多硫化物臭化物電池

ポリ硫化物-臭素電池(PSB、ポリ硫化物-ポリ臭化物または「臭素-硫黄」と呼ばれることもある) は、臭化ナトリウムとポリ硫化ナトリウムの 2 つの塩の水溶液などの液体に電気エネルギーを蓄える充電式電池の一種です。これは、酸化還元(酸化-還元)フロー電池の一例であり、そのタイプでもあります。

2002年、英国のリトル・バーフォード発電所に12MWeのプロトタイプの電力貯蔵施設が建設されました。 ^[1]これはポリサルファイドブロマイド フロー電池を使用しています。施設は完成しましたが、技術のスケールアップに関する技術的な問題により、完全に稼働することはありませんでした。^[2]米国ミシシッピ州コロンバスのテネシー川流域開発公社（TVA）施設にある同様の実証プラントは完成しませんでした。

2 つの異なる塩溶液電解質が 2 つの別々のタンクに入っています。エネルギーが必要な場合、Na ₂ S ₂ (二硫化ナトリウム) 溶液が陽極にポンプで送られ、NaBr _{3 (三臭化ナトリウム) が陰極にポンプで送られます。陽極と陰極、および対応する塩溶液は、}イオン交換 膜によって分離されています。負極では、陽極反応は次のように示されます。

2Na ₂ S ₂ → Na ₂ S ₄ + 2Na ⁺ + 2e ⁻

正極では、カソード反応は次のように示されます。

NaBr ₃ + 2Na ⁺ + 2e ⁻ → 3NaBr

システムからエネルギーが引き出されると、二硫化ナトリウムは多硫化ナトリウムになり、三臭化ナトリウムは臭化ナトリウムになります。この反応は、電極に電流が供給されると逆転し、システムの化学塩が再充電されます。電極は反応によって消費されず、反応の表面としてのみ機能するため、システムは燃料電池として定義されます。ただし、消費されるのは液体燃料でもありません。プロセスによって変化する塩溶液電解質です。

ポリサルファイドと臭素の酸化還元対をフロー電池や静電電池に使用する可能性については以前から言及されていたが、1981年に初めて再充電可能な（サイクル可能な）ポリサルファイド-ポリ臭化物電池（SBB）を実証（および特許申請）したのは、ガス技術研究所（シカゴ）のロバート・レミックとピーター・アンであった。^[1]彼らは詳細な研究のためにすぐにDOEの助成金を獲得し、その結果、MoS _2がネゴード反応に好ましい（しかし理想的ではない）電気触媒であることが明らかになった。^[2]

1987年、ワイツマン研究所（イスラエル、レホヴォト）とMIT（マサチューセッツ州ケンブリッジ）に在籍していたスチュアート・リヒトは、例えばK ₂ SとK ₂ S ₄ 溶液の水と塩のモル比が3:1であるなど、硫化カリウムの並外れた水溶性を実証し、後に硫黄/ポリ硫化物アルミニウム電池でこれを実証した。^{[3] [4] [5]}それにもかかわらず、おそらくNaBr（20℃で8.82モル）の溶解度がKBr（20℃で5.49モル）よりも高かったため、ポリ硫化物-ポリ臭化物RFB開発者の間ではナトリウム化学が主流のままであった。

1992年、National Power PLC（英国の電力市場の民営化の結果1990年に設立）は、ガス技術研究所からレミックとアングによるオリジナルの米国特許を取得し、^[2]多硫化物-多臭化物RFBの分野で研究開発プログラムを開始しました。National Powerでの最初の仕事は、Zn-Br2 RFBの研究でよく知られていたラルフ・ジト^[5]によって行われました。(6-8) 1990年代の英国電力市場の再編中に、National Powerの特許はInnogy Technology Ventures Ltdに譲渡され、2002年にドイツの多目的ユーティリティRWEグループの子会社になりました。Regenesys Technologies Limitedは、Regenesys®バッテリーとしてブランド化された多硫化物-多臭化物RFBの迅速な実証と商品化の任務を帯びてRWE-Innogyから分離されました。 2001 年までに、Regenesys は 70 人以上の従業員を雇用し、5 kW および 10 kW のスタックを実証しました。

