コントラスト伝達関数

コントラスト伝達関数（CTF ）は、透過型電子顕微鏡（TEM）の収差がサンプルの画像をどのように変更するかを数学的に表します。^{[1] [2] [3] [4]このコントラスト伝達関数（CTF）は、位相コントラストTEMとも呼ばれる}高解像度透過型電子顕微鏡（HRTEM）の解像度を設定します。

記録された画像をCTF劣化した真の物体と見なすことで、CTFを記述することで真の物体をリバースエンジニアリングすることができます。これは通常CTF補正と呼ばれ、3次元電子顕微鏡、特に電子クライオ顕微鏡で高解像度の構造を得るために不可欠です。光ベースの光学系でこれに相当するのは光学伝達関数です。

HRTEM のコントラストは、散乱電子波の位相と透過電子波の位相が画像平面内で干渉することによって生じます。電子波が TEM 内のサンプルを通過すると、複雑な相互作用が発生します。サンプル上では、電子波は平面波として近似できます。電子波、つまり波動関数がサンプルを通過すると、電子ビームの位相と振幅の両方が変化します。結果として生じた散乱電子ビームと透過電子ビームは、対物レンズによって焦点を合わせられ、画像平面内の検出器によって画像化されます。

検出器は振幅のみを測定でき、位相を直接測定することはできません。ただし、顕微鏡のパラメータが適切であれば、画像面の強度を介して位相干渉を間接的に測定できます。電子は結晶性固体と非常に強く相互作用します。その結果、原子スケールまでの非常に小さな特徴による位相変化を HRTEM で記録できます。

コントラスト伝達理論は、出口波動関数を最終画像に変換する定量的な方法を提供します。分析の一部は、電子ビーム波動関数のフーリエ変換に基づいています。電子波動関数がレンズを通過すると、波動関数はフーリエ変換されます。これは、フーリエ光学の概念です。

コントラスト伝達理論は4つの主要な操作から構成される: ^[1]

1. 出射波のフーリエ変換を行って対物レンズの後焦点面における波の振幅を求める
2. 位相差伝達関数とも呼ばれる位相係数によって逆格子空間の波動関数を修正し、収差を考慮する。
3. 修正された波動関数を逆フーリエ変換して、画像平面における波動関数を得る。
4. 画像面における波動関数の二乗係数を求め、画像強度を求める（これは検出器に記録され、画像を作成する信号である）。

サンプルに関するいくつかの仮定を組み込むと、位相コントラストと位相コントラスト伝達関数の両方の解析式を見つけることができます。 前述のように、電子波がサンプルを通過すると、電子ビームは散乱を介してサンプルと相互作用し、位相シフトを経験します。 これは、サンプルの下部から出る電子波動関数によって表されます。 この式は、散乱によって位相シフトが発生する (振幅シフトは発生しない) ことを前提としています。 これは位相オブジェクト近似と呼ばれます。

ウェイドの表記法^[1]に従って、出口波動関数の表現は次のように表される。

${\displaystyle \tau (r,z)=\tau _{o}\exp[-i\pi \lambda \int dz'U(r,z')]}$

${\displaystyle \tau _{o}=\tau (r,0)}$

${\displaystyle U(r,z)=2mV(r,z)/h^{2}}$

ここで、出口波動関数 τ は、サンプルの平面内とサンプルの平面に垂直な両方の関数です。サンプルの上部に入射する波動関数を表します。は電子ビームの波長であり、^[5]加速電圧によって設定されます。はサンプルの有効電位であり、結晶内の原子電位に依存し、 によって表されます。 ${\displaystyle r}$${\displaystyle z}$${\displaystyle \tau_{o}}$${\displaystyle \lambda}$${\displaystyle U}$${\displaystyle V}$

出口波動関数内では、位相シフトは次のように表されます。

${\displaystyle \phi (r)=\pi \lambda \int dz'U(r,z')}$

この式は、サンプルに関するいくつかの仮定を考慮に入れることでさらに簡略化できます。サンプルが非常に薄く、弱い散乱体であると考えられる場合、位相シフトが << 1 となり、波動関数は線形テイラー多項式展開で近似できます。^[6] この近似は弱位相物体近似と呼ばれます。

出口波動関数は次のように表すことができます。

${\displaystyle \tau (r,z)=\tau _{o}[1+i\phi (r)]}$

対物レンズを通過すると、フーリエ変換と位相シフトが発生します。そのため、対物レンズの後焦点面の波動関数は次のように表すことができます。

${\displaystyle I(\theta )=\delta (\theta )+\Phi K(\theta )}$

${\displaystyle \theta}$= 透過電子波と散乱電子波の間の散乱角度

${\displaystyle \delta}$=散乱されずに透過した電子波を表す デルタ関数

${\displaystyle \Phi}$= 波動関数の位相のフーリエ変換

${\displaystyle K(\theta )}$= 顕微鏡の収差によって生じる位相シフト。コントラスト伝達関数とも呼ばれます。

${\displaystyle K(\theta )=\sin[(2\pi /\lambda )W(\theta )]}$
${\displaystyle W(\theta )=-z\theta ^{2}/2+C_{s}\theta ^{4}/4}$

