ラザホージウムの同位体

ラザホージウム( ₁₀₄ Rf)は合成元素であるため、安定同位体はありません。標準的な原子量を与えることはできません。最初に合成された同位体は、 1966 年の²⁵⁹ Rf か1969 年の^{257 Rf のいずれかです。252 Rf から270} Rfまでの17 個の放射性同位体(このうち 266 Rf、268 Rf、270 Rf の 3 つは^未確認⁾と^いくつかの異性体が知られています^。最も長寿命の同位体は半減期が 48 分の²⁶⁷ Rf で、最も長寿命の異性体は半減期が 8 秒の ^{263m Rf です。}

ラザホーディウムのような超重元素は、より軽い元素を粒子加速器で照射して核融合反応を誘発することによって生成される。ラザホーディウムの同位体のほとんどはこの方法で直接合成できるが、より重い同位体の中には、より高い原子番号を持つ元素の崩壊生成物としてしか観測されていないものもある。^[31]

関与するエネルギーに応じて、前者は「ホット」と「コールド」に分けられます。ホット核融合反応では、非常に軽くて高エネルギーの発射体が、非常に重いターゲット（アクチニド）に向かって加速され、高い励起エネルギー（約40〜50  MeV）で複合核が生成され、核分裂するか、数個（3〜5個）の中性子を蒸発させます。^[31]コールド核融合反応では、生成された核融合核の励起エネルギーは比較的低く（約10〜20 MeV）、これらの生成物が核分裂反応を起こす可能性が低くなります。核融合核が基底状態まで冷却されると、1個または2個の中性子の放出のみが必要になり、より中性子に富んだ生成物の生成が可能になります。^[32]後者は、核融合が室温条件で達成されると主張されているものとは異なる概念です（コールド核融合を参照）。^[33]

ラザホーディウムの合成は、1964 年にドゥブナのチームによって、ネオン-22 の発射体とプルトニウム-242 の標的との高温核融合反応を利用して初めて試みられました。

²⁴²
₉₄プ
+²²
₁₀ね
→^264−x
₁₀₄無線周波数
+ 3 または 5
ん
。

最初の研究では、半減期が 0.3 秒の自発核分裂の証拠と、8 秒の自発核分裂の証拠が得られた。前者の観察結果は最終的に撤回されたが、後者は最終的に²⁵⁹ Rf 同位体と関連付けられた。^[34] 1966 年、ソ連チームは揮発性塩化物生成物の化学研究を使用して実験を繰り返した。彼らは、自発核分裂により急速に崩壊するエカハフニウム特性を持つ揮発性塩化物を特定した。これは RfCl ₄の形成の強力な証拠となり、半減期は正確に測定されなかったものの、後の証拠から生成物はおそらく²⁵⁹ Rf であることが示唆された。チームはその後数年間に数回実験を繰り返し、1971 年に同位体の自発核分裂半減期を 4.5 秒に修正した。^[34]

1969年、アルバート・ギオルソ率いるカリフォルニア大学の研究者たちは、ドゥブナで報告された当初の結果を確認しようとした。キュリウム-248と酸素-16の反応では、ソビエトチームの結果を確認することはできなかったが、半減期が10～30ミリ秒と非常に短い ^{260 Rfの自発核分裂を観察することに成功した。}

²⁴⁸
₉₆Cm
+¹⁶
₈お
→²⁶⁰
₁₀₄無線周波数
+ 4
ん
。

1970年にアメリカの研究チームも酸素18との同じ反応を研究し、半減期が65秒（後に75秒に修正）の^{261 Rfを特定した。 [35] [36]その後、カリフォルニア}州ローレンス・バークレー国立研究所で行われた実験では、²⁶² Rfの短寿命異性体（半減期47ミリ秒で自発核分裂を起こす）の形成も明らかになり、^{[37]長寿命の自発核分裂活動は暫定的に263} Rfに割り当てられている。^[38]

カリホルニウム249と炭素13の反応もギオルソチームによって研究され、短寿命の258Rf（11ミリ秒で自発核分裂を起こす）の生成が示唆された^。 [ ^39]

²⁴⁹
₉₈参照
+¹³
₆Ｃ
→²⁵⁸
₁₀₄無線周波数
+ 4
ん
。

代わりに炭素12を使用してこれらの結果を確認しようとして、研究者らは²⁵⁷ Rfからの最初のアルファ崩壊も観測した。 ^[39]

バークリウム-249と窒素-14の反応は1977年にドゥブナで初めて研究され、1985年に研究者らは28ミリ秒で自発核分裂を起こす^{260 Rf同位体の形成を確認した。 [34]}

²⁴⁹
₉₇バック
+¹⁴
₇いいえ
→²⁶⁰
₁₀₄無線周波数
+ 3
ん
。

1996 年に、 LBNL でプルトニウム 244 とネオン 22 の融合により 同位体^{262 Rf が観測されました。}

²⁴⁴
₉₄プ
+²²
₁₀ね
→^266−x
₁₀₄無線周波数
+ 4または5
ん
。

研究チームは、以前の報告の47ミリ秒とは対照的に、半減期を2.1秒と決定し、2つの半減期は²⁶² Rfの異なる異性体状態による可能性があると示唆した。^[40]ドゥブナの研究チームによる同じ反応の研究により、2000年に^{261 Rfのアルファ崩壊と261m} Rfの自発核分裂が観測された。^[41]

