電気双極子遷移

電気双極子遷移は、原子内の電子と電磁場との相互作用によって生じる主な効果です。

参考文献^[1]に従って、量子ハミルトニアンを持つ原子内の電子が平面電磁波と相互作用すること を考えてみよう。${\displaystyle H_{0}}$

${\displaystyle {\mathbf {E} }({\mathbf {r} },t)=E_{0}{\hat {\mathbf {z} }}\cos(ky-\omega t),\ \ \ {\mathbf {B} }({\mathbf {r} },t)=B_{0}{\hat {\mathbf {x} }}\cos(ky-\omega t).}$

この電磁場における電子のハミルトニアンを次のように書きます。

${\displaystyle H(t)\ =\ H_{0}+W(t).}$

この系を時間依存摂動論で扱うと、電子がある状態から他の状態へ遷移する可能性が最も高いのは、次のように定義される 和によって起こることがわかる。${\displaystyle W(t)}$

${\displaystyle W_{\mathrm {DE} }(t)={\frac {qE_{0}}{m_{e}\omega }}p_{z}\sin \omega t,\,}$

ここで、 と は裸の電子の電荷と質量です。電気双極子遷移は、ハミルトニアン を持つシステム内のエネルギーレベル間の遷移です。 ${\displaystyle q}$${\displaystyle m_{e}}$${\displaystyle H_{0}+W_{\mathrm {DE} }(t)}$

特定の電子状態間では、1 つ以上の選択則、特に角運動量選択則により、電気双極子遷移率がゼロになることがあります。このような場合、遷移は電気双極子禁制遷移と呼ばれ、このようなレベル間の遷移は高次の遷移で近似する必要があります。

次の次の被加数は次のように定義される。 ${\displaystyle W(t)}$

${\displaystyle W_{\mathrm {DM} }(t)={\frac {q}{2m_{e}}}(L_{x}+2S_{x})B_{0}\cos \omega t\,}$

磁気双極子遷移について説明します。

遷移速度への寄与はさらに小さくなりますが、より高い電気および磁気の多極遷移によっても寄与されます。

光（主に電場）が原子に与える影響をモデル化して理解する方法の 1 つは、3 つのエネルギー レベルで構成されるより単純なモデルを見ることです。このモデルでは、原子を角運動量 0 の状態 ( ) から角運動量 1 の状態 ( ) への遷移に簡略化しています。これは、たとえば水素の 1s (基底状態) と 2p ( ) 状態間の遷移に相当します。 ${\displaystyle J_{g}=0)}$${\displaystyle J_{e}=1}$${\displaystyle n=1,\ell =1}$

この単純化された原子に対する電場の効果を理解するために、遷移の軸と平行になるよう分極軸で直線分極された電場を選択します。この軸を 軸と呼びます。この仮定は、一般性を損なうものではありません。実際、別の軸を選択した場合、電場と平行になる以前の状態の線形結合である別の状態を見つけることができ、遷移軸と平行な直線分極電場というこの仮定に戻ります。 ${\displaystyle |g\rangle }$${\displaystyle |e\rangle }$${\displaystyle {\hat {z}}}$

これを念頭に置いて、から への遷移だけに限定することができます。 と記述できる電場を使用します。ここでは遷移軸、は原子に入射する光の角周波数 (原子にレーザーが照射されていると考えてください)、は位置に依存する光の位相、 はレーザー光の振幅です。 ${\displaystyle |g\rangle }$${\displaystyle |e\rangle }$${\displaystyle {\vec {E}}({\vec {r}},t)={\hat {z}}{\mathcal {E}}({\vec {r}})\cos(wt-\phi ({\vec {r}}))}$${\displaystyle {\hat {z}}}$${\displaystyle w}$${\displaystyle \phi }$${\displaystyle {\mathcal {E}}}$

さて、私たちが解決したい主な問題は、このような光の下で原子が感じる平均的な力は何かということです。私たちが興味を持っているのは、原子が感じる平均的な力を表す です。ここで、括弧は原子のすべての内部状態の平均 (量子的な形式) を表し、バーは古典的な形式での時間平均を表します。 は原子の電気双極子による電位を表します。 ${\displaystyle f={\overline {\langle {\hat {F}}\rangle }}={\overline {\langle -\nabla {\hat {V}}_{e.d.}({\hat {r}},t)\rangle }}}$${\displaystyle {\hat {V}}_{e.d.}}$

このポテンシャルはさらに、は双極子遷移演算 子として表すことができます。${\displaystyle {\hat {V}}_{e.d}=-{\hat {D}}\cdot {\vec {E}}}$${\displaystyle {\hat {D}}}$

2状態モデルを使用する理由は、双極子遷移演算子を明示的に記述できるためであり、これにより次の式が得られる。 ${\displaystyle {\hat {D}}=d_{0}(|e\rangle \langle g|+|g\rangle \langle e|)}$

