フレロビウムの同位体

フレロビウム( ₁₁₄ Fl)は合成元素であるため、標準的な原子量を与えることはできません。すべての合成元素と同様に、安定同位体はありません。最初に合成された同位体は1999 年 (または 1998 年) の²⁸⁹ Fl でした。フレロビウムには 6 つの既知の同位体があり、未確認の²⁹⁰ Fl と、おそらく 2 つの核異性体があります。最も長寿命の同位体は半減期が 1.9 秒の²⁸⁹ Flですが、 ²⁹⁰ Fl の半減期は 19 秒とより長い可能性があります。

• N = 184 は閉じた中性子殻に対応すると予想されるため、 ²⁹⁸ Fl は比較的長い半減期を持つと理論づけられています。

以下の表には、原子番号114 の 複合核を形成するために使用できるターゲットと発射体のさまざまな組み合わせが記載されています。

このセクションでは、いわゆる「冷たい」核融合反応によるフレロビウムの核の合成について扱います。これは、低い励起エネルギー (約 10～20 MeV、したがって「冷たい」) で複合核を生成するプロセスであり、核分裂から生き残る可能性が高くなります。励起された核は、1 つまたは 2 つの中性子のみを放出して基底状態に崩壊します。

常温核融合反応でフレロビウムを合成する最初の試みは、 2003年にフランスの国立加速器研究所（GANIL）で行われた。原子は検出されず、収量限界は1.2 pbであった。理化学研究所のチームは、この反応を研究する計画を示している。

このセクションでは、いわゆる「ホット」核融合反応によるフレロビウムの核の合成について扱います。これは、高励起エネルギー (約 40～50 MeV、つまり「ホット」) で複合核を生成するプロセスであり、核分裂から生き残る可能性が低くなります。励起された核は、3～5 個の中性子を放出して基底状態に崩壊します。48 Ca 核を利用する核融合反応では、^通常、中間励起エネルギー (約 30～35 MeV) の複合核が生成され、時には「ホット」核融合反応と呼ばれます。これは、部分的には、これらの反応からの比較的高い収率につながります。

超重元素合成の最初の試みの1つは、1968年にローレンス・バークレー国立研究所でアルバート・ギオルソ らとスタン・トンプソン らによってこの反応を用いて行われた。超重原子核に起因する事象は確認されなかったが、これは複合原子核²⁸⁸ Fl（N = 174）がN = 184で予測される閉殻より中性子10個少ないことから予想されていた。 ^[13]この最初の失敗した合成の試みは、高温核融合反応で生成可能な超重原子核の断面積と半減期の限界に関する初期の兆候を提供した。^[12]

フレロビウムの合成に関する最初の実験は、1998年11月にドゥブナの研究チームによって行われた。彼らは、²⁸⁹
Fl . ^[14] 1999年にこの反応が繰り返され、さらに2つのフレロビウム原子が検出されました。生成物は²⁸⁸
Fl。^[15]研究チームは2002年にさらに反応を研究した。3n、4n、5n中性子蒸発励起関数の測定中に、3つの原子を検出することができた。²⁸⁹
Fl、新しい同位体の12個の原子²⁸⁸
Fl、および新しい同位体²⁸⁷ Flの1つの原子。これらの結果に基づいて、検出された最初の原子は暫定的に²⁹⁰
Flまたは^289m Fl、その後の2つの原子は²⁸⁹
Flであり、非公式の発見実験に属します。^[16]コペルニシウムの化学を同位体として研究する試みにおいて²⁸⁵
Cn、この反応は2007年4月に繰り返されました。驚いたことに、PSI-FLNRは2つの原子を直接検出しました。²⁸⁸
Fl はフレロビウムの最初の化学研究の基礎を形成しました。

2008年6月、この元素の化学特性をさらに評価するために、実験が繰り返されました。²⁸⁹
Fl同位体。単一の原子が検出され、この元素の希ガスのような特性が確認されたようです。

2009年5月から7月にかけて、GSIのチームはテネシン合成の第一歩として、この反応を初めて研究しました。チームは、テネシンの合成と崩壊のデータを確認することができました。²⁸⁸
フロリダと²⁸⁹
Flは前者の同位体の原子9個と後者の同位体の原子4個を生成する。^{[17] [18]}