ウランターゲットを使用した高温核融合反応は、2000 年にドゥブナで初めて報告されました。

²³⁸
₉₂あなた
+²⁶
₁₂マグネシウム
→^264−x
₁₀₄無線周波数
+ ×
ん
（x = 3、4、5、6）。

^彼らは260 Rfと²⁵⁹ Rfの崩壊を観測し、後に²⁵⁹ Rfの崩壊も観測した。2006年には、高温核融合反応におけるウラン標的の研究プログラムの一環として、LBNLのチームは²⁶¹ Rfも観測した。^{[41] [42] [43]}

元素番号 104 に関する最初の常温核融合実験は、1974 年にドゥブナで、鉛 208 同位体をターゲットとした 軽いチタン 50核を使用して行われました。

²⁰⁸
₈₂鉛
+⁵⁰
₂₂ティ
→^258−x
₁₀₄無線周波数
+ ×
ん
(x = 1、2、または 3)。

自発核分裂活性の測定は²⁵⁶ Rfに割り当てられましたが、^[44]その後、核融合研究協会（GSI）で行われた研究では、同位体²⁵⁷ Rfと²⁵⁵ Rfの崩壊特性も測定されました。^{[45] [46]}

1974年、ドゥブナの研究者らは鉛207とチタン50の反応を調査し、同位体²⁵⁵ Rfを生成した。^[47] 1994年にGSIで行われた鉛206同位体を用いた研究では、²⁵⁵ Rfと²⁵⁴ Rfが検出されました。その年、代わりに鉛204が使用された際にも、同様に²⁵³ Rfが検出されました。^[46]

原子質量が262 未満の同位体のほとんどは、より大きな原子番号を持つ元素の崩壊生成物としても観測されており、以前に測定された特性の改良が可能になっています。ラザホージウムのより重い同位体は崩壊生成物としてのみ観測されています。たとえば、 2004 年以降、ダルムスタチウム-279の崩壊系列で、 ²⁶⁷ Rf で終了するアルファ崩壊イベントがいくつか観測されています。

²⁷⁹
₁₁₀Ｄｓ
→²⁷⁵
₁₀₈Hs
+
α
→²⁷¹
₁₀₆シンガポール
+
α
→²⁶⁷
₁₀₄無線周波数
+
α
。

これはさらに自発核分裂を起こし、半減期は約1.3時間でした。^{[48] [49] [50]}

1999年にベルン大学で行われたドブニウム-263同位体の合成に関する研究で、電子捕獲による²⁶³ Rfの形成と一致する事象が明らかになった。ラザホージウム分画が分離され、半減期が約15分と長い自発核分裂事象が数回観測されたほか、半減期が約10分のアルファ崩壊も観測された。^{[38] 2010年の}フレロビウム-285の崩壊連鎖に関する報告では、5回の連続アルファ崩壊が²⁶⁵ Rfで終了し、さらに半減期が152秒の自発核分裂を起こすことが示された。^[51]

2004 年には、モスコビウムの同位体の崩壊系列において、より重い同位体である²⁶⁸ Rfに関するいくつかの実験的証拠が得られました。

²⁸⁸
₁₁₅マック
→²⁸⁴
₁₁₃んー
+
α
→²⁸⁰
₁₁₁RG
+
α
→²⁷⁶
₁₀₉マウント
+
α
→²⁷²
₁₀₇Bh
+
α
→²⁶⁸
₁₀₅デシベル
+
α
 ? →²⁶⁸
₁₀₄無線周波数
+
ν
_e。

しかし、この連鎖の最後のステップは不確かだった。ドブニウム-268を生成する5つのアルファ崩壊イベントを観測した後、長い半減期を持つ自発的核分裂イベントが観測された。これらのイベントが²⁶⁸ Dbの直接的な自発的核分裂によるものなのか、²⁶⁸ Dbが長い半減期を持つ電子捕獲イベントを引き起こして²⁶⁸ Rfを生成したものなのかは不明である。後者が生成されて短い半減期で崩壊した場合、2つの可能性を区別することはできない。^{[52] 268} Dbの電子捕獲を検出できないことを考えると、これらの自発的核分裂イベントは²⁶⁸ Rfによるものである可能性があり、その場合、この同位体の半減期を抽出することはできない。^{[28] [53]}同様のメカニズムが、さらに重い同位体^{270 Rfが270 Db（ 294} Tsの崩壊系列で、2010年に初めて合成された）の短寿命の娘核種として生成され、その後自発核分裂を起こすと提案されている：^[29]

²⁹⁴
₁₁₇Ts
→²⁹⁰
₁₁₅マック
+
α
→²⁸⁶
₁₁₃んー
+
α
→²⁸²
₁₁₁RG
+
α
→²⁷⁸
₁₀₉マウント
+
α
→²⁷⁴
₁₀₇Bh
+
α
→²⁷⁰
₁₀₅デシベル
+
α
 ? →²⁷⁰
₁₀₄無線周波数
+
ν
_e。