Regenesys の SBB 開発プログラムは、その前身のプログラムよりもはるかに活発でした。1999 年までに、Regenesys チームは、硫黄が副反応で不可逆的に硫酸塩に酸化されることを発見しました。この副反応は、主に硫黄含有種がポソライトに侵入したときに発生します。ナフィオン膜を使用して、ポリ硫化物と臭化物の混合ネゴライトと硫化物を含まないポソライトを使用したシステムを開発する試みが失敗したため、通常のバッテリーサイクル再バランスの一環として、ネゴライトに固体硫黄またはポリ硫化物をさらに追加することを提案しました。(10) また、電気動電音響効果を使用してコロイド硫黄形成の開始を検出する独創的な方法も開発しました。(11) Regenesys SBB の初期の設計は、現代の基準からするとかなり非効率的でしたが (たとえば、膜は触媒層でコーティングされておらず、代わりに各側で 1.5 mm 厚の網状炭素電極と直接接触していました)、当初は有望でした。(12) 特に、34 mA/cm2 での充電中、負極の過電圧 (0.65 V) は正極の過電圧 (0.075 V) よりも大幅に大きかったです。(12) 遷移金属硫化物 (13)および他の錯体（14）がネゴード反応の電極触媒として提案された。その後の設計では、動作電流密度は80mA/cm2に増加した^。（10）

2001年、英国貿易産業省は、イングランド中部のリトル・バーフォードにある既存のガスピーク発電所と計画中の風力発電所の隣に100kWのRegenesys®バッテリーを建設するための総費用約200万ポンドの約50%（明らかにRWE-Innogyからの費用分担が見込まれている）を助成した。(9、15) 同様の発電所が、米国ミシシッピ州コロンバスで、不運なテネシー川流域開発公社の一部として検討された。(16、17) 英国では、2000年から2002年にかけて、仮想的に15MW～120MWhの発電所も提案された。(19、20) しかし、10kWスタックから100kWスタックへの飛躍は、RFBのようなモジュラーシステムの場合、予想以上に困難であることが判明した。スタックの漏れは、シール設計と製造公差を改善することで対処されたと言われています。(9) これらの改善後、エンドプレート、電極、PVDFライニングタンクの破損が、テスト全体を通じて主な故障モードとして報告されました。これらの問題（および前述の硫黄から硫酸塩への不可逆的な酸化）は、この実証プロジェクトに割り当てられた時間内に対処されませんでした。2003年、リトルバーフォードの大失敗の後、RWEはRegenesys®テクノロジー（RWEで発明されたものではなく、Innogy買収の一環として継承された）を放棄することを決定しました。どうやら、RWEはこの売却の買い手を見つけることができなかったようで、このテクノロジーの特許は2004年から2013年の間にさまざまな国で維持費の未払いにより失効しました。同社の報告によると、1990年から2004年までのポリサルファイド-ポリ臭化物RFBの開発コストは1億4000万ポンドを超えました。（21）これに加えて、2009年に発表されたRegenesys独自の研究では、長期運用の技術的な実現可能性とSBBの収益性に疑問が投げかけられました。（22、23）

他にも、ポリサルファイド-ポリ臭化物電池（SBB）の実現可能性を探った研究者がいた。2002年頃、当時世界有数のフロー電池開発企業となった大連化学物理研究所（中国）は、独自のSBBプログラムを立ち上げた。2004～2006年には、主に新しい電極材料の開発により、サイクルエネルギー効率が67%から82%に向上した、40mA/cm2で動作する1kWシステムを報告した。(24-27)しかし、2006年以降、SBBの特許取得および出版活動は大幅に減少した。長期サイクル中に多孔質ネゴードに硫黄が堆積する問題(28)と、同時にバナジウムレド​​ックスフロー電池が成功したことが、SBB活動を縮小した主な理由であると考えられる。 2010年のSBB開発は主に学術研究室と新しい電気触媒の開発に限定されており、それでも必要な活性と耐久性の目標には達していません。(29、30)

近年では、Li ⁺ - (31) および Na ^{+ - (32) 導電性セラミックセパレータを使用した SBB が実証されています。これらのセルは優れたサイクル寿命 (100 サイクル以上で顕著な劣化なし) を示しましたが、セパレータの高抵抗のため、約 1 mA/cm 2}で動作しました。

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• 電力貯蔵協会のPSBに関するセクション（図を含む）