${\displaystyle {\hat {V}}_{e.d}=-d_{0}{\mathcal {E}}({\hat {\vec {r}}})(|e\rangle \langle g|+|g\rangle \langle e|)\cos(\omega t-\phi ({\hat {\vec {r}}}))=-d_{0}{\mathcal {E}}({\hat {\vec {r}}})({\hat {\sigma }}_{+}+{\hat {\sigma }}_{-})\cos(\omega t-\phi ({\hat {\vec {r}}}))}$。

それから

${\displaystyle f({\vec {r}})={\overline {\langle d_{0}({\hat {\sigma }}_{+}+{\hat {\sigma }}_{-})\nabla [{\mathcal {E}}({\vec {r}})\cos(\omega t-\phi ({\hat {\vec {r}}})]\rangle }}={\overline {d({\vec {r}},t)\nabla {\mathcal {E}}({\vec {r}},t)}}={\overline {f({\vec {r}},t)}}}$。

さて、半古典的なアプローチとは、双極子モーメントを原子の分極率と電場の積として表すことを意味します。

${\displaystyle d({\vec {r}},t)=\alpha (\omega ){\mathcal {E}}({\vec {r}},t)}$

したがって、したがって、したがって、 が成立します。 ${\displaystyle f({\vec {r}},t)=\alpha (\omega ){\mathcal {E}}({\vec {r}},t)\nabla {\mathcal {E}}({\vec {r}},t)={\frac {1}{2}}\alpha (\omega )\nabla {\mathcal {E}}^{2}({\vec {r}},t)}$${\displaystyle f({\vec {r}})=\nabla [{\frac {1}{2}}\alpha (\omega ){\overline {{\mathcal {E}}^{2}({\vec {r}},t)}}]=\nabla [{\frac {1}{4}}\alpha (\omega ){\mathcal {E}}^{2}({\vec {r}})]}$${\displaystyle V_{e.d}=-{\frac {1}{4}}\alpha (\omega ){\mathcal {E}}^{2}({\vec {r}})}$

数学的に先に進み、比例定数 のより明確な表現を見つける前に、議論する必要がある重要な側面があります。それは、光誘起電位内で原子が感じる電位は、時間平均電場の 2 乗に従うことがわかっているということです。これは、冷原子物理学の多くの実験物理学にとって重要です。冷原子物理学では、光の強度自体が時間平均電場の 2 乗に比例するため、物理学者はこの事実を使用して、原子に適用されるレーザー光の既知の強度を使用して、原子に適用される電位を理解します。 ${\displaystyle \alpha (\omega )}$${\displaystyle I\propto {\overline {{\mathcal {E}}^{2}({\vec {r}},t)}}}$

さて、分極率の表現方法を見てみましょう。 ${\displaystyle \alpha (\omega )}$

これには、密度行列形式と光学ブロッホ方程式を使用します。

ここでの主な考え方は、非対角密度行列要素は次のように表すことができるというものです。 ${\displaystyle \rho _{eg}=Tr({\hat {\sigma }}_{-}{\hat {\rho }})}$${\displaystyle \rho _{ge}=Tr({\hat {\sigma }}_{+}{\hat {\rho }})}$

${\displaystyle d({\vec {r}},t)=Tr({\hat {D}}{\hat {\rho }}(t))=Tr(d_{0}({\hat {\sigma }}_{+}+{\hat {\sigma }}_{-})\rho (t))=d_{0}[Tr({\hat {\sigma }}_{+}\rho (t))+Tr({\hat {\sigma }}_{-}\rho (t))]=d_{0}(\rho _{ge}+\rho _{eg})}$

ここで、光学ブロッホ方程式が役に立ちます。この方程式は、密度行列のダイナミクスを理解するための方程式を提供します。

実際、次のようなものがあります。

${\displaystyle {\frac {d{\hat {\rho }}(t)}{dt}}={\frac {1}{i\hbar }}[{\hat {H}},\rho ]}$これは密度行列の可逆的な通常の量子発展を説明します。

原子の自然放出を表す別の用語:

${\displaystyle {\frac {d{\hat {\rho }}_{eg}(t)}{dt}}=-{\frac {\Gamma }{2}}{\hat {\rho }}_{eg},{\frac {d{\hat {\rho }}_{ge}(t)}{dt}}=-{\frac {\Gamma }{2}}{\hat {\rho }}_{ge}}$

は半古典的ハミルトニアンです。これは と書きます。そして は遷移の線幅を表し、したがって は与えられた遷移の半減期 として見ることができます。 ${\displaystyle {\hat {H}}}$${\displaystyle {\hat {H}}=\hbar \omega _{0}|e\rangle \langle e|+V_{e.d.}}$${\displaystyle \Gamma ={\frac {d_{0}^{2}\omega _{0}^{3}}{3\pi \epsilon _{0}\hbar c^{3}}}}$${\displaystyle \Gamma }$${\displaystyle \Gamma ^{-1}}$

ラビ周波数を紹介します。 ${\displaystyle \Omega }$

${\displaystyle \hbar \Omega =-d_{0}{\mathcal {E}}({\vec {r}})}$

すると、およびの光ブロッホ方程式を書くことができます。 ${\displaystyle \rho _{eg}}$${\displaystyle \rho _{ge}}$

