収差補正透過型電子顕微鏡

収差補正透過型電子顕微鏡 (AC-TEM) は、電子光学部品を導入して画像の解像度を低下させる収差を低減する電子顕微鏡の使用法の総称です。歴史的に電子顕微鏡の収差は非常に大きく、21 世紀初頭までは解像度が非常に限られており、原子が十分に離れている限り、材料の原子構造を画像化できる程度でした。収差を補正する理論的方法は以前から存在していましたが、実際には実装できませんでした。世紀の変わり目頃に、電子光学部品がレンズとその配置のコンピューター制御と組み合わされました。これが画期的な進歩であり、解像度と画像の鮮明さの両方が大幅に向上しました。2024 年現在、多くの市販の電子顕微鏡では、幾何収差の補正が標準となっています。これらは科学のさまざまな分野で広く使用されています。

シェルツァーの定理は電子顕微鏡の分野における定理で、避けられない収差のために電子レンズの解像度には限界があることを述べています。

ドイツの物理学者オットー・シェルツァーは1936年に^[1]、電子顕微鏡で電子ビームを集束させるために使用される電磁レンズが、避けられない結像誤差を伴うことを発見しました。これらの収差は球面収差と色収差の性質を持ち、つまり球面収差係数C _sと色収差係数C _cは常に正です。^[2]

シェルツァーは、以下の条件を仮定して、電磁ポテンシャルの ラプラス方程式系を解きました。

1. 電磁場は回転対称であり、
2. 電磁場は静的であり、
3. スペース料金はかかりません。^[3]

彼は、これらの条件下では発生する収差によって電子顕微鏡の解像度が電子の波長の100倍まで低下することを示した。^[4]彼は、回転対称レンズの組み合わせでは収差を修正できないと結論付けた。^[1]

シェルツァーは原著論文で次のように要約している。「色収差と球面収差は、空間電荷のない電子レンズの避けられない誤差である。原理的には、歪み（ひずみとねじれ）と（すべての種類の）コマ収差は除去できる。球面収差が避けられないため、電子顕微鏡の分解能には実用上の限界があるが、根本的な限界ではない。」^[1]

シェルツァーの定理によって規定される解像度の限界は、上記の3つの条件のうち1つを破ることで克服できる。電子レンズの回転対称性を放棄することは、球面収差の補正に役立つ。^{[5] [6] [7]色収差の補正は、時間依存の、つまり非静的な電磁場（例えば}粒子加速器）で達成できる。^[8]

走査透過型電子顕微鏡（STEM）の利点と高解像度画像化の可能性は、アルバート・クルーによって研究されていました。クルーは、顕微鏡のより明るい電子源の必要性を調査し、冷陰極電界放出銃が実現可能であると仮定しました。^[9]この研究と他の研究の繰り返しにより、クルーはSTEMの解像度を30オングストローム（Å）から2.5Åに向上させることができました。^[10]クルーの研究により、初めて個々の原子を視覚化することが可能になりました。^[11]

クルーは電子収差補正装置の特許を申請したが^{[12] [13]}、実際に機能する試作品を作ることはできなかった。

収差補正の初期の取り組みでは、低電圧静電補正器が検討されました。これらの補正器は、静電レンズを使用して電子ビームを操作します。低電圧システムの利点は、低電圧では電子のエネルギー拡散が低いため、色収差が低減されることです。^[14]研究者は、これらの静電要素を慎重に設計することで、初期の電子顕微鏡を悩ませていた球面収差と色収差の一部を補正できることを発見しました。これらの初期の補正器は、電子光学の挙動を理解する上で非常に重要であり、より洗練された補正技術への足がかりとなりました。^[要出典]

位相板は球面収差補正器、具体的にはプログラム可能な位相板として研究された。^[15]

TEM モードでの収差補正の最初のデモンストレーションは、 1998 年にHarald RoseとMaximilian Haiderによって六重極補正器を使用して実施され、STEM モードでは1999 年にOndrej Krivanekと Niklas Dellby によって四重極/八重極補正器を使用して実施されました。^[10]電子光学解像度が向上するにつれて、顕微鏡の機械的安定性も向上する必要があることがわかりました。多くの収差補正顕微鏡では、通常は顕微鏡を囲む筐体に遮音性と断熱性を多用しています。

オンドレイ・クリヴァネクとニクラス・デルビーは1990年代後半にIBMとの共同事業としてニオンを設立した^[16]。^[17] 彼らの最初の製品は既存のSTEM用の球面収差補正器の補正器だった。その後、彼らはACTEMをゼロから設計し、UltraSTEM 1とした^[18]。

ローズとハイダーが採用した収差補正のアプローチは、CEOS 社の基盤を形成しました。彼らは、他のベンダーが製造した顕微鏡に組み込むことができるモジュール式補正装置を製造し、それがFEI、JEOL、日立、およびZeissからの製品化につながりました。

透過型電子収差補正顕微鏡（TEAM）プロジェクトは、ローレンス・バークレー国立研究所（LBNL）、アルゴンヌ国立研究所（ANL）、ブルックヘブン国立研究所、オークリッジ国立研究所、イリノイ大学アーバナ・シャメイン校^[19]の共同プロジェクトであり、その技術的目標は、 0.05ナノメートルの空間分解能、スムーズなサンプルの移動と傾斜を実現しながら、さまざまなin-situ実験を可能にすることであった。^[20]

TEAMプロジェクトではいくつかの顕微鏡が誕生した。最初はイリノイ州アルゴンヌ国立研究所のACATで、初の色収差補正装置が搭載されていた。その後、カリフォルニア州分子ファウンドリーでTEAM 0.5とTEAM Iが開発され、2009年に終了した。^[21]両方のTEAM顕微鏡はS/TEM（TEMモードとSTEMモードの両方で使用可能）で、球面収差と色収差の両方を補正する。^{[22] [23]} TEAM顕微鏡はLBNLの分子ファウンドリーの施設である国立電子顕微鏡センターによって管理されており、ACATはANLのナノスケール材料センターによって管理されている。

他にも高柳らが設計した収差補正器など、電子顕微鏡には様々な収差補正器が使われてきた。^{[24]同様の補正器は}LEEM装置など、はるかに低いエネルギーでも使用されている。^[25]

現代の顕微鏡では、約 0.1 nm の解像度は、世界中の顕微鏡でほぼ当たり前になっています。これは、標準的な高電圧電子顕微鏡だけでなく、より低い電子エネルギーで動作するように特別に設計されたいくつかの顕微鏡にも当てはまります。光学解像度の向上に伴う重要な副産物として、機械的安定性の向上があります。これらの改善を活用することで、物質の化学成分や原子構造の識別が大幅に向上しました。これは、複数の研究分野にわたる私たちの理解に大きな影響を与えました。

AC-TEM の使用法は、分野によって大きく異なります。STEM の場合、電子顕微鏡の収差補正は存在しますが、有用な画像を形成するために必要な電子の量は、生物学的サンプルが放射線損傷によって破壊される前に処理できる量よりもはるかに多くなります。生命科学の研究では、電子ビームで完全な画像を形成する従来の TEM (従来の光学顕微鏡と同様) に依然として大きく依存しています。

AC-TEM は、サンプルが放射線による損傷を受けにくいという理由もあって、物理科学の分野で広く使用されてきました。これは、化学、材料科学、物理学の分野に及びます。

生物系における原子量のコントラストが一般的に低く、放射線による損傷も増加しているため、収差補正は生命科学ではまだ十分に活用されていません。しかし、機械的安定性や検出器の改善などの副次的な利点により、データ収集の品質が大幅に向上しています。