収束ビーム電子回折

収束電子回折（CBED）は、収束または発散する電子ビーム（円錐状電子ビーム）を用いて物質を研究する電子回折技術である。

CBED は 1939 年に Kossel と Möllenstedt によって初めて導入されました。^{[ 1 ]} 1970 年代の電界放出型電子銃(FEG) ^{[ 2 ]} 、走査透過型電子顕微鏡(STEM)、エネルギーフィルタリング装置などの開発により、プローブ径を小さくし、収束角を大きくすることが可能になり、これらすべてが CBED をより普及させました。70 年代には、CBED はGoodman と Lehmpfuh ^{[ 3 ]}および Buxton ^{[ 4 ]}によって点群と空間群の対称性の決定に使用され、1985 年以降は、CBED は Tanaka らによって結晶構造の研究に使用されました。^{[ 5 ] [ 6 ] [ 7 ] [ 8 ] [ 9 ]}

CBEDを使用することで、以下の情報が得られます。

• 結晶格子のパラメータ^{[ 10 ]} 、サンプルの厚さ^{[ 11 ]}
• ひずみ分布^{[ 12 ]}
• 積層欠陥^{[ 13 ]} 、転位^{[ 14 ]} 、粒界^{[ 15 ]}、三次元変形、格子変位^{[ 16 ]}などの欠陥
• 結晶対称性情報 - CBED ディスクに現れる対称性、点群^{[ 17 ]および空間群の決定[ 18 ] [ 19 ]}を調べることによって。
• 非晶質試料で取得したCBEDパターン（ロンチグラム）の解析により、分解能を制限する電子プローブの異常を診断する。^{[ 20 ]}

• CBEDディスクの位置はブラッグピークの位置と同じであり、近似的に次の関係式で表される。

$${\displaystyle 2d_{hkl}\sin \theta _{\rm {B}}=n\lambda ,}$$ どこ$d_{hkl}}$結晶面間の距離${\displaystyle (h,k,l)}$、$\displaystyle \theta _{\rm {B}}$はブラッグ角です。${\displaystyle n}$は整数であり、${\displaystyle \lambda }$は、プローブ電子の波長である。

• ビーム収束半角${\displaystyle \alpha }$- は C2 開口部によって制御されます。プローブビーム収束半角、${\displaystyle \alpha }$収束半角はミリラジアンのオーダーで、0.1˚から1˚の範囲です。^{[ 21 ]}収束半角が小さい場合、CBEDディスクは互いに重なりませんが、収束半角が大きい場合はディスクが重なります。^{[ 22 ]}
• CBEDディスクの直径はビーム収束半角によって決まる。${\displaystyle \alpha }$:

$${\displaystyle D={\frac {4\pi }{\lambda }}\sin \alpha .}$$

• ピントがずれている${\displaystyle \Delta f}$: プローブビームの交差と${\displaystyle z}$試料の位置はデフォーカス距離と呼ばれます${\displaystyle \Delta f}$サンプルは、${\displaystyle z}$軸。デフォーカス距離では、CBEDパターンには実空間と逆空間の両方の情報が見える。^{[ 23 ]}

