ヘリウム 3 表面スピンエコー( HeSE ) は、超高真空中の明確に定義された表面における微視的ダイナミクスを測定するために使用されている表面科学における非弾性散乱技術です。HeSE から得られる情報は、中性子スピンエコーや従来のヘリウム 4 原子散乱(HAS)などの他の非弾性散乱技術から得られる情報を補完し、拡張します。
原則
HeSE 実験の実験原理は中性子スピンエコーの原理と類似していますが、散乱を引き起こすプローブ/サンプルの相互作用の性質など、細部が異なります。概略的には、超音速膨張によって偏極3 Heビームが生成され、その後スピンフィルタリングステージ (偏極器) が続きます。ヘリウムは実験サンプルから散乱し、別のスピンフィルタリングステージ (分析器) の後のビームラインの端で検出されます。散乱プロセスの前後に、ビームは、スピンエコー実験の通常の意味でプローブスピンを歳差運動させる磁場を通過します。実験の生データは、入射磁場積分、出射磁場積分、および表面の向きや温度など、特定の実験に関連するその他の可変パラメータの関数としてスピン分解された散乱ヘリウム強度です。最も一般的な散乱と歳差運動の実験では、データを使用して、表面散乱プロセスの2D「波長強度マトリックス」[1]、つまり、特定の入射波長のヘリウム原子が特定の出射波長の状態に散乱する確率を構築できます。
従来の「スピンエコー」測定は、入射磁場積分と出射磁場積分が等しくなるように制約された、より一般的な散乱と歳差運動の測定の一般的な特殊ケースです。出射ビームの偏光は、異なるスピン状態に分解された出射ビームの強度を測定することにより、歳差運動のフィールド積分の関数として測定されます。スピンエコーのケースは、「傾斜投影測定」の一種と呼ばれます。[2]スピンエコー測定は、生データが中間散乱関数(ISF)と密接に関連しているため、表面ダイナミクスの準弾性測定に適した傾斜投影です。多くの場合、中間散乱関数は標準的な動的シグネチャの観点から解釈できます。[3]
アプリケーション
HeSE で測定できる表面プロセスは、弾性、準弾性、非弾性の 3 つに大別できます。主な信号が弾性散乱される測定には、標準的なヘリウム回折と選択吸着共鳴の測定が含まれます。準弾性測定は一般に、ヘリウム原子のドップラー効果のようなエネルギー利得と損失がビーム エネルギーに比べて小さい微視的表面拡散の測定に相当します。より強い非弾性測定では、表面フォノンなどの表面のエネルギー損失チャネルに関する情報を提供できます。
顕微鏡的拡散
HeSE は、表面における原子や分子 (「吸着質」) の拡散速度とメカニズムを研究するために使用されています。HeSE 拡散測定に関連する研究テーマの非網羅的なリストには、原子水素の表面拡散における核量子効果、[4] [5] 吸着質/表面自由エネルギーランドスケープのベンチマーク、[6] 吸着質と表面間のエネルギー交換 (「摩擦」)、[7]対[8]および多体[9]吸着質間相互作用が含まれます。
選択吸着共鳴
HeSEは、清浄なLiF(001)表面[10]と水素化Si(111)表面[11]上の選択吸着共鳴(束縛状態共鳴)を測定することにより、経験的なヘリウム表面散乱ポテンシャルを構築するために使用されてきた。
参考文献
- ^ Kole, PR; Jardine, AP; Hedgeland, H.; Alexandrowicz, G. (2010). 「3He スピンエコー分光計による表面フォノンの測定: 2 次元アプローチ」J. Phys.: Condens. Matter . 22 (304018): 304018. doi :10.1088/0953-8984/22/30/304018. PMID 21399350.
- ^ Alexandrowicz, G.; Jardine, AP (2007). 「ヘリウムスピンエコー分光法:超高エネルギー分解能による表面ダイナミクスの研究」J. Phys.: Condens. Matter . 19 (305001): 305001. doi :10.1088/0953-8984/19/30/305001.