${\displaystyle \lambda}$= 電子波の相対波長、=対物レンズの 球面収差${\displaystyle C_{s}}$

コントラスト伝達関数は、空間周波数、つまり逆空間で表すこともできます。 の関係により、位相コントラスト伝達関数は次のようになります。 ${\textstyle \theta =\lambda k}$

${\displaystyle K(k)=\sin[(2\pi )W(k)]}$
${\displaystyle W(k)=-z\lambda k^{2}/2+C_{s}\lambda ^{3}k^{4}/4}$

${\displaystyle z}$= 対物レンズの焦点ずれ（アンダーフォーカスは正、オーバーフォーカスは負という慣例を使用）、= 電子波の相対論的波長、=対物レンズの球面収差、 = 空間周波数（単位は m ⁻¹） ${\displaystyle \lambda}$${\displaystyle C_{s}}$${\displaystyle k}$

球面収差は、レンズが入射光線を焦点に高い入射角で収束させることができず、レンズに近い点に焦点を合わせるときに生じるぼやけ効果です。これにより、結像点（理想的にはガウス像平面で単一の点として結像されます）が像平面内の有限サイズの円盤上に広がる効果があります。光軸に垂直な平面での収差の尺度を与えることを横方向収差と呼びます。この平面での収差円盤のサイズ（半径）は、小角近似の下では入射角（θ）の3乗に比例することが示され、この場合の明示的な形式は次のようになります。

${\displaystyle r_{s}=C_{s}\cdot \theta ^{3}\cdot M}$

ここでは球面収差、 は倍率であり、どちらもレンズ設定の定数です。理想的な光線と球面収差のある光線の屈折角の差は、 ${\displaystyle C_{s}}$${\displaystyle M}$

${\displaystyle \alpha _{s}=\arctan \left({\frac {b}{R}}\right)-\arctan \left({\frac {b}{R+r_{s}}}\right)}$

ここで、はレンズからガウス像面までの距離であり、は光軸から光線が通過したレンズ上の点までの半径距離である。これをさらに単純化すると（近似を適用せずに）、次の式が得られる。 ${\displaystyle b}$${\displaystyle R}$

${\displaystyle \alpha _{s}=\arctan \left({\frac {br_{s}}{R^{2}+Rr_{s}+b^{2}}}\right)}$

ここで、2 つの近似を適用して、簡単にさらに進めることができます。これらは、 と が両方ともよりもはるかに小さいという仮定に依存しており、これは、比較的小さな入射角と、その結果として非常に小さな球面収差を考慮していると述べることと同等です。このような仮定の下では、分母の 2 つの主要な項は重要ではなく、寄与しないと近似できます。これらの仮定によって、分数自体が小さいと見なせることも暗黙的に述べており、これにより、小角近似によって関数が除去されます。 ${\displaystyle r_{s}}$${\displaystyle R}$${\displaystyle b}$${\displaystyle \arctan()}$

${\displaystyle \alpha _{s}\approx \arctan \left({\frac {br_{s}}{b^{2}}}\right)\approx {\frac {br_{s}}{b^{2}}}={\frac {r_{s}}{b}}={\frac {C_{s}\cdot \theta ^{3}\cdot M}{b}}}$

像がほぼ焦点が合っているとみなされ、入射角が小さいとみなされる場合、 ${\displaystyle \theta }$

${\displaystyle {\frac {R}{f}}\approx \tan \left(\theta \right)\approx \theta ~~{\text{and}}~~M\approx {\frac {b}{f}}}$

つまり、理想的な光線と球面収差のある光線の屈折角の差のおおよその式は、

${\displaystyle \alpha _{s}\approx {\frac {C_{s}\cdot R^{3}}{f^{4}}}}$

球面収差とは対照的に、縦収差を述べることによって、焦点がずれた光線が理想からどれだけずれているかを推定することから始めます。縦収差とは、光線が光軸に沿って焦点からどれだけずれているかの尺度です。この距離を とすると、焦点が合った物体と焦点がずれた物体から発せられる光線の屈折角の差が、屈折角と次のように関係していることがわかります。${\displaystyle \Delta b}$${\displaystyle \alpha _{f}}$

${\displaystyle {\sqrt {R^{2}+b^{2}}}\cdot \sin(\alpha _{f})=\Delta b\cdot \sin(\theta '-\alpha _{f})}$

ここで、 と は球面収差の場合と同じように定義されます。（または同等に）と仮定すると、次のことが示されます。${\displaystyle R}$${\displaystyle b}$${\displaystyle \alpha _{f}<<\theta '}$${\displaystyle |b\cdot \sin(\alpha _{f})|<<|R|}$

${\displaystyle \sin(\alpha _{f})\approx {\frac {\Delta b\sin(\theta ')}{\sqrt {R^{2}+b^{2}}}}={\frac {\Delta b\cdot R}{R^{2}+b^{2}}}}$

が小さいことが必要であり、小さいということは を意味するので、 の近似値は次のように与えられる。${\displaystyle \alpha _{f}}$${\displaystyle \theta }$${\displaystyle R<<b}$${\displaystyle \alpha _{f}}$