この部分では、の発展方程式を取り、行列要素を取ります。次の式が得られます。 ${\displaystyle \rho }$

${\displaystyle i\hbar {\frac {d{\hat {\rho }}_{eg}(t)}{dt}}=\hbar (\omega _{0}-i{\frac {\Gamma }{2}})\rho _{eg}-d_{0}{\mathcal {E}}({\vec {r}},t)(\rho _{gg}-\rho _{ee})}$

複素共役を取ることで の方程式を得ることができます。${\displaystyle \rho _{ge}}$

次に、4 つの行列要素すべてに対してこのプロセスを繰り返すことができますが、この研究では、電界が 4 つの方程式を切り離せるほど小さくなるように、小フィールド近似を適用します。この近似は、ラビ周波数を使用して数学的に次のように記述されます。

${\displaystyle \Omega \ll |\Delta |,\Gamma }$、 と。${\displaystyle \Delta =\omega -\omega _{0}}$

次に、 を無視して に設定できます。実際、この背後にある考え方は、原子が光をまったく見ない場合、 における第 1 次近似では、原子は基底状態にあり、励起状態にないため、 、に設定する必要があるというものです。 ${\displaystyle \rho _{ee}=0}$${\displaystyle \rho _{gg}=1}$${\displaystyle {\mathcal {E}}}$${\displaystyle \rho _{ee}=0}$${\displaystyle \rho _{gg}=1}$

すると、進化方程式は次のように書き直すことができます。

${\displaystyle {\frac {d{\hat {\rho }}_{eg}(t)}{dt}}=-(i\omega _{0}+{\frac {\Gamma }{2}})\rho _{eg}-i\Omega \cos(wt-\phi )}$

これは、余弦に非同次項を持つ通常の 1 階微分方程式です。これは、余弦のオイラーの公式を使用して簡単に解くことができます。

次の解決策が得られます。

${\displaystyle \rho _{eg}(t)=\Omega /2{\bigg (}{\frac {e^{-i(\omega t-\phi )}}{\omega -\omega _{0}+i\Gamma /2}}-{\frac {e^{i(\omega t-\phi )}}{\omega +\omega _{0}-i\Gamma /2}}{\bigg )}}$

さらに、デチューニングが よりもはるかに大きいとすると、当然、両者の合計も よりもはるかに大きくなり、前の式を次のように書き直すことができます。 ${\displaystyle \Delta }$${\displaystyle \Gamma }$${\displaystyle \omega ,\omega _{0}}$${\displaystyle \Gamma }$

${\displaystyle \rho _{eg}(t)=\Omega /2{\bigg (}{\frac {e^{-i(\omega t-\phi )}}{\omega -\omega _{0}}}-{\frac {e^{i(\omega t-\phi )}}{\omega +\omega _{0}}}{\bigg )}}$

そして

${\displaystyle \rho _{ge}(t)=\Omega /2{\bigg (}{\frac {e^{i(\omega t-\phi )}}{\omega -\omega _{0}}}-{\frac {e^{-i(\omega t-\phi )}}{\omega +\omega _{0}}}{\bigg )}}$

平均双極子モーメントに戻ります。

${\displaystyle d(t)=d_{0}\Omega /{\overline {\Delta }}\cos(\omega t-\phi )=-{\frac {d_{0}^{2}{\mathcal {E}}({\vec {r}})}{\hbar {\overline {\Delta }}}}\cos(\omega t-\phi )}$と${\displaystyle {\frac {1}{\overline {\Delta }}}={\frac {1}{\omega -\omega _{0}}}-{\frac {1}{\omega +\omega _{0}}}}$

すると、 であり、分極率は となることは明らかです。 ${\displaystyle d(t)=-{\frac {d_{0}^{2}}{\hbar {\overline {\Delta }}}}{\mathcal {E}}({\vec {r}},t)}$${\displaystyle \alpha (\omega )=-{\frac {d_{0}^{2}}{\hbar {\overline {\Delta }}}}}$

最後に、電気双極子相互作用により原子が感じる電位は次のように表すことができます。

${\displaystyle V_{e.d.}({\vec {r}})={\frac {d_{0}^{2}}{4\hbar {\overline {\Delta }}}}{\mathcal {E}}^{2}({\vec {r}})}$

ここで議論する価値のある重要な点は、前に述べたように、レーザーの光強度によって、その領域で原子が「感じる」比例した局所電位が生成されることです。さらに、今ではそのような電位の符号がわかります。電位は の符号に従い、その符号はデチューニングの符号に従います。これは、赤色のデチューニングされたレーザー ( ) の場合、電位は引力であり、青色のデチューニングされたレーザー ( ) の場合、電位は反発力であることを意味します。${\displaystyle I\propto {\overline {{\mathcal {E}}^{2}({\vec {r}},t)}}}$${\displaystyle {\overline {\Delta }}}$${\displaystyle \omega <\omega _{0}}$${\displaystyle \omega >\omega _{0}}$

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