高い吸収断面積を持ち、再びトリチウムと水素を生成するためです。加圧重水炉では、重水減速材での中性子捕獲により、少量ではあるものの無視できない量のトリチウムが生成され、これも同様にヘリウム3に崩壊します。トリチウムとヘリウム3の両方の市場価値が高いため、一部のCANDU原子炉の減速材/冷却材からトリチウムが定期的に取り出され、利益を上げて販売されている。[ 10 ]加圧軽水炉で一般的に採用されている水のホウ素化(減速材/冷却材へのホウ酸の添加)も、連続反応10 5 B ( n , α ) 7 3 Liおよび7 3 Li (n,α n) 3 1 T 、または(高速中性子の存在下で) 7 3 Li (n,2n) 6 3 Li、続いて6 3 Li (n,α) 3 1 Tを介して無視できない量のトリチウムを生成する。高速中性子はまた、 10 5 B (n,2α) 3 1 Tを介してホウ素から直接トリチウムを生成する。[ 11 ]すべての核分裂炉は、三元核分裂によって一定量のトリチウムを生成する。[ 12 ]

原子炉の運転中、炉心内の燃料量は単調に減少します。原子炉を長期間運転するには、燃料補給時に、臨界に必要な量を超える燃料を追加する必要があります。余剰燃料による正の反応度は、中性子吸収材による負の反応度でバランスを取る必要があります。中性子吸収材を含む可動式制御棒はその方法の一つですが、制御棒だけで余剰反応度のバランスを取ることは、特に潜水艦のようにスペースが限られている場合、制御棒やその機構を設置するスペースが不足する可能性があるため、特定の炉心設計では非現実的です。
制御棒を用いずに大量の過剰燃料反応度を制御するために、可燃性毒物が炉心に装荷される。可燃性毒物とは、中性子吸収断面積の大きい物質が、中性子吸収によって比較的吸収断面積の小さい物質へと変化する物質である。毒物の燃焼が進むにつれて、炉心寿命を通じて可燃性毒物の負の反応度は減少していく。理想的には、これらの毒物は、燃料の過剰な正の反応度が減少するのと同じ速度で負の反応度を減少させるべきである。
固定可燃性毒物は、一般的にホウ素[ 13 ]またはガドリニウムの化合物の形で使用され、個別の格子ピンまたはプレートに成形されるか、燃料への添加剤として導入されます。制御棒よりも均一に分布させることができるため、これらの毒物は炉心の出力分布への影響が少なくなります。固定可燃性毒物は、炉心の特定の場所に個別に装荷して、原子炉の特定の領域付近での過剰な中性子束と出力のピークを防ぐために中性子束プロファイルを整形または制御することもできます。ただし、現在の慣行では、この用途には固定非可燃性毒物を使用しています。[ 14 ]
非燃焼性毒物とは、炉心寿命を通して一定の負の反応度値を維持する物質のことである。厳密に非燃焼性の中性子毒物は存在しないが、特定の物質は特定の条件下で非燃焼性毒物として扱うことができる。その一例がハフニウムである。ハフニウムには5つの安定同位体、176、176、18、19Hf 180までHf はすべて中性子を吸収できるため、最初の 4 つは中性子を吸収しても化学的に変化しません。(最後の吸収で181が生成されます)Hfはベータ崩壊して181になるTa .) この吸収連鎖により、非燃焼性の特性に近い、長寿命の燃焼性毒物が生成されます。 [ 15 ]
化学シムとも呼ばれる可溶性毒物は、冷却水に溶解すると空間的に均一な中性子吸収を引き起こします。商用加圧水型原子炉(PWR)で最も一般的な可溶性毒物はホウ酸で、可溶性ホウ素と呼ばれることもあります。冷却水中のホウ酸は熱利用率を低下させ、反応度を低下させます。冷却水中のホウ酸濃度を変化させる(ホウ素添加および希釈と呼ばれるプロセス)ことで、炉心の反応度を容易に変化させることができます。ホウ素濃度が増加する(ホウ素添加)と、冷却材/減速材がより多くの中性子を吸収し、負の反応度が加わります。ホウ素濃度が減少する(希釈)と、正の反応度が加わります。PWRにおけるホウ素濃度の変化はゆっくりとしたプロセスであり、主に燃料の燃焼や毒物の蓄積を補償するために使用されます。
ホウ素濃度の変動により制御棒の使用を最小限に抑えることができ、その結果、制御棒挿入によって得られるよりも炉心上のより平坦なフラックスプロファイルが得られます。より平坦なフラックスプロファイルは、挿入された制御棒の近傍で発生するようなフラックス低下領域がないために発生します。このシステムは、化学物質によって減速材温度反応度係数がより負の値にならないため、広く使用されていません。[ 14 ]米国で稼働しているすべての商用 PWR タイプ (Westinghouse、Combustion Engineering、および Babcock & Wilcox) は、過剰反応度を制御するために可溶性ホウ素を使用しています。米海軍の原子炉と沸騰水型原子炉は使用していません。ホウ酸の既知の問題の 1 つは、2002 年のDavis-Besse 原子力発電所での事故で示されたように、腐食リスクを高めることです。[ 16 ]
可溶性毒物は緊急停止システムでも使用されます。SCRAM中、オペレーターは中性子毒物を含む溶液を原子炉冷却材に直接注入することができます。ホウ砂、ポリホウ酸ナトリウム、硝酸ガドリニウムなどのさまざまな水溶液が使用されます。[ 14 ]