• 従来の（C）TEM-CBED：CTEM-CBEDでは、ブリルアンゾーン全体にわたる強度分布を得るために、異なる形状のコンデンサー開口部が使用されます。^{[ 24 ]}
• 大角度 (LA)CBED: (LA)CBED は、1˚ から 10˚ の範囲の大きな入射角で実行されます。LACBED では、ブラッグ角によって決定される直径よりも大きな直径の重なり合わないディスクを取得できます。LACBED I では、検出器上に一度に 1 つの選択された CBED ディスクを取得できます。^{[ 25 ]} LACBED II では、中間レンズの焦点条件をわずかに変更することで、蛍光スクリーン上で互いに重なり合うことなく、明視野パターンと暗視野パターンを同時に取得できます。 ^{[ 26 ]} LACBED の欠点は、大きくて平らなサンプルが必要であることです。
• 4D-STEM: 4D-STEMでは、収束プローブビームが2Dアレイで試料上をラスタースキャンされ、アレイの各位置で2D回折パターンが取得され、4Dデータセットが生成されます。取得後、プティコグラフィーなどのさまざまな位相技術を使用することで、透過関数と誘起された位相シフトを復元できます。^{[ 27 ]}一部のアプリケーションでは、4D-STEMはSTEM-CBEDと呼ばれます。^{[ 28 ]}
• ビームロッキング（BR）-CBED：この技術では、試料の上に配置されたロッキングコイルで入射ビームを揺らすことにより、仮想収束ビームが生成されます。試料上のビームの直径が数マイクロメートルであることから、この方法により、強い収束ビームに弱い材料に対してCBEDが可能になりました。さらに、照射される試料領域のサイズが大きく、ビームの電流密度が低いため、試料の汚染は無視できます。^{[ 29 ] [ 30 ]}
• BR-LACBED: この技術では、試料の上にある揺動コイルに加えて、プロジェクターレンズの下に揺動コイルが配置されており、これは目的のビームをSTEM検出器に導くために使用されます。入射ビームが揺動するたびに、2番目のコイルが同時に駆動され、ビームが常にSTEM検出器に当たるようにします。^{[ 31 ]}
• 信号処理とBR-CBED：BR-CBEDのコントラストを高めるために、 CBEDパターン内の特定の周波数帯域をフィルタリングするバンドパスフィルタを使用することができます。これら2つの技術を組み合わせることで、パターンに現れる対称性がより明確になります。^{[ 32 ]}
• CB-LEED（低エネルギー電子回折）：収束プローブを使用して、単一のエネルギーでロッキングカーブを解析します。^{[ 33 ]}この方法の利点は、LEED回折スポットをCBLEEDディスクにマッピングできること、回折パターンが試料の局所領域から発生するため、局所的な構造情報を抽出できること、^{[ 34 ]}表面のマッピング、小さな原子変位の感度向上などです。^{[ 35 ]}
• プティコグラフィーは、出射電子波の位相を復元する技術です。再構成は、位相と振幅の両方の情報を含む実空間画像を返す反復位相回復アルゴリズムを適用することによって行われます。電子プティコグラフィーを使用して、2018年にJiangらは、原子分解能0.39ÅのMoS2_の画像を報告し、最高解像度顕微鏡の世界新記録を樹立しました。^{[ 36 ] [ 37 ]}
• マイクロ回折、ナノ回折: 文献では、収束ビームで取得される電子回折パターンを指すためにいくつかの用語が使用されています。そのような用語には、CBED、マイクロ回折、ナノ回折などがあります。CBED 技術が、非常に小さな領域から格子構造や面間隔などの従来の回折情報を取得するために使用される場合、マイクロ回折という用語が使用されます。^{[ 38 ]}一方、ナノ回折という用語は、非常に小さなプローブ ( 直径が 1 nm 以下) が使用される場合に使用されます。^{[ 39 ] [ 40 ]}

プローブ収束ビームの直径は平行ビームの場合よりも小さいため、CBED パターンの情報の大部分は、他の方法では到達できない非常に小さな領域から得られます。たとえば、平行ビーム照明を使用する選択領域電子回折(SAED) では、選択できる最小領域は 100 kV で 0.5 μm ですが、CBED では 100 nm より小さい領域まで到達できます 。^{[ 41 ]}また、CBED パターンから得られる情報量は、SAED パターンから得られる情報量よりも多くなります。しかし、CBED にも欠点があります。集束プローブが汚染を発生させ、局所的な応力を引き起こす可能性があります。もう 1 つの欠点は、収束ビームが試料の選択領域を加熱または損傷する可能性があることです。^{[ 42 ]}