環状暗視野イメージングは、走査透過型電子顕微鏡(STEM)で試料をマッピングする方法です。これらの画像は、環状暗視野検出器で散乱電子を収集することによって形成されます。 [ 1 ]
従来のTEM暗視野イメージングでは、対物レンズの開口部を使用して、通過した散乱電子のみを収集します。一方、STEM暗視野イメージングでは、開口部を使用して散乱電子を主ビームから区別するのではなく、環状検出器を使用して散乱電子のみを収集します。[ 2 ]その結果、従来の暗視野イメージングとSTEM暗視野イメージングではコントラスト機構が異なります。

環状暗視野検出器は、ビーム周囲の環状領域から電子を収集し、対物レンズの開口部を通過するよりもはるかに多くの散乱電子をサンプリングします。これにより、信号収集効率が向上し、主ビームを電子エネルギー損失分光法(EELS)検出器に送ることができるため、両方の測定を同時に実行できます。環状暗視野イメージングは、エネルギー分散型X線分光法( EDX)測定と並行して行われることが多く、明視野(STEM)イメージングと並行して行うことも可能です。
高角度環状暗視野イメージング(HAADF)は、STEM技術の一つで、ブラッグ散乱電子とは異なり、非常に高角度で非干渉的に散乱された電子(原子核からのラザフォード散乱)によって形成される環状暗視野像を生成します。この技術は、試料中の原子の原子番号の変化( Zコントラスト像)に非常に敏感です。[ 3 ]
Z値が高い元素では、原子核と電子ビーム間の静電相互作用が大きくなるため、より多くの電子がより大きな角度で散乱されます。このため、HAADF検出器はZ値が高い原子からより大きな信号を検出し、結果として得られる画像ではそれらの原子がより明るく表示されます。[ 4 ] [ 5 ]
このZに対する高い依存性(コントラストはZ²にほぼ比例する)により、HAADFは、Zの低い物質のマトリックス中に存在するZの高い元素の小さな領域を容易に識別するのに有用な方法となる。この点を踏まえ、HAADFの一般的な応用例として、金属粒子のサイズとその分布の決定が極めて重要な不均一触媒研究が挙げられる。
HAADF STEMにおける画像解像度は非常に高く、主に電子プローブのサイズによって決まります。そして、このプローブのサイズは、対物レンズの収差、特に球面収差を補正する能力に依存します。この高解像度は、後方散乱電子(BSE)検出よりも優位性があり、BSEは低原子番号(Z)の物質マトリックス中に存在する高原子番号の物質を検出するためにも使用できます。
HAADFイメージングでは、通常、5°以上の角度で散乱された電子(ラザフォード散乱電子)が使用されます。TEM / STEMでのイメージングにおいては、最大回折角が大きく、最小カメラ長が短いTEM/STEMシステムを用いることで、最適なHAADFイメージングが得られます。これらの要素はいずれも、ブラッグ散乱電子とラザフォード散乱電子の分離をより大きくすることを可能にします。
大きな最大回折角は、多くの結晶性物質のように高角度でブラッグ散乱を示す物質に対応するために必要です。大きな最大回折角は、ブラッグ散乱電子とラザフォード散乱電子を良好に分離することを可能にするため、HAADFで使用するには顕微鏡の最大回折角をできるだけ大きくする必要があります。
ラザフォード散乱電子が検出器に到達するためには、カメラの長さを短くする必要があり、同時にブラッグ散乱電子の検出を避ける必要があります。カメラの長さを短くすると、ブラッグ散乱電子のほとんどが透過電子とともに明視野検出器に到達し、高角度散乱電子のみが暗視野検出器に到達することになります。[ 1 ]