界面熱抵抗

界面熱抵抗は、熱境界抵抗またはカピッツァ抵抗とも呼ばれ、2 つの材料間の界面における熱流に対する抵抗の尺度です。これらの用語は互換的に使用されることがありますが、技術的にはカピッツァ抵抗は原子的に完全な平坦な界面を指し、熱境界抵抗はより広い用語です。^{[ 1 ]}この熱抵抗は、原子的に完全な界面でも存在するため、接触抵抗(電気接触抵抗と混同しないでください) とは異なります。異なる材料の電子特性と振動特性の違いにより、エネルギーキャリア (材料に応じてフォノンまたは電子) が界面を通過しようとすると、界面で散乱します。散乱後の透過確率は、界面のサイド 1 とサイド 2 で使用可能なエネルギー状態に依存します。

界面に一定の熱流束が加えられると仮定すると、この界面熱抵抗により界面に有限の温度不連続が生じる。フーリエの法則の拡張から、次のように書ける。

${\displaystyle Q={\frac {\Delta T}{R}}=G\Delta T}$

どこ${\displaystyle Q}$は印加された磁束であり、${\displaystyle \Delta T}$観測された温度低下は、${\displaystyle R}$は熱境界抵抗であり、${\displaystyle G}$は、その逆数、すなわち熱境界伝導率である。

2つの材料間の界面における熱抵抗を理解することは、その熱特性の研究において極めて重要である。界面は、材料の観測される特性に大きく影響することが多い。これは、界面がバルク材料と比較して特性に大きな影響を与える可能性があるナノスケールシステムにおいては、さらに重要となる。

界面の熱抵抗が低いことは、非常に高い放熱が必要な用途において技術的に重要です。これは、 2004 年に国際半導体技術ロードマップで定義されたマイクロエレクトロニクス半導体デバイスの開発において特に重要です。このロードマップでは、8  nm のフィーチャサイズデバイスが最大 100,000 W/cm ²の熱を発生させると予測されており、現在のデバイスよりも桁違いに高い1,000 W/cm ²のダイレベルの熱流束を効率的に放熱する必要があります。 ^{[ 2 ]} 一方、ジェットエンジンのタービンなど、優れた熱絶縁を必要とする用途では、高い熱抵抗を持つ界面が有利になります。そのためには、非常に高い温度でも安定した材料界面も必要になります。例としては、現在これらの用途で使用されている金属セラミック複合材料があります。高い熱抵抗は、多層システムでも実現できます。

前述のとおり、熱境界抵抗は界面におけるキャリア散乱によって生じます。散乱されるキャリアの種類は、界面を構成する材料によって異なります。例えば、金属-金属界面では、電子が金属における主要な熱エネルギーキャリアであるため、電子散乱効果が熱境界抵抗を支配します。

広く用いられている予測モデルとして、音響ミスマッチモデル（AMM）と拡散ミスマッチモデル（DMM）の2つがある。AMMは、界面が幾何学的に完全であり、フォノンの輸送は完全に弾性的であると仮定し、フォノンを連続体中の波として扱う。一方、DMMは、界面での散乱が拡散的であると仮定しており、高温で特徴的な粗さを持つ界面に対しては正確である。

分子動力学（MD）シミュレーションは、界面熱抵抗を調査するための強力なツールです。^{[ 3 ] [ 4 ]}最近のMD研究では、ナノ構造の固体表面では、単位面積あたりの固体-液体相互作用エネルギーを高め、固体と液体の振動状態密度の差を小さくすることで、固体-液体界面熱抵抗が低減されることが実証されています。^{[ 5 ]}

歴史的にカピッツァ抵抗を記述してきた主要なモデルは、フォノンガスモデルです。^{[ 6 ] [ 7 ] [ 8 ]} このモデルには、音響ミスマッチモデルと拡散ミスマッチモデル（それぞれAMMとDMM）があります。どちらのモデルでも、界面は界面の両側のバルクとまったく同じように振る舞うと仮定され（例えば、バルクのフォノン分散、速度など）、ハイブリッド振動モードとそれらを占めるフォノンは完全に無視されます。さらに、AMMとDMMモデルは弾性フォノン輸送のみに基づいており、通常は電気的寄与を無視しますが、フォノンガスモデルでは電子寄与を考慮に入れることができます。^{[ 9 ]} AMMとDMMモデルは、少なくとも一方の材料が電気的に絶縁体である界面に適用する必要があります。熱抵抗は、界面を横切るフォノンの移動によって生じます。エネルギーは、高温の物質に高密度で存在する高エネルギーのフォノンが低温の物質に伝播し、低温の物質が今度は低エネルギーのフォノンを伝達することで、正味のエネルギーの流れを生み出すときに伝達される。^{[ 10 ]}