ドゥブナのチームは1999年3月から4月にこの反応を初めて研究し、²⁸⁷ Flに割り当てられた2つのフレロビウム原子を検出しました。^{[19] 283 Cnについては矛盾するデータが収集されていたため（}コペルニシウムを参照）、 ²⁸⁷ Flと²⁸³ Cnの崩壊データを確認するために、2003年9月に反応が繰り返されました。ロシアの科学者は、2n、3n、4n励起関数の測定から、 ²⁸⁸ Fl、²⁸⁷ Fl、および新しい同位体²⁸⁶ Flの崩壊データを測定することができました。^{[20] [21]}

2006 年 4 月、PSI-FLNR 共同研究チームは、この反応を利用してオーバーシュート生成物として²⁸³ Cn を生成することにより、コペルニシウムの化学特性を初めて決定しました。2007 年 4 月の確認実験で、チームは²⁸⁷ Fl を直接検出し、フレロビウムの原子化学特性に関する初期データを測定することができました。

バークレーのチームは、バークレーガス充填分離装置（BGS）を使用して、新たに入手した²⁴²
2009年1月に、上記の反応を利用してフレロビウムの合成を試み、Puターゲットの検出に成功した。2009年9月、彼らはフレロビウムの2原子を検出することに成功したと報告した。²⁸⁷
フロリダと²⁸⁶
FlはFLNRで報告された崩壊特性を確認したが、測定された断面積はわずかに低かった。しかし、統計の質は低かった。^[22]

2009 年 4 月、ポール・シェラー研究所(PSI) とJINRのフレロフ原子核反応研究所 (FLNR)の共同研究により、この反応を利用したフレロビウムの化学に関する^新たな研究が実施されました。283 Cn の単一原子が検出されました。

^{2010 年 12 月、LBNL のチームは、新しい同位体285} Flの単一原子の合成と、その結果生じた娘元素の 5 つの新しい同位体の観測を発表しました。

^{FLNR は、 239} Pu または²⁴⁰ Pu と⁴⁸ Caの反応で生成されるフレロビウムの軽い同位体を研究する計画がありました。特に、²⁸³ Fl と^{284 Fl の崩壊生成物は、 208} Pb および²⁰⁹ Bi ターゲットとの冷核融合で生成されるより軽い超重元素の同位体と、 ⁴⁸ Ca 発射体との熱核融合で生成される同位体との間のギャップを埋めると期待されていました。これらの反応は 2015 年に研究されました。240 Pu( ^{48 Ca} ,4n) と²³⁹ Pu( ⁴⁸ Ca,3n) の両方の反応で 1 つの新しい同位体が見つかりました。それは急速に自発的に核分裂する²⁸⁴ Fl で、安定島の中性子不足の端の明確な境界を示しています。285 Fl の原子 3 つ^も生成されました。^[23]ドゥブナチームは2017年に²⁴⁰ Pu+ ^{48 Ca反応の調査を繰り返し、 285} Flの3つの新しい一貫した崩壊系列、この核種からの娘核種でいくつかの異性体状態を通過する可能性のある追加の崩壊系列、²⁸⁷ Flに割り当てることができる系列（ターゲット内の²⁴² Pu不純物に由来する可能性が高い）、およびいくつかの自発的核分裂イベント（その一部は²⁸⁴ Fl由来である可能性があるが、荷電粒子の蒸発を伴う副反応を含む他の解釈も可能である）を観察した。^[24]

フレロビウムの同位体のほとんどは、リバモリウムとオガネソンの崩壊系列でも観測されています。

^{1999 年に主張された293} Ogの合成では、同位体²⁸⁵ Fl が 11.35 MeV のアルファ放射によって崩壊し、半減期が 0.58 ms であることが確認されました。この主張は 2001 年に撤回されました。この同位体は最終的に 2010 年に作成され、その崩壊特性は以前に公開された崩壊データの捏造を裏付けました。

2000年から2004年にかけて、ドゥブナのフレロフ原子核反応研究所で複合原子核²⁹² Flの核分裂特性を研究する実験がいくつか行われた。使用された核反応は²⁴⁴ Pu+ ^{48 Caである。結果から、このような原子核が主に132} Sn ( Z  = 50、N = 82)などの閉殻原子核を放出することによって核分裂することが明らかになった。また、核融合-核分裂経路の収率は⁴⁸ Caと⁵⁸ Fe の発射体で同様であることがわかり、 ⁵⁸ Feの発射体が将来的に超重元素の形成に使用される可能性があることが示された。^[28]

