リアックスFF

ReaxFF (「反応力場」の略) は、カリフォルニア工科大学のAdri van Duin、William A. Goddard, IIIらによって開発された結合順序ベースの力場です。その用途の 1 つに分子動力学シミュレーションがあります。従来の力場では、結合の切断と形成が必要なため化学反応をモデル化できません (力場の機能形式は、すべての結合が明示的に定義されていることに依存します)。一方、ReaxFF は明示的な結合を避け、結合順序を採用することで連続的な結合の形成と切断を可能にします。ReaxFF は可能な限り汎用性を高めることを目指しており、炭化水素反応、アルコキシシランのゲル化、遷移金属触媒ナノチューブの形成、および Li イオン電池、TiO ₂、ポリマー、高エネルギー材料などの多くの先進材料アプリケーションについてパラメーター化およびテストされています。^[1]

ReaxFF は、各元素に 1 つの原子タイプのみを持ちながら結合の切断と形成を処理できるようにするため、多くのパラメータを持つかなり複雑な力場です。^[2]そのため、結合と角度の伸縮、活性化エネルギーと反応エネルギー、状態方程式、表面エネルギーなど、関連する化学位相空間をカバーする広範なトレーニングセットが必要です。通常、トレーニングデータは電子構造法で生成されますが、必ずしもそうとは限りません。実際には、より正確な関数が利用できるため、 DFT計算が実用的なアプローチとしてよく使用されます。このような複雑な力場のパラメータ化では、グローバル最適化手法を使用すると、トレーニングデータを最もよく表すパラメータセットを取得できる可能性が高くなります。^[3]

参考文献

^ Senftle, Thomas P; Hong, Sungwook; Islam, Md Mahbubul; Kylasa, Sudhir B; Zheng, Yuanxia; Shin, Yun Kyung; Junkermeier, Chad; Engel-Herbert, Roman; Janik, Michael J; Aktulga, Hasan Metin; Verstraelen, Toon; Grama, Ananth; van Duin, Adri CT (2016 年 11 月)。「ReaxFF 反応力場: 開発、アプリケーション、将来の方向性」。npj Computational Materials。2 ( 1 ): 15011。Bibcode : 2016npjCM...215011S。doi : 10.1038/npjcompumats.2015.11。
^ 「フォースフィールドファイル — ReaxFF 2019.3 ドキュメント」。化学と材料のためのソフトウェア。2020年2 月 5 日閲覧。
^ Shchygol, Ganna; Yakovlev, Alexei; Trnka, Tomáš; van Duin, Adri CT; Verstraelen, Toon (2019 年 12 月 10 日). 「モンテカルロ法と進化的アルゴリズムによる ReaxFF パラメータ最適化: ガイドラインと洞察」. Journal of Chemical Theory and Computation . 15 (12): 6799– 6812. doi :10.1021/acs.jctc.9b00769. hdl : 1854/LU-8637024 . PMID 31657217. S2CID 204947285.

コネチカット州アドリ、ヴァン・ドゥイン。ダスグプタ、シッダールト。ロラン、フランソワ。ゴダード、ウィリアム A. (2001)。「ReaxFF: 炭化水素の反力場」(PDF)。物理化学ジャーナル A。105 (41): 9396–9409。書誌コード:2001JPCA..105.9396V。土井：10.1021/jp004368u。
Nielson, Kevin D.; van Duin, Adri CT; Oxgaard, Jonas; Deng, Wei-Qiao; Goddard, William A. (2005). 「遷移金属触媒反応を記述するための ReaxFF 反応力場の開発と、カーボンナノチューブの触媒形成の初期段階への応用」( PDF)。The Journal of Physical Chemistry A。109 (3): 493– 499。Bibcode :2005JPCA..109..493N。doi :10.1021/jp046244d。PMID 16833370 。
Buehler, M. ; Van Duin, A.; Goddard, WA (2006). 「反応力場を用いたシリコンの動的亀裂伝播のマルチパラダイムモデリング」(PDF) . Physical Review Letters . 96 (9): 095505. Bibcode :2006PhRvL..96i5505B. doi :10.1103/PhysRevLett.96.095505. PMID 16606278.
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Strachan, A. ; Van Duin, ACT; Chakraborty, D.; Dasgupta, S.; Goddard, WA (2003). 「高エネルギー物質の衝撃波: ニトラミン RDX における初期の化学反応」(PDF) . Physical Review Letters . 91 (9): 098301. Bibcode :2003PhRvL..91i8301S. doi :10.1103/PhysRevLett.91.098301. PMID 14525217.
Buehler, M.; Tang, H.; Van Duin, ACT; Goddard, WA (2007). 「しきい値亀裂速度がシリコン単結晶の動的破壊を制御する」(PDF) . Physical Review Letters . 99 (16): 165502. Bibcode :2007PhRvL..99p5502B. doi :10.1103/PhysRevLett.99.165502. PMID 17995264.
Ojwang, JGO; Van Santen, R.; Kramer, GJ; Van Duin, ACT; Goddard, WA (2008). 「反応力場を用いた NaH の吸着ダイナミクスのモデリング」(PDF) . The Journal of Chemical Physics . 128 (16): 164714 . Bibcode :2008JChPh.128p4714O. doi :10.1063/1.2908737. PMID 18447486.
Kulkarni, AD; Truhlar, DG; Goverapet Srinivasan, S.; Van Duin, ACT; Norman, P.; Schwartzentruber, TE (2013). 「シリカ表面と酸素の相互作用: クラスターと密度汎関数の結合による調査と新しい ReaxFF ポテンシャルの開発」. The Journal of Physical Chemistry C . 117 : 258– 269. doi :10.1021/jp3086649.
Deetz, JD; Faller, R. (2014). 「アルコキシシランの重縮合のための反応力場の並列最適化」. The Journal of Physical Chemistry B. 118 ( 37): 10966– 10978. doi :10.1021/jp504138r. PMID 25153668.

外部リンク

アドリ・ヴァン・ドゥインのウェブサイト
LAMMPS の ReaxFF
アムステルダムモデリングスイートの ReaxFF
PuReMD (Purdue Reactive MD) スイートの ReaxFF

[1] Senftle, Thomas P; Hong, Sungwook; Islam, Md Mahbubul; Kylasa, Sudhir B; Zheng, Yuanxia; Shin, Yun Kyung; Junkermeier, Chad; Engel-Herbert, Roman; Janik, Michael J; Aktulga, Hasan Metin; Verstraelen, Toon; Grama, Ananth; van Duin, Adri CT (2016 年 11 月)。「ReaxFF 反応力場: 開発、アプリケーション、将来の方向性」。npj Computational Materials。2 ( 1 ): 15011。Bibcode : 2016npjCM...215011S。doi : 10.1038/npjcompumats.2015.11。

[2] 「フォースフィールドファイル — ReaxFF 2019.3 ドキュメント」。化学と材料のためのソフトウェア。2020年2 月 5 日閲覧。

[3] Shchygol, Ganna; Yakovlev, Alexei; Trnka, Tomáš; van Duin, Adri CT; Verstraelen, Toon (2019 年 12 月 10 日). 「モンテカルロ法と進化的アルゴリズムによる ReaxFF パラメータ最適化: ガイドラインと洞察」. Journal of Chemical Theory and Computation . 15 (12): 6799– 6812. doi :10.1021/acs.jctc.9b00769. hdl : 1854/LU-8637024 . PMID 31657217. S2CID 204947285.