AMMモデルとDMMモデルによれば、界面における熱抵抗を決定する重要な要素は、フォノン状態の重なりである。具体的には、これらのモデルは非弾性散乱と多重フォノン相互作用の影響を完全に無視している。例えば、これらのモデルでは、特定のモード周波数を占めるフォノンが、まったく同じ周波数のモードを占める別のフォノンと相互作用することしか許容しない。しかし、実際にはそうではなく、2つのフォノンの相互作用確率は摂動論（量子力学）を用いて計算することができる。 AMM および DMM モデルの例として、2 つの材料 A と B が与えられた場合、材料 A に特定の k 値を持つフォノンが少ない (または存在しない) 場合、その波数ベクトル(または同等の周波数) を持つフォノンが A から B へ伝播することは非常に少ない。同様に、詳細平衡の原理により、材料 B にその波数ベクトルを持つフォノンが多数存在する場合でも、その波数ベクトルを持つフォノンが反対方向 (B から A へ) に伝播することは非常に少ないと AMM および DMM は予測する。したがって、フォノン分散の重なりが小さいため、材料内で熱伝達を可能にするモードが少なくなり、重なりが大きい材料に比べて熱界面抵抗が高くなる。^{[ 11 ]}どちらのモデルも熱界面抵抗の予測にはあまり効果的ではなく (非常に低い温度を除いて)、ほとんどの材料では実際の挙動の上限と下限として機能する。

AMMとDMMは、界面における散乱の扱い方が大きく異なるため、界面を横切る伝播に必要な条件が異なります。AMMでは、界面は完全であると仮定され、散乱は起こらないため、フォノンは界面を弾性的に伝播します。界面を横切る波数ベクトルは、運動量保存則によって決定されます。DMMでは、その正反対の極端な仮定、すなわち完全散乱界面が想定されます。この場合、界面を横切る波数ベクトルはランダムであり、界面に入射するフォノンとは無関係です。どちらのモデルにおいても、詳細平衡の法則は満たされなければなりません。

どちらのモデルにも、フォノンガスモデルの基本方程式が適用されます。^{[ 6 ] [ 7 ] [ 8 ]} 1次元における一方の物質から他方の物質へのエネルギーの流れは、次のようになります。

${\displaystyle Q_{1,2}=\sum _{k}n\left(k,T_{1}\right)E\nu \alpha \left(k,T_{1},T_{2}\right)}$

どこ${\displaystyle \nu }$は群速度であり、AMMおよびDMMモデルでは材料中の音速に近似される。${\displaystyle n\left(k,T_{1}\right)}$は特定の波数ベクトルにおけるフォノンの数、Eはエネルギー、αは界面を透過する確率である。したがって、正味のフラックスはエネルギーフラックスの差となる。

${\displaystyle Q_{net}\ =\ Q_{1,2}\ -\ Q_{2,1}}$

_{両方の熱流束はT1}とT2_に依存するため、熱流束と温度差の関係を用いて、以下の式に基づいて熱界面抵抗を決定することができる。

${\displaystyle R_{th}\ =\ {\frac {\Delta T}{Q/A}}}$

ここで、Aは界面の面積です。これらの基本方程式は、両方のモデルの基礎を形成します。nは、材料の分散関係（例えば、デバイモデル）とボーズ・アインシュタイン統計に基づいて決定されます。エネルギーは、ド・ブロイ波長方程式によって単純に与えられます。

${\displaystyle E\ =\ \hbar \ \omega \left(k\right)\ }$

ここで、。2 つのモデルの主な違いは、透過確率であり、その決定はより複雑です。いずれの場合も、それぞれのモデルを構成する基本的な仮定によって決定されます。弾性散乱の仮定により、フォノンが界面を透過することがより困難になり、結果として確率が低くなります。その結果、音響ミスマッチモデルは通常、熱界面抵抗の上限を表し、拡散ミスマッチモデルは下限を表します。^{[ 12 ]}