2007 年のニホニウム合成に関する報告によると、同位体²⁸² Nh が同様の崩壊を起こして²⁶⁶ Db を形成することが 2 回観測されている。1 回目は、半減期 22 分の自発核分裂を起こした。266 ^Dbの電子捕獲は検出できないため、これらの自発核分裂は²⁶⁶ Rf によるものである可能性があり、その場合、この同位体の半減期は抽出できない。もう 1 回目は、自発核分裂は観測されなかった。見逃されたか、^{266 Db がさらに 2 回アルファ崩壊して長寿命の258} Mdになり、半減期 (51.5 日) が実験の合計時間よりも長くなった可能性がある。^{[26] [54]}

²⁶³ Rfの合成に関するいくつかの初期の研究では、この核種は主に自発核分裂によって崩壊し、半減期は10～20分であることが示されています。最近では、ハッシウム同位体の研究により、8秒というより短い半減期で崩壊する²⁶³ Rfの原子の合成が可能になりました。これら2つの異なる崩壊モードは、2つの異性体状態に関連付けられているはずですが、観測されたイベントの数が少ないため、特定の割り当ては困難です。^[38]

²⁴⁴ Pu( ²² Ne,5n) ²⁶¹ Rf 反応を利用したラザホージウム同位体の合成に関する研究中に、生成物は 8.28 MeV アルファ崩壊を起こし、半減期は 78 秒であることが判明しました。その後、GSIでコペルニシウムとハッシウム同位体の合成に関する研究が行われ、矛盾するデータが得られました。崩壊系列で生成された²⁶¹ Rf は、半減期が 4 秒の 8.52 MeV アルファ崩壊を起こすことが判明したためです。その後の結果では、主に核分裂分岐が示されました。これらの矛盾により、コペルニシウムの発見に疑問が生じました。現在、最初の異性体は^261a Rf (または単に²⁶¹ Rf) と表記され、2 番目は^261b Rf (または^261m Rf) と表記されています。しかし、最初の原子核は高スピン基底状態に属し、後者は低スピン準安定状態に属すると考えられています。^{[56] 261b} Rf の発見と確認は、1996年のコペルニシウムの発見の証拠となりました。^[57]

²⁰⁸ Pb( ⁵⁰ Ti,n) ²⁵⁷ Rf反応を用いた²⁵⁷ Rf核生成の詳細な分光学的研究により、 ²⁵⁷ Rfの異性体レベルが特定されました。この研究により、^257g Rfは15のアルファ線を含む複雑なスペクトルを持つことが確認されました。両方の異性体のレベル構造図が計算されました。^{[58] 256} Rfについても同様の異性体が報告されています。 ^[59]

以下の表は、ラザホージウム同位体を直接生成する常温核融合反応の断面積と励起エネルギーを示しています。太字のデータは励起関数の測定から得られた最大値を表します。+ は観測された出口チャネルを表します。

以下の表は、ラザホージウム同位体を直接生成する高温核融合反応の断面積と励起エネルギーを示しています。太字のデータは励起関数測定から得られた最大値を表します。+ は観測された出口チャネルを表します。

• 同位体質量:
  • M. Wang; G. Audi; AH Wapstra; FG Kondev; M. MacCormick; X. Xu; et al. (2012). 「AME2012 原子質量評価 (II). 表、グラフ、参考文献」(PDF) . Chinese Physics C. 36 ( 12): 1603–2014. Bibcode :2012ChPhC..36....3M. doi :10.1088/1674-1137/36/12/003. hdl :11858/00-001M-0000-0010-23E8-5. S2CID  250839471.
  • アウディ、ジョルジュ。ベルシヨン、オリヴィエ。ジャン・ブラショー。Wapstra、Aaldert Hendrik (2003)、「核および崩壊特性の NUBASE 評価」、核物理学 A、729 : 3–128、Bibcode :2003NuPhA.729....3A、doi :10.1016/j.nuclphysa.2003.11。 001
• 半減期、スピン、異性体データは、以下のソースから選択されています。
  • アウディ、ジョルジュ。ベルシヨン、オリヴィエ。ジャン・ブラショー。Wapstra、Aaldert Hendrik (2003)、「核および崩壊特性の NUBASE 評価」、核物理学 A、729 : 3–128、Bibcode :2003NuPhA.729....3A、doi :10.1016/j.nuclphysa.2003.11。 001
  • 国立核データセンター。「NuDat 2.x データベース」。ブルックヘブン国立研究所。
  • ホールデン、ノーマン E. (2004)。「11. 同位体の表」。ライド、デビッド R. (編)。CRC化学および物理学ハンドブック(第 85 版)。フロリダ州ボカラトン: CRC プレス。ISBN 978-0-8493-0485-9。

• http://www.radiochemistry.org/periodictable/elements/isotopes_data/104.html
• http://www-phynu.cea.fr/science_en_ligne/carte_potentiels_microscopiques/choix/isotopes/z104_eng.html
• http://www.springermaterials.com/docs/info/978-3-540-70609-0_7730.html