${\displaystyle \alpha _{f}\approx {\frac {\Delta b\cdot R}{b^{2}}}}$

薄レンズの公式から、焦点が合った光線と焦点が合っていない光線の屈折角の差の最終的な推定値は次のようになることが示される。${\displaystyle \Delta b/b^{2}\approx \Delta f/f^{2}}$

${\displaystyle \alpha _{f}\approx {\frac {\Delta f\cdot R}{f^{2}}}}$

コントラスト伝達関数は、画像平面の実空間波動関数にどれだけの位相信号が伝達されるかを決定します。実空間波動関数の係数の二乗が画像信号を与えるため、コントラスト伝達関数は、最終的に画像に変換できる情報の量を制限します。コントラスト伝達関数の形式は、TEM における実空間画像形成の品質を決定します。

これはコントラスト伝達関数の例です。注意すべき点がいくつかあります。

• この関数は空間周波数領域、つまりk空間に存在する。
• 関数がゼロに等しいときは、透過率がない、または位相信号が実空間画像に組み込まれていないことを意味する。
• 関数がx軸と最初に交差するところを点分解と呼ぶ。
• 位相信号を最大化するには、一般的に、点分解能をより高い空間周波数まで押し上げる画像化条件を使用する方が良い。
• 関数が負の場合、それは正の位相コントラストを表し、明るい背景と暗い原子の特徴につながります。
• CTFがx軸と交差するたびに、コントラストが反転する。
• したがって、顕微鏡の点分解能を超えると位相情報は直接解釈できず、コンピュータシミュレーションによってモデル化する必要がある。

デフォーカス値（）は球面収差を打ち消し、位相コントラストを高めるために使用できます。この分析はScherzerによって開発され、Scherzerデフォーカスと呼ばれています。^[7]${\textstyle z}$

${\displaystyle z_{s}=(C_{s}\lambda )^{1/2}}$

変数は数学的処理セクションのものと同じで、特定の Scherzer デフォーカスを球面収差として設定し、λ を電子波の相対論的波長として設定します。 ${\displaystyle z_{s}}$${\displaystyle C_{s}}$

次のセクションの図は、CM300 顕微鏡の Scherzer Defocus における CTF 関数を示しています。上記の CTF 関数と比較すると、透過率の高い空間周波数のウィンドウ (パスバンドとも呼ばれる)が大きくなっています。これにより、より多くの位相信号が画像平面に通過できるようになります。

エンベロープ関数は、コントラスト伝達関数、ひいては位相を減衰させる追加の収差の影響を表します。エンベロープ関数を構成するエンベロープ項は、高空間周波数を抑制する傾向があります。エンベロープ関数の正確な形式は、ソースごとに異なる場合があります。通常、エンベロープ関数は、コントラスト伝達関数に、時間的収差を表すエンベロープ項 Et と空間的収差を表すエンベロープ項 Es を乗算して適用されます。これにより、修正された、または有効なコントラスト伝達関数が生成されます。

${\displaystyle K_{eff}(k)=E_{t}E_{s}(\sin[(2\pi /\lambda )W(k)]}$

時間的収差の例としては、色収差、エネルギー拡散、焦点拡散、高電圧源の不安定性、対物レンズ電流の不安定性などがある。空間的収差の例としては、入射ビームの有限収束などがある。^[8]

図に示されているように、最も制限的なエンベロープ項がコントラスト伝達関数の減衰を支配します。この特定の例では、時間エンベロープ項が最も制限的です。エンベロープ項は空間周波数が高くなるほど強く減衰するため、位相信号がそれ以上通過できなくなるポイントがあります。これは顕微鏡の情報限界と呼ばれ 、解像度の 1 つの尺度です。

エンベロープ関数をモデル化することで、TEM 機器の設計とイメージング パラメータの両方について理解を深めることができます。エンベロープ項を介してさまざまな収差をモデル化することで、どの収差が位相信号を最も制限しているかを確認できます。

特定の顕微鏡や特定の画像パラメータのコントラスト伝達関数とエンベロープ関数の両方をモデル化するためのさまざまなソフトウェアが開発されています。^{[9] [10]}

コントラスト伝達関数のこれまでの説明は、線形イメージング理論に依存しています。線形イメージング理論では、透過ビームが支配的で、サンプルによる位相シフトは弱いと想定しています。多くの場合、この前提条件は満たされません。これらの効果を考慮するには、非線形イメージング理論が必要です。強く散乱するサンプルでは、​​回折電子は透過ビームと干渉するだけでなく、互いに干渉します。これにより、2次回折強度が生成されます。これらの追加の干渉効果をモデル化するには、非線形イメージング理論が必要です。^{[11] [12]}

広く信じられている仮定に反して、線形/非線形イメージング理論は、それぞれ運動学的回折や動的回折とは何の関係もありません。

しかし、線形イメージング理論は計算上の利点があるため、今でも使用されています。線形イメージング理論では、画像面波動関数のフーリエ係数は分離可能です。これにより計算の複雑さが大幅に軽減され、HRTEM画像のコンピュータシミュレーションが高速化されます。^[13]

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