最初に主張されたフレロビウムの合成では、²⁸⁹ Fl として割り当てられた同位体が、寿命が 30 秒の 9.71 MeV アルファ粒子を放出して崩壊しました。この活動は、この同位体の直接合成を繰り返した場合には観察されませんでした。しかし、^{293 Lv の合成からの 1 つのケースでは、}寿命が 2.7 分の9.63 MeV アルファ粒子の放出から始まる崩壊連鎖が測定されました。その後のすべての崩壊は、親崩壊が見逃されたと推定される²⁸⁹ Flで観察されたものと非常に類似していました。これは、活動が異性体レベルに割り当てられるべきであることを強く示唆しています。最近の実験で活動がないことは、異性体の収量が想定される基底状態と比較して約 20% であり、最初の実験での観察が幸運であったことを示しています (または、ケース履歴が示すようにそうではありませんでした)。これらの問題を解決するには、さらなる研究が必要です。

^{これらの崩壊は290} Flによるものである可能性があります。これは、初期の実験におけるビームエネルギーが 2n チャネルが妥当になるくらい低く設定されていたためです。この割り当てでは、^{290 Nh への未検出の電子捕獲を仮定する必要があります。そうしないと、 290} Flの娘核種の半減期が長いことを、それらがすべて偶数-偶数である場合に自発核分裂で説明するのは困難になるためです。これは、かつての異性体である^289m Fl、^285m Cn、^281m Ds、および^277m Hs が、実際には^{290 Nh (現在の検出器はこの崩壊モードに敏感ではないため、 290} Flの電子捕獲は見逃されている)、²⁸⁶ Rg、²⁸² Mt、および自発的に核分裂する²⁷⁸ Bh であり、現在知られている中性子が最も多い超重同位体の一部を生成することを示唆しています。これは、中性子が超重原子核に追加されるにつれて半減期が増加するという系統的な傾向とよく一致しており、この連鎖はベータ安定線に非常に近いところで終了します。リバモリウムの親核種は²⁹⁴ Lvに割り当てられ、これは既知の核種の中で最も高い中性子数（178）を持つことになるが、これらすべての割り当ては、 ²⁴⁴ Pu+ ⁴⁸ Caと²⁴⁸ Cm+ ⁴⁸ Ca反応の2nチャネルに到達することを目的とした実験によるさらなる確認が必要である。^[6]

²⁸⁹ Flの場合と同様に、 ²⁴² Pu を標的とした最初の実験では、寿命が 5.5 秒の 10.29 MeV アルファ粒子を放出して崩壊する同位体^{287 Fl が特定されました。娘核種は、以前の283} Cn の合成と一致する寿命で自発的に核分裂しました。これらの活動はどちらもそれ以来観察されていません (コペルニシウムを参照)。ただし、相関関係から、結果はランダムではなく、生成方法が明らかに依存する異性体の形成によって発生する可能性があることが示唆されています。これらの矛盾を解明するには、さらなる研究が必要です。この活動は、^{287 Fl 残基の電子捕獲によるもので、実際には287} Nh とその娘核種²⁸³ Rgに由来している可能性もあります。^[5]

以下の表は、フレロビウム同位体を直接生成する核融合反応の断面積と励起エネルギーを示しています。太字のデータは励起関数の測定から得られた最大値を表します。+ は観測された出口チャネルを表します。

以下の表には、さまざまなターゲットと発射体の組み合わせが含まれており、計算によってさまざまな中性子蒸発チャネルからの断面積収量の推定値が提供されています。最も高い予測収量を持つチャネルが示されています。

MD = 多次元; DNS = 二核システム; σ = 断面積

フレロビウム同位体のアルファ崩壊半減期の理論的推定は実験データを裏付けている。^{[34] [35]} 核分裂を生き延びた同位体²⁹⁸ Flのアルファ崩壊半減期は約17日と予測されている。^{[36] [37]}

巨視的・微視的（MM）理論によれば、Z  = 114が次の球状魔法数である可能性がある。^{[38] [39]} Z = 114の領域では 、MM理論はN  = 184が次の球状中性子魔法数であることを示しており、原子核^{298 Flが208} Pb（Z  = 82、N  = 126）に次ぐ球状二重魔法核の有力な候補であると主張している。298 Fl^は、より長寿命の超重原子核からなる仮想の「安定の島」の中心にあると考えられている。しかし、相対論的平均場（RMF）理論を用いた他の計算では、選択されたパラメータセットに応じて、 Z  = 120、122、および126が代替の陽子魔法数として提案されており、 Z  = 114またはN  = 184を完全に省略しているものもあります^{。[38] [39]特定の陽子殻にピークがあるのではなく、} Z = 114〜126の陽子殻効果のプラトーが存在する可能性もあります 。