- ^ Jardine, AP; Hedgeland, H.; Alexandrowicz, G.; Allison, W.; Ellis, J. (2009). 「ヘリウム3スピンエコー:原理と表面ダイナミクスへの応用」Prog. Surf. Sci . 84 ( 11– 12): 323– 379. doi :10.1016/j.progsurf.2009.07.001.
- ^ Jardine, AP; Lee, EYM; Ward, DJ; Alexandrowicz, G.; Hedgeland, H.; Allison, W.; Ellis, J.; Pollak, E. (2010 年 9 月 24 日)。「金属表面における水素の活性化運動への量子寄与の測定: H/Pt(111)」。Phys. Rev. Lett . 105 (136101): 136101. doi :10.1103/physrevlett.105.136101. PMID 21230789。
- ^ McIntosh, Eliza; Wikfeldt, K. Thor; Ellis, John; Michaelides, Angelos; Allison, William (2013 年 4 月 19 日). 「Ru(0001) 上の水素拡散における量子効果」. J. Phys. Chem. Lett . 4 (9): 1565– 1569. doi :10.1021/jz400622v. PMC 4047567. PMID 24920996 .
- ^ Lechner, BAJ; Kole, PR; Hedgeland, H.; Jardine, AP; Allison, W.; Hinch, BJ; Ellis, J. (2014). 「ベイズ法を用いたサイトエネルギー差の超高精度測定」(PDF) . Phys. Rev. B . 89 (121405(R)). doi :10.1103/PhysRevB.89.121405.
- ^ Hedgeland, H.; Kole, PR; Davies, HR; Jardine, AP; Alexandrowicz, G.; Allison, W.; Ellis, J.; Fratesi, G.; Brivio, GP (2009). 「ヘリウム3スピンエコーと密度汎関数理論によるK/Cu(001)の表面ダイナミクスと摩擦特性」(PDF) . Phys. Rev. B . 80 (125426). doi :10.1103/PhysRevB.80.125426. hdl : 2434/442441 .
- ^ Alexandrowicz, G.; Jardine, AP; Hedgeland, H.; Allison, W.; Ellis, J. (2006 年 10 月 10 日). 「横方向相互作用がある場合の 3D 集団表面拡散の開始: Na/Cu(001)」. Phys. Rev. Lett . 97 (156103): 156103. Bibcode :2006PhRvL..97o6103A. doi :10.1103/PhysRevLett.97.156103. PMID 17155343.
- ^ Alexandrowicz, Gil; Kole, Pepijn R.; Lee, Everett YM; Hedgeland, Holly; Ferrando, Riccardo; Jardine, Andrew P.; Allison, William; Ellis, John (2008 年 5 月 6 日)。「前の記事次の記事目次 強く相互作用する吸着質システムにおける相関のない微視的運動の観察」。J . Am. Chem. Soc . 130 (21): 6789– 6794. doi :10.1021/ja800118x. PMID 18457388。
- ^ Riley, D.; Jardine, AP; Dworski, S.; Alexandrowicz, G.; Fouquet, P.; Ellis, J.; Allison, W. (2007 年 3 月 13 日). 「高解像度ヘリウムスピンエコー分光法で測定した選択吸着共鳴から得られた He–LiF(001) ポテンシャルの改良」J. Chem. Phys . 126 (104702): 104702. doi :10.1063/1.2464087. PMID 17362076.
- ^ Tuddenham, FE; Hedgeland, H.; Knowling, J.; Jardine, AP; Maclaren, DA; Alexandrowicz, G.; Ellis, J.; Allison, W. (2009 年 6 月 11 日). 「Si(111)–(1 × 1)H からのヘリウム散乱における束縛状態共鳴の線幅」(PDF) . J. Phys.: Condens. Matter . 21 (26): 264004. doi :10.1088/0953-8984/21/26/264004. PMID 21828452.
