反応的経験的結合順序

反応性経験的結合順序( REBO ) モデルは、共有結合のポテンシャルエネルギーと原子間力を計算する関数です。このモデルでは、システムの全ポテンシャル エネルギーは、原子間の距離だけでなく、局所的な原子環境にも依存する最近傍ペア相互作用の合計です。パラメータ化された結合順序関数を使用して、化学ペア結合相互作用を記述しました。

炭素系に対するREBOの初期の定式化とパラメータ化は、1988年にTersoffによって行われました^{[1] [2] 、} Abellの研究に基づいています。^[3] Tersoffのモデルは、炭化水素やダイヤモンドなどの炭素構造における単結合、二重結合、三重結合のエネルギーを記述できます。1990年にBrennerによって重要な一歩が踏み出されました。^{[4] [5]}彼は結合次数関数に2つの項を追加することで、Tersoffのポテンシャル関数をラジカルおよび共役炭化水素結合に拡張しました。

古典的な第一原理および半経験的アプローチと比較して、REBOモデルは、第1および第2近接相互作用のみが考慮されるため、時間がかかりません。この計算効率の利点は、大規模な原子シミュレーション（1000〜1000000原子）に特に役立ちます。^[6]近年、REBOモデルはカーボンナノチューブの機械的および熱的特性に関する研究で広く使用されています。^{[7] [8]}

第一世代のREBOポテンシャル関数は数多くの応用例で成功を収めているが、いくつかの欠点も報告されている。例えば、その形式は、すべてのタイプのCC結合の平衡距離、エネルギー、および力の定数を同時に適合させるには制限が厳しすぎる、原子間距離が減少するとモース型項の両方が有限値になるため、エネルギーの高い原子衝突を伴うプロセスのモデリングの可能性が限られている、別のπ結合の寄与を無視するとラジカルの過剰結合の問題や共役の扱いの悪さにつながる、などである。^{[9] [10]}

これらの欠点を克服するために、スチュアートらはブレンナーのポテンシャルの拡張を提案した。^[10]これは適応型分子間反応性結合秩序（AIREBO）ポテンシャルと呼ばれ、REBO関数の反発的および引力的ペア相互作用関数の両方が結合特性に適合するように修正され、長距離原子相互作用と単結合ねじれ相互作用が含まれる。AIREBOモデルは、数値シミュレーションを用いた最近の研究で使用されている。^{[11] [12]}