²⁹⁸ Fl付近の安定島は、殻閉鎖部近くのより高い核分裂障壁の高さの結果として、特に自発核分裂に対して、その構成原子核の安定性を高めると予測されている。 ^{[38] [40]}予想される高い核分裂障壁のため、この安定島内の原子核はアルファ放出によってのみ崩壊し、そのため、半減期が最も長い原子核は²⁹⁸ Flである可能性がある。この原子核の半減期の予測は、数分から数十億年の範囲である。^[41]ただし、最も長寿命の核種は²⁹⁸ Flではなく、²⁹⁷ Fl（N  = 183）であり、後者の核種の不対中性子が追加の安定性を与える可能性がある。^{[42]他の計算では、}ダルムスタチウムまたはコペルニシウムのベータ安定同位体はN = 184（半減期は数百年）付近で 安定性がピークに達し、フレロビウムは安定領域の上限にあることが示唆されている。^{[40] [43]}

中性子閉殻の証拠は、基底状態から基底状態への遷移におけるQ _α値の系統的変化から直接見なすことができますが、陽子閉殻の証拠は、（部分的な）自発核分裂半減期から得られます。このようなデータは、生成率が低く、SF 分岐が弱いため、抽出が難しい場合があります。Z = 114 の場合、 この提案された閉殻の効果の証拠は、原子核ペア²⁸² Cn（T _SF 1/2 = 0.8 ms）と²⁸⁶ Fl（T _SF 1/2 = 130 ms）との比較、および²⁸⁴ Cn（T _SF  = 97 ms）と²⁸⁸ Fl（T _SF  > 800 ms）との比較から得られます。さらなる証拠は、 ²⁹⁰ Lvや²⁹² Og (どちらもN  = 174同位体) などのZ > 114の核の部分 SF 半減期の測定から得られるでしょう。この領域ではN = 184 効果 が支配的であるため、Z = 114 効果の抽出は複雑です 。

核融合蒸発法による原子核^{298 Flの直接合成は、現在の技術では不可能である。なぜなら、利用可能な発射体と標的の組み合わせでは、}安定島内に収まるのに十分な中性子を原子核に供給することができず、実験を実行可能にするのに十分な強度の放射性ビーム（ ⁴⁴ Sなど）を生成することができないからである。^[43]

このような中性子過剰同位体は、重い原子核の準核分裂（部分核融合の後に核分裂）によって形成されることが示唆されている。このような原子核は、閉殻Z  = 20/ N  = 20（⁴⁰ Ca）、Z  = 50/ N  = 82（¹³² Sn）、またはZ  = 82/ N  = 126（²⁰⁸ Pb/ ^{209 Bi）に近い同位体を形成しながら核分裂する傾向がある。アクチニド原子核（}ウランやキュリウムなど）の衝突における多核子移行反応は、特にZ  = 114の領域で強い殻効果がある場合、安定島に位置する中性子過剰超重原子核を合成するために使用できる可能性がある。^{[43] [44]}これが実際に可能である場合、そのような反応の 1 つは次のようになる可能性がある。^[45]

²³⁸
₉₂あなた
+²³⁸
₉₂あなた
→²⁹⁸
₁₁₄フロリダ州
+¹⁷⁸
₇₀やぶ

• 半減期、スピン、異性体データは、以下のソースから選択されています。
  • アウディ、ジョルジュ。ベルシヨン、オリヴィエ。ジャン・ブラショー。Wapstra、Aaldert Hendrik (2003)、「核および崩壊特性の NUBASE 評価」、核物理学 A、729 : 3–128、Bibcode :2003NuPhA.729....3A、doi :10.1016/j.nuclphysa.2003.11。 001
  • 国立核データセンター。「NuDat 2.x データベース」。ブルックヘブン国立研究所。
  • ホールデン、ノーマン E. (2004)。「11. 同位体の表」。ライド、デビッド R. (編)。CRC化学および物理学ハンドブック(第 85 版)。フロリダ州ボカラトン: CRC プレス。ISBN 978-0-8